刊年不明ですが1904年か、それより後ではないかと思います。
　原題は『Recherches sur les substances radioactives』、著者は Marie Curie です。
　例によって、プロジェクト・グーテンベルグさまに御礼もうしあげます。
　図版は省略しました。
　以下、本篇です。（ノー・チェックです）

*** プロジェクト・グーテンベルク電子書籍放射性物質研究の開始 ***
プロジェクト・グーテンベルク電子書籍「放射性物質の研究」（マリー・キュリー著）

注記： オリジナルページの画像はインターネットアーカイブからご覧いただけます。ttp ://archive.org/details/recherchessurles00curiをご覧ください。

読者の皆様へ

パリ、ゴティエ・ヴィラール印刷、

35119——ケ・デ・グラン・オーギュスタン、55。

1

放射性物質に関する研究

。
導入。
本稿の目的は、私が4年以上にわたって行ってきた放射性物質に関する研究を発表することです。この研究は、ベクレル氏によって発見されたウラン放射線の研究から始まりました。この研究によって得られた成果は、非常に有望な道を開くものであったため、キュリー氏も自身の研究を中断して私に加わり、新たな放射性物質の抽出と研究の継続に向けて共に努力を重ねました。

研究開始当初から、私たちは発見・調製した物質のサンプルを、ウラン線の発見者であるベクレル氏をはじめとする複数の物理学者に貸与する必要があると考えていました。こうして、私たち自身も、他者による新しい放射性物質の研究を支援しました。私たちの最初の論文発表後、ドイツのギーゼル氏もこれらの物質の調製を開始し、複数のドイツ人科学者にサンプルを貸与しました。その後、これらの物質はフランスとドイツで販売され、この研究テーマの重要性が高まるにつれて、科学的なムーブメントが巻き起こり、数多くの研究成果が発表されました。2放射性物質に関する研究は、主に海外で発表されており、現在も発表され続けています。フランス国内外の様々な研究結果は、あらゆる新興研究分野と同様に、必然的に相互に関連しています。いわば、問題の本質は日々変化しているのです。

しかし、化学的な観点からは、一つの点が明確に立証されています。それは 、放射能が非常に高い新しい元素、ラジウムの存在です。純粋な塩化ラジウムの調製とラジウムの原子量の測定は、私の個人的な研究の中で最も重要な部分を占めています。この研究は、現在確実に知られている元素に、非常に興味深い特性を持つ新しい元素を加えると同時に、新たな化学研究手法を確立し、その正当性を証明しました。物質の原子的特性とみなされる放射能に基づくこの手法こそが、キュリー氏と私がラジウムの存在を発見することを可能にした方法なのです。

当初提起した化学的な疑問は解決済みとみなせるものの、放射性物質の物理的性質に関する研究は依然として発展途上です。いくつかの重要な点は確立されていますが、多くの結論は依然として暫定的なものです。放射能によって引き起こされる現象の複雑さと、様々な放射性物質の相違を考えると、これは驚くべきことではありません。これらの物質を研究する様々な物理学者の研究は、常に収束し、交差しています。本研究の具体的な目的を貫き、そして何よりも自身の研究を発表することに努める一方で、他の研究結果も発表せざるを得ず、それらについての知識は不可欠です。

3

また、私はこの作品を、この問題の現状に関する包括的な報告書にしたいと考えました。

この研究は、パリ市立工業物理化学学校の前校長シュッツェンベルガー氏と現校長ラウト氏の許可を得て、同校の研究室で行いました。この場で、同校で受けた温かいおもてなしに心から感謝申し上げます。

歴史的。
放射能現象の発見は、レントゲン線の発見以来、リン光物質や蛍光物質の写真効果に関する研究と結びついています。

最初のX線管は金属製の対陰極を持たないものでした。X線源は陰極線が当たるガラス壁面に配置され、同時にこの壁面は鮮やかな蛍光を発していました。そこで、蛍光の原因が何であれ、X線の放出は必然的に蛍光の発生を伴うのかという疑問が生じました。この考えは、アンリ・ポアンカレ[1]によって初めて提唱されました。

その後まもなく、ヘンリー氏は燐光性硫化亜鉛を用いて黒色紙を通して写真像を形成できたと発表しました[2]。ニーウェングロフスキー氏は、光にさらした硫化カルシウムを用いて同様の現象を確認しました[3]。最後に、トゥルースト氏は、4黒い紙と大きなボール紙を通して作用する人工の燐光六方閃石[4]。

前述の実験は、幾度もの試行にもかかわらず再現性が得られませんでした。したがって、硫化亜鉛と硫化カルシウムが光の影響下で、黒紙を透過して写真乾板に影響を及ぼす目に見えない放射線を放出する能力があることは証明されたとは言えません。

ベクレル氏は、蛍光を発するウラン塩についても同様の実験を行いました[5]。彼はウラニルとカリウムの複硫酸塩を黒色紙に塗布し、写真のような画像を得ました。

ベクレル氏は当初、この蛍光塩がヘンリー氏、ニーウェングロウスキー氏、トロースト氏の実験における硫化亜鉛や硫化カルシウムのような挙動を示すと考えていました。しかし、その後の実験で、観察された現象は蛍光とはまったく関係がないことが示されました。塩を照らす必要はなく、さらに、ウランとそのすべての化合物は、蛍光性の有無にかかわらず、同じように挙動し、金属ウランが最も活性です。その後、ベクレル氏は、ウラン化合物を完全な暗闇に置くと、写真乾板に黒い紙を通して何年も感光し続けることを発見しました。ベクレル氏は、ウランとその化合物が特定の放射線、ウラン線を放出することを認めました。彼は、これらの放射線が薄い金属スクリーンを透過し、帯電した物体を放電させることを証明しました。彼はまた、ウラン線が反射、屈折、偏光を生じるという結論に至る実験も行いました。

5

他の物理学者（エルスター、ガイテル、ケルウィン卿、シュミット、ラザフォード、ビーティー、スモルホフスキー）の研究は、ウラン線の反射、屈折、偏光を除いて、ベクレル氏の研究結果を確認し、拡張しました。この観点から、ウラン線は、最初にラザフォード氏、次にベクレル氏自身によって認識されたように、レントゲン線のように動作します。

6

第１章ウランとトリウムの放射能。
放射 性鉱物。

ベクレル線。ベクレル氏によって発見されたウラン線は、光から保護された写真乾板を感光させます。ウラン線は、厚さが十分に薄い限り、すべての固体、液体、気体物質を通過することができます。気体を通過すると、気体を弱く導電性にします[6]。

ウラン化合物のこれらの特性は、既知の励起原因によるものではありません。この放射は自然発生的に発生し、ウラン化合物を何年も完全な暗闇に置いても強度が減少することはありません。したがって、これは光によって生じる特殊なリン光ではありません。

ウラン放射線の自発性と恒常性は、真に驚異的な物理現象であるように思われた。ベクレル氏はウラン片を数年間暗闇の中に保管し、その期間の終わりに写真乾板への影響に大きな変化が見られなかったことを観察した。エルスター氏とガイテル氏も同様の実験を行い、その影響は一定であることを発見した[7]。

私はウラン放射線の強度を測定した7この放射線が空気の導電率に及ぼす作用を利用して測定しました。測定方法については後述します。こうして得られた数値は、実験の精度の限界、すなわち2～3%以内の誤差内で、放射線の不変性を証明するものです[8]。

これらの測定は、ウラン粉末の層でコーティングされた金属板を用いて行われた。この板は暗所には保管されていなかった。前述の観測者らによると、この条件は重要ではないことが証明されたためである。この板を用いて非常に多くの測定が行われ、現在までに5年間にわたる測定が行われている。

他の物質がウラン化合物と同様の作用を及ぼすかどうかを調べる研究が行われました。シュミット氏は、トリウムとその化合物もこの性質を有することを初めて発表しました[9] 。同時期に行われた同様の研究でも同じ結果が得られました。私はシュミット氏の発表[10]をまだ知らずに、この研究を発表しました。

ウラン、トリウム、そしてそれらの化合物はベクレル線を放出すると言える 。私はこの種の放射線を放出する物質を放射性物質と呼んできた[11]。この名称はその後広く採用されるようになった。

ベクレル線は、写真効果と電気的効果においてレントゲン線に類似しています。レントゲン線と同様に、あらゆる物質を透過する能力を持っています。しかし、その透過力は大きく異なります。ウラン線とトリウム線は数ミリメートルの固体物質で遮られ、空気中では[一定距離]以上は伝播しません。8数センチメートル。少なくとも放射線の大部分はそうなります。

様々な物理学者、特にラザフォード氏の研究により、ベクレル線は通常の反射、屈折、偏光を起こさないことが示されました[12]。

ウラン線とトーリック線の透過力が弱いため、これらの線はレントゲン線そのものではなく、M.サニャック[13]が研究したレントゲン線によって生成される二次線と同一視されることになる。

一方、ベクレル線と空気中を伝播する陰極線（レーナード線）を比較してみることもできます。これらの様々な比較はすべて正当なものであることが、今では分かっています。

放射線強度の測定。採用した方法は、放射性物質の作用下で空気が得る導電率を測定することです。この方法の利点は、迅速であり、互いに比較できる数値が得られることです。この目的で使用した装置は、基本的にプレートコンデンサAB （図1）で構成されています。微粉末状の活性物質をプレートBに塗布すると、プレート間の空気が導電性になります。この導電率を測定するには、プレートBを小型蓄電池Pの一方の端子に接続して高電位にし、もう一方の端子は接地します。プレートAはワイヤCDによって接地電位に保たれ、2つのプレート間に電流が流れます。プレートAの電位は電位計Eによって示されます。接地への接続がCで中断されると、プレートAが帯電し、この電荷が電位計を偏向させます。9偏向の速度は電流の強さに比例するため、電流の強さを測定するために使用できます。

図1.

しかし、この測定は、電位計をゼロに保つために、プレートAの電荷を補償して行うことが好ましい。ここで問題となる電荷は極めて小さいため、圧電水晶Qを用いて補償することができる。水晶Qの一方のプレートはプレートAに接続され、もう一方のプレートは接地されている。水晶Qは、プレートπに置かれた重りによって生じる既知の張力を受ける。この張力は徐々に増加し、測定された時間にわたって既知の量の電気を徐々に放出する効果を持つ。動作は、コンデンサを通過する電気量と水晶から供給される反対の符号の電気量との間で、あらゆる瞬間に補償が行われるように調整することができる[ 14 ]。10一定時間内にコンデンサを流れる電気量、すなわち電流強度。この測定値は電位計の感度とは無関係です。

この種の測定を複数回行うことで、放射能はある程度の精度で測定できる現象であることが明らかになります。放射能は温度による変化が小さく、周囲温度の変動の影響をほとんど受けず、活性物質の照射による影響もありません。コンデンサを流れる電流は、プレートの表面積とともに増加します。特定のコンデンサと特定の物質の場合、電流はプレート間の電位差、コンデンサ内を充填するガスの圧力、およびプレート間の距離（この距離が直径に対してあまり大きくない場合）とともに増加します。しかし、電位差が大きい場合、電流は実質的に一定の限界値に近づく傾向があります。これが飽和電流または限界電流です。同様に、プレート間の距離が十分に大きい場合、電流はその距離によってほとんど変化しません。私の研究では、コンデンサを大気圧の空気中に置き、これらの条件下で得られた電流を放射能の尺度として使用しました。

ここでは例として、プレート間の平均電界の関数として、プレート間の2つの異なる距離における電流強度を表す曲線を示します。プレートBは粉砕した金属ウランの薄い層でコーティングされており、電位計に接続されたプレートAにはガードリングが取り付けられています。

図2は、プラトー間の電位差が大きい場合、電流強度が一定になることを示しています。図3は、同じ曲線を異なるスケールで表しており、電位差が小さい場合の結果のみを示しています。11曲線は直線です。電流の強さと電位差の商は低電圧では一定であり、プラトー間の初期コンダクタンスを表します。

図2.

図3.

したがって、2つの定数を区別することができる。12観測された現象の重要な特徴は、1)小さな電位差における初期コンダクタンス、2)大きな電位差における限界電流である。放射能の指標として採用されているのは、この限界電流である。

プレート間に生じる電位差に加えて、プレート間には接触起電力が存在し、これら2つの電流源はそれぞれの効果を合成します。そのため、電流強度の絶対値は外部電位差の符号に応じて変化します。しかし、電位差が大きい場合、接触起電力の影響は無視でき、プレート間の電界の方向に関わらず、電流強度は同じになります。

ベクレル線の作用を受けた空気やその他の気体の伝導率に関する研究は、複数の物理学者によって行われてきました[15]。このテーマに関する非常に包括的な研究は、ラザフォード氏によって発表されています[16]。

ベクレル線によって気体に生じる伝導の法則は、レントゲン線の場合と同じである。現象のメカニズムはどちらの場合も同じであるように思われる。レントゲン線またはベクレル線の影響による気体の電離の理論は、観察された事実を非常によく説明する。この理論についてはここでは詳述しない。ここでは、それが導く結果のみを概説する。

1° ガス中で 1 秒あたりに生成されるイオンの数は、ガスによって吸収される放射線のエネルギーに比例すると考えられます。

2°放射線に対する限界電流を求める13これを踏まえると、一方では、十分な吸収質量を用いてこの放射線がガスに完全に吸収されるようにする必要があります。他方では、生成されたイオンをすべて電流生成に利用するために、再結合するイオンの数が同時に生成されるイオンの総数のうちごくわずかな割合となるような十分な強さの電界を確立する必要があります。生成されるイオンのほぼすべてが電流によって運ばれ、電極に到達します。この結果を得るために必要な平均電界は、イオン化が強いほど高くなります。

タウンゼント氏の最近の研究によると、ガス圧が低い場合、この現象はより複雑になります。電流は当初、電位差の増加に伴い一定の限界値に向かうように見えますが、ある電位差を超えると、電流は電場の増加とともに再び急速に増加し始めます。タウンゼント氏は、この増加は、電場の影響下でイオンが十分な速度を獲得し、これらの弾丸に衝突したガス分子が分解され、構成イオンに分解される際に、イオン自身によって生じる新たな電離によるものだと示唆しています。強力な電場と低圧は、既に存在するイオンによるこの電離を促進し、これが起こり始めるとすぐに、電流強度はプレート間の平均電場とともに一定に増加します[17]。したがって、限界電流は、強度が一定値を超えない電離原因によってのみ得られ、飽和はイオン衝突による電場がまだ起こらない状態に対応します。私の実験では、この条件が満たされました。

14

ウラン化合物で得られる飽和電流の大きさは、極板直径8cm、極板間隔3cmのコンデンサの場合、10⁻¹¹アンペアです。トリウム化合物でも同じ大きさの電流が発生し、ウランとトリウム酸化物の活性は非常に似ています。

ウランおよびトリウム化合物の放射能。—様々なウラン化合物で得られた数値は次のとおりです。iはアンペア単位の電流強度を表します 。

 i × 10 11。

金属ウラン（炭素を少し含む） 2.3
黒色ウラン酸化物U2O5 2.6
緑色の酸化ウランU3O4 1.8
水和ウラン酸 0.6
ウランナトリウム 1.2
ウランカリウム 1.2
アンモニウムウラン 1.3
ウラヌス硫酸塩 0.7
ウラニル硫酸カリウム 0.7
ウラニル窒素 0.7
銅とウラニルリン酸 0.9
ウラン酸硫化物 1.2
ウラン化合物層の厚さは、層が連続している限り、ほとんど影響を与えません。このテーマに関するいくつかの実験を以下に示します。

 層厚（

mm） i × 10 11。
ウラン酸化物 0.5 2.7
» 3.0 3.0
アンモニウムウラン 0.5 1.3
» 3.0 1.4
15

このことから、深層から来るウラン線は目立った効果を生み出せないため、ウラン線を放射する物質によるウラン線の吸収は非常に強いと結論付けることができます。

トリウム化合物[18]で得られた数値から、次のことが観察されました。

1° 使用される層の厚さは、特に酸化物の場合、かなりの影響を及ぼす。

2. この現象は、薄い活性層（例えば0.25 mm ）を使用した場合にのみ規則的に現れます。一方、厚い活性層（6 mm）を使用した場合、特に酸化物の場合、得られる値は広い範囲で変動します。 層厚（
   mm） i × 10 11。
   酸化トリウム 0.25 2.2
   » 0.5 2.5
   » 2.5 4.7
   » 3.0 5.5 平均して
   » 6.0 5.5 »
   硫酸トリウム 0.25 0.8
   現象の性質には不規則性をもたらす固有の原因がありますが、ウラン化合物の場合はこの原因は存在しません。厚さ6mmの酸化物層で得られた数値は、3.7から7.3の範囲でした。

私が行ったウラン線とトリウム線の吸収に関する実験では、トリウム線はウラン線よりも透過性が高く、また厚い層にある酸化トリウムから放出される放射線は薄い層にある酸化トリウムから放出される放射線よりも透過性が高いことが示されました。例えば、以下の数値は16厚さ0.01 mmのアルミニウム板を透過する放射線の割合を示します。

光り輝く物質。 ブレードによって透過される放射線の割合。
ウラン 0.18
酸化ウランU2O5 0.20
アンモニウムウラン 0.20
天王星とリン酸銅 0.21
んん
厚さの下の酸化トリウム 0.25 0.38
» » 0.5 0.47
» » 3.0 0.70
» » 6.0 0.70
硫酸トリウム 0.25 0.38
ウラン化合物の場合、使用される化合物に関係なく吸収は同じであり、さまざまな化合物から放出される放射線は同じ性質のものであると考えられます。

トーリック放射線の特性については、非常に包括的な論文が発表されている。オーエンス氏[19]は、電流の一定性は密閉された装置内でかなり長い時間経過した後にのみ得られること、また、電流の強度は空気流の影響によって大幅に減少することを示した（ウラン化合物ではこのような現象は起こらない）。ラザフォード氏も同様の実験を行い、トリウムとその化合物はベクレル線だけでなく、極めて希薄な粒子からなる放射線も放出する、という仮定に基づいて解釈した。これらの放射線は放出後もしばらくの間放射能を帯び、空気流によって運び去られる可能性がある[20]。

17

使用される層の厚さや気流の影響に関連する理論的な放射線の特性は、誘導放射能の現象、および点から点への放射能の伝播と密接に関連しています。この現象はラジウムで初めて観測され、後ほど説明します。

ウランおよびトリウム化合物の放射能は、原子の性質であると思われる。ベクレル氏はすでにすべてのウラン化合物が活性であることに気付いており、その活性はウラン元素の存在によるものだと結論付けていた。また、ウランはその塩よりも活性が高いことも示した[21]。私はこの観点からウランおよびトリウム化合物を研究し、様々な条件下での放射能の測定を多数行ってきた。これらすべての測定から、これらの物質の放射能はまさに原子の性質であるという結論が導かれる。ここでは、放射能は検討対象の2つの元素の原子の存在に関係しており、物理的状態の変化や化学変換によって破壊されることはないと思われる。ウランまたはトリウムを含む化学的組み合わせおよび混合物は、含まれるこれらの金属の割合が高いほど活性が高くなり、すべての不活性物質は不活性物質および放射線吸収物質の両方として作用する。

原子放射能は一般的な現象か？ ― 前述の通り、私はウランとトリウム化合物以外の物質が放射性を持つかどうかを調査した。この研究は、原子の性質である放射能が、他の物質に当てはまるとは考えにくいという考えのもとに着手した。18ある種の物質であり、他のすべての物質を排除する。私が行った測定結果から、現在化学元素とみなされているもの、特に最も希少で仮説的な元素を含むすべての化学元素について、私が研究した化合物は、私の装置内では常に金属ウランの少なくとも100倍の活性しか持たないと言える。一般的な元素については複数の化合物を研究し、希少元素については入手できた化合物を研究した。

以下は、私の研究の一部であった、単体または組み合わせの物質のリストです。

1° パリ市産業物理化学学校のエタール氏のコレクションから、容易に見つかるすべての金属または半金属、およびいくつかのより希少な純製品。

2° 以下の希少元素：ガリウム、ゲルマニウム、ネオジム、プラセオジム、ニオブ、スカンジウム、ガドリニウム、エルビウム、サマリウム、ルビジウム（サンプルはデマルセ氏より貸与）、イットリウム、イッテルビウムおよび新エルビウム（サンプルはユルバン氏[22]より貸与）。

3. 多数の岩石と鉱物。

私の装置の感度限界内では、ウランとトリウム以外に、原子放射能を持つ単純な物質は発見されていません。しかし、リンについては少し触れておく必要があります。コンデンサーの極板間に置くと、極板間の空気は導電性になります[23]。しかし、私はこの物質がウランやトリウムと同じように放射性であるとは考えていません。19リンはこれらの条件下で酸化され、光を発しますが、ウランやトリウムの化合物は、既知の方法では顕著な化学変化を起こさずに放射性を示します。さらに、リンは赤リンの状態でも化合物の状態でも放射性ではありません。

ブロッホ氏は最近の研究で、リンが空気中で酸化されると、移動度の非常に低いイオンが発生し、それが空気を導電性にし、水蒸気の凝縮を引き起こすことを明らかにした[24]。

最近の研究では、あらゆる物質に極めて微量の放射能が存在することが示唆されている[25]。これらの非常に弱い現象と原子放射能の現象との同一性は、まだ確立されているとは言えない。

ウランとトリウムは、原子量が最も大きい 2 つの元素 (240 と 232) であり、同じ鉱物によく含まれています。

放射性鉱物。私は自分の装置[26]でいくつかの鉱物を調べた。そのうちのいくつかは活性であることが判明しており、とりわけピッチブレンド、黄銅鉱、オーチュナイト、モナザイト、トーライト、オランジャイト、ファーガソン石、クレベイトなどが挙げられる。金属ウランとさまざまな鉱物で得られた電流の強さiをアンペアで示す表がある。

 i × 10 11。

ウラン 2.3
ヨハンゲオルゲンシュタット産のピッチブレンド 8.3
» ヨアヒムスタール 7.0
» Pzibranによる20 6.5
» コーンウォリスの 1.6
クレバイト 1.4
黄銅鉱 5.2
自律性 2.7
さまざまなソリテス 0.1
0.3
0.7
1.3
1.4
オレンジ 2.0
モナザイト 0.5
ゼノタイム 0.03
エスキナイト 0.7
ファーガソナイト、サンプル2個 0.4
0.1
サマルスキー石 1.1
ニオブ石、2つのサンプル 0.1
0.3
タンタライト 0.02
カルノータイト[27] 6.2
オランジャイト（酸化トリウム鉱石）で得られる電流は、使用する層の厚さによって大きく変化しました。厚さを0.25mmから6mmに増やすと、電流は1.8から2.3に増加しました。

放射能を示す鉱物はすべてウランまたはトリウムを含んでいるため、その放射能自体が驚くべきものではない。しかし、一部の鉱物における放射能の強さは予想外である。例えば、一部のピッチブレンド（ウラン酸化物鉱石）は金属ウランの4倍の放射能を持つことが判明している。黄銅鉱（結晶化した銅とリン酸ウラン）はウランの2倍の放射能を持つ。砒石（ウランとリン酸カルシウム）はウランと同程度の放射能を持つ。これらの事実は矛盾していた。21これまでの考察によれば、ウランやトリウムよりも活性の高い鉱物は存在しないはずである。

この点を明らかにするため、私は純粋な生成物からドブレ法を用いて人工黄銅鉱を調製した。この方法は、硝酸ウラニル溶液とリン酸銅の溶液をリン酸で混合し、約50～60℃に加熱するものである。しばらくすると、溶液中に黄銅鉱の結晶が形成される[28]。こうして得られた黄銅鉱は、その組成を考慮すると完全に正常な活性を示し、ウランの2.5倍の活性しか持たない。

したがって、ピッチブレンド、黄銅鉱、そして瑪瑙鉱がこれほど高い放射能を示したのは、これらの物質がウラン、トリウム、そして現在知られている元素とは異なる、高放射性物質を微量含んでいるためである可能性が非常に高かった。もしこれが事実であれば、通常の化学分析法を用いて鉱石からこの物質を抽出できると期待できるだろうと私は考えた。

22

第２章
新しい

放射性物質
研究方法— 前章で述べた放射性鉱物の研究結果を受けて、キュリー氏と私は瀝青石から新たな放射性物質を抽出しようと試みました。この仮説上の物質の他の特性は不明であったため、私たちの研究方法は放射能のみに基づくものでした。この種の研究に放射能を利用する方法を以下に示します。まず、生成物の放射能を測定し、この生成物を化学分離し、得られた生成物すべての放射能を測定します。そして、放射性物質がいずれかの生成物に完全に残留しているか、それとも複数の生成物に分散しているか、またその割合はどの程度かを判断します。この方法は、スペクトル分析によって得られる結果とある程度比較可能な指標を提供します。比較可能な値を得るには、物質の放射能を固体状態で測定し、十分に乾燥させる必要があります。

ポロニウム、ラジウム、アクチニウム。—先ほど説明した方法を用いたピッチブレンドの分析により、この鉱物には化学的に異なる2つの高放射性物質が存在することが判明しました。それは、私たちが発見したポロニウムと、ベモント氏[29]との共同研究で発見したラジウムです。

23

ポロニウムは分析上、ビスマスに類似した物質であり、分離の際にビスマスと共存します。ポロニウム含有量が増加したビスマスは、以下のいずれかの分留プロセスによって得られます。

1° 真空中での硫化物の昇華。活性硫化物は硫化ビスマスよりもはるかに揮発性が高い。

2° 水による窒素溶液の沈殿。沈殿した亜硝酸塩は溶解したままの塩よりもはるかに活性が高い。

3° 極めて酸性の強い塩酸溶液が硫化水素によって沈殿します。沈殿した硫化物は溶解したままの塩よりもかなり活性が高くなります。

ラジウムは、ピッチブレンドから除去されたバリウムに付随する物質です。バリウムの反応に伴ってラジウムも反応し、水、アルコール、または塩酸を加えた水に対する塩化物の溶解度の違いにより分離されます。塩化バリウムと塩化ラジウムは、混合物を分別結晶化させることで分離されます。塩化ラジウムは塩化バリウムよりも溶解度が低いためです。

3つ目の高放射性物質は、デビエルヌ氏によってピッチブレンド中に特定され、アクチニウムと名付けられました[30]。アクチニウムはピッチブレンドに含まれる特定の鉄族元素に付随しており、特にトリウムと非常に近いようですが、トリウムとの分離はまだ行われていません。ピッチブレンドからアクチニウムを抽出するのは非常に困難な作業であり、分離は一般的に不完全です。

3つの新しい放射性物質すべて24ピッチブレンドには微量しか含まれていない。濃縮されたウランを得るために、数トンのウラン鉱石残渣を処理する必要があった。処理の大部分は工場で行われ、その後、精製と濃縮の全工程が続く。こうして、数千キログラムの原料から、元の鉱石に比べて非常に高い放射能を持つ数デシグラムの生成物を抽出することができる。こうした作業は、長時間、困難で、費用がかかることは明らかである[31]。

我々の研究の結果、他の新たな放射性物質も報告されている。ギーゼル氏、そしてホフマン氏とシュトラウス氏は、鉛と化学的性質が類似する放射性物質が存在する可能性があると発表している。この物質に関する情報はまだほとんど得られていない[32]。

新しい放射性物質の中で、25これまでのところ、ラジウムは純粋な塩の形で単離された唯一の元素です。

ラジウムのスペクトル。—本研究で提唱された、新しい放射性元素の存在という仮説を、あらゆる可能な手段を用いて検証することが極めて重要であった。ラジウムの場合、スペクトル分析によってこの仮説は完全に裏付けられた。

デマルセイ氏は、写真撮影されたスパークスペクトルの研究で用いる厳密な方法を用いて、新しい放射性物質の検査を引き受けることに快く同意しました。

このような有能な学者の助力は私たちにとって大きな利益であり、この研究を引き受けてくださった彼に深く感謝しています。スペクトル分析の結果は確かなものとなりましたが、研究結果の解釈については依然として不確かな点がありました[33]。

デマルセが調べた中程度の活性を持つ塩化バリウムの最初のサンプルは、バリウムの線に加えて、紫外線スペクトルにおいて顕著な強度と波長λ = 381 µm.47を持つ新しい線を示した。その後、より活性の高い生成物を調製したところ、デマルセは381 µm.47の線が強くなるのを確認した。同時に他の新しい線も現れ、スペクトル上では新しい線とバリウムの線は同等の強度を示した。新たな濃度では、26このスペクトルでは、新しいスペクトルが支配的であり、唯一見える3本の最も強いバリウム線は、この金属が不純物として存在していることを示しているに過ぎません。この生成物は、ほぼ純粋な塩化ラジウムとみなすことができます。最終的に、さらなる精製を経て、極めて純粋な塩化物を得ることができました。そのスペクトルでは、2本の支配的なバリウム線はほとんど見えません。

デマルセイ[34]によれば、λ = 500.0からλ = 350.0（1000分の1ミクロン、µµ）までのスペクトル領域における主要なラジウム線のリストは以下のとおりである。各線の強度は数字で示され、最も強い線は16と記されている。

λ。 強度。 λ。 強度。
482.63 10 453.35 9
472.69 5 443.61 8
469.98 3 434.06 12
469.21 7 381.47 16
468.30 14 364.96 12
464.19 4
すべてのスペクトル線は鋭く細く、381.47、468.30、434.06の3本の線は強く、現在知られている最も強い線の強度に匹敵します。スペクトルには2つの強い星雲状の帯も見られます。最初の帯は対称的で、463.10から462.19まで伸び、462.75で極大となります。2つ目の強い帯は紫外線に向かって弱まり、446.37で急激に始まり、445.52で極大に達します。極大領域は445.34まで伸び、その後徐々に弱まる星雲状の帯が439付近まで伸びます。

撮影されていないスパークスペクトルの最も屈折の少ない部分で、唯一注目すべき線は27ラインは 566.5 (およそ) ですが、482.63 よりはるかに弱いです。

スペクトルの全体的な外観はアルカリ土類金属のものであり、これらの金属はいくつかの漠然とした帯を伴う強い線スペクトルを持つことが知られています。

デマルセによれば、ラジウムは最も感度の高いスペクトル応答を持つ元素の一つと考えられる。さらに、私自身の濃縮作業に基づき、381.47の線が明瞭に示された最初の試料では、ラジウムの含有率は非常に低かった（おそらく0.02%）と結論付けることができた。しかし、撮影されたスペクトルにおいてラジウムの主線を明瞭に捉えるには、金属ウランの放射能の50倍の放射能が必要である。高感度の電位計を用いれば、物質の放射能は金属ウランの100分の1であっても検出可能である。ラジウムの存在を検出する上で、放射能はスペクトル応答よりも数千倍も感度の高い特性であることは明らかである。

デマルセイが調べた高活性のポロニウムビスマスと高活性のアクチニウムトリウムは、これまでそれぞれビスマスとトリウムの線しか示していなかった。

ラジウムの調製に取り組んでいるギーゼル氏[35]は最近の論文で、臭化ラジウムの炎がカーマイン色を呈することを報告している。ラジウムの炎スペクトルには、2本の明るい赤色の帯、1本の青緑色の線、そして2本のかすかな紫色の線が含まれている。

新たな放射性物質の抽出。作業の最初の部分は、28ウラン鉱石、ラジウム含有バリウム、ポロニウム含有ビスマス、そしてアクチニウム含有希土類元素。これら最初の3つの生成物を得た後、次のステップは、それぞれから新たな放射性物質を分離することです。このプロセスの後半部分は、分留法を用いて行われます。非常に類似した元素間の真に完全な分離方法を見つけることは困難であることが知られているため、分留法が強く推奨されています。さらに、ある元素が他の元素と微量に混合されている場合、たとえ分離方法が分かっていたとしても、混合物に完全な分離方法を適用することはできません。実際、プロセスで分離できたはずの微量の物質が失われるリスクがあります。

私は特にラジウムとポロニウムの単離を目指した研究に携わってきました。数年にわたる研究を経て、ラジウムに関してはようやく単離に成功しました。

ピッチブレンドは高価な鉱石であるため、大量処理は控えてきました。ヨーロッパでは、この鉱石はボヘミアのヨアヒムスタール鉱山で採掘されています。粉砕された鉱石は炭酸ナトリウムで焙焼され、得られた物質はまず熱水で、次に希硫酸で浸出されます。この溶液には、ピッチブレンドの価値を高めるウランが含まれています。不溶性の残留物は廃棄されます。

この残留物には放射性物質が含まれており、その放射能は金属ウランの4.5倍です。鉱山を所有するオーストリア政府は、私たちの研究のためにこの残留物1トンを快く提供し、さらに数トンの供給を鉱山に許可してくれました。

最初の治療は簡単ではありませんでした29残留物は、実験室と同じ方法で工場で処理されます。ドゥビエルヌ氏は、この問題を調査し、工場での処理を計画することに快く同意してくれました。彼が説明した方法の最も重要な点は、物質を炭酸ナトリウムの濃溶液で煮沸することにより、硫酸塩を炭酸塩に変換することです。このプロセスにより、炭酸ナトリウムとの融合が防止されます。

残渣には主に硫酸鉛と硫酸カルシウム、シリカ、アルミナ、酸化鉄が含まれています。また、ほぼすべての金属（銅、ビスマス、亜鉛、コバルト、マンガン、ニッケル、バナジウム、アンチモン、タリウム、希土類元素、ニオブ、タンタル、ヒ素、バリウムなど）も、様々な量で含まれています。ラジウムは硫酸塩としてこの混合物中に存在し、3つの中で最も溶解性が低いです。ラジウムを溶解するには、硫酸を可能な限り除去する必要があります。これは、まず残渣に通常のソーダの濃縮沸騰溶液を処理することから得られます。硫酸は鉛、アルミナ、カルシウムと結合し、大部分が硫酸ナトリウムに溶解します。これを水で洗浄することで除去します。このアルカリ溶液は鉛、シリカ、アルミナも除去します。不溶性部分を水で洗浄した後、通常の塩酸で処理します。この操作により、物質は完全に分解され、大部分が溶解します。この溶液からポロニウムとアクチニウムを抽出することができます。前者は硫化水素によって沈殿し、後者は別の過酸化硫化物溶液中のアンモニアによって沈殿した水和物として存在します。ラジウムは不溶性部分に残ります。この部分を水で洗浄し、次に濃炭酸ナトリウムの沸騰溶液で処理します。攻撃を受けていない硫酸塩が少量しか残っていない場合は、この操作で除去できます。30この工程により、硫酸バリウムと硫酸ラジウムは完全に炭酸塩に変換されます。その後、材料を水で十分に洗浄し、硫酸を含まない希塩酸で処理します。得られた溶液には、ラジウム、ポロニウム、アクチニウムが含まれています。これを濾過し、硫酸で沈殿させます。こうして、ラジウムを含む粗硫酸バリウムが得られます。この硫酸バリウムには、石灰、鉛、鉄、そして少量のアクチニウムが含まれています。溶液には少量のアクチニウムとポロニウムが残っていますが、最初の塩酸溶液と同様に除去できます。

1トンの残渣から10～20kgの粗硫酸塩が抽出されます。その活性は金属ウランの30～60倍です。これらの硫酸塩は精製されます。具体的には、炭酸ナトリウムで煮沸し、塩化物に変換します。得られた溶液を硫化水素で処理すると、少量のポロニウムを含む活性硫化物が得られます。この溶液をろ過し、塩素で過酸化した後、純粋アンモニアで沈殿させます。

沈殿した酸化物と水和物は非常に反応性が高く、この活性はアクチニウムによるものです。ろ過した溶液は炭酸ナトリウムで沈殿します。沈殿したアルカリ土類炭酸塩は洗浄され、塩化物に変換されます。

これらの塩化物は蒸発乾固され、純粋な濃塩酸で洗浄されます。塩化カルシウムはほぼ完全に溶解しますが、塩化バリウムは不溶性のままです。これにより、原料1トンあたり約8kgの塩化バリウムが得られ、その活性は金属ウランの約60倍です。この塩化物は精留に供されます。

31

ポロニウム。 – 前述のように、処理中に得られたさまざまな塩酸溶液に硫化水素を通すことで、活性硫化物が沈殿しますが、その活性はポロニウムによるものです。

これらの硫化物は主にビスマス、少量の銅、そして鉛を含む。鉛は、ナトリウムの溶解によって大部分が除去されていること、またその塩化物がわずかに溶解していることから、高濃度には含まれていない。アンチモンとヒ素は、酸化物中に微量しか含まれておらず、これらの酸化物は水酸化ナトリウムによって溶解されている。高活性硫化物を速やかに得るために、以下の方法が用いられた。強酸性の塩酸溶液を硫化水素で沈殿させる。この条件下で沈殿する硫化物は非常に活性が高く、ポロニウムの製造に用いられる。溶液中には、過剰の塩酸の存在下では沈殿が不完全な物質（ビスマス、鉛、アンチモン）が残る。沈殿を完全にするために、水溶液を希釈し、再び硫化水素で処理することで、最初のものよりもはるかに活性の低い硫化物が得られる。これは通常廃棄される。硫化物をさらに精製するために、硫化アンモニウムで洗浄し、残留するアンチモンとヒ素を除去します。次に、硝酸アンモニウムを含む水で洗浄し、希硝酸で処理します。

溶解は完全には行われず、多かれ少なかれ不溶性の残留物が必ず生じます。必要に応じて再度処理を行います。溶液を少量に減らし、アンモニアまたは大量の水で沈殿させます。どちらの場合も、鉛と銅は溶解したまま残ります。後者の場合は、32この場合、ほとんど活性のないビスマスも少量溶解したまま残ります。

酸化物または亜硝酸塩の沈殿物は、以下のように分別されます。沈殿物を硝酸に溶解し、十分な量の沈殿物が形成されるまで水を加えます。この操作では、沈殿物が一定時間後に初めて形成される場合があることに留意する必要があります。沈殿物を上澄み液から分離し、沈殿物を硝酸に再溶解します。こうして得られた2つの液体部分を再び水で沈殿させ、これを繰り返します。得られた各部分は、その活性に基づいて混合され、可能な限り濃縮されます。このようにして得られる物質はごく微量ですが、分光器上ではビスマスの線しか生成されません。

残念ながら、この方法ではポロニウムを単離できる可能性はほとんどありません。前述の分留法は、他の湿式分留法と同様に、大きな困難を伴います。どの方法を用いるにしても、希酸や濃酸に完全に不溶性の化合物が非常に容易に生成します。これらの化合物は、例えばシアン化カリウムとの溶融などによって、一旦金属状態に戻さなければ再溶解できません。

必要な操作数が膨大であることを考えると、この状況は分留の進行にとって大きな障害となります。ポロニウムは瀝青鉱から除去されると活性が低下する物質であるため、この欠点はさらに深刻です。

この活動の減少も緩やかです。そういうことです。33硝酸ポロニウムビスマスのサンプルは11か月でその活性の半分を失った。

ラジウムの場合、同様の困難は生じません。放射能は依然として濃度の信頼できる指標であり、この濃度自体には問題はなく、研究の進捗は当初からスペクトル分析によって継続的に監視することができました。

後述する誘導放射能現象が知られるようになった当初、ビスマスの線のみを放出し、その放射能が時間とともに減衰するポロニウムは、新元素ではなく、瀝青鉱中のラジウムによって活性化されたビスマスであると推測するのが自然と思われた。しかし、私はこの見解が正しいとは確信していない。ポロニウムに関する広範な研究を通して、私は通常のビスマスやラジウムによって活性化されたビスマスではこれまで見たことのない化学効果を観察した。これらの化学効果とは、第一に、先に述べた不溶性化合物（特に亜硝酸塩）が極めて容易に生成すること、第二に、ポロニウムを含むビスマスの窒素溶液に水を加えることで得られる沈殿物の色と外観である。これらの沈殿物は白色の場合もあるが、より一般的には、多少なりとも明るい黄色から暗赤色までの範囲の色をしている。

ビスマス以外の線が存在しないことは、物質にビスマスのみが含まれていることを決定的に証明するものではありません。なぜなら、スペクトル反応があまり敏感でない物質もあるからです。

可能な限り高濃度のポロニウム含有ビスマスを少量調製し、金属の原子量の測定から始まる化学分析を行う必要があるが、前述の化学分析の困難さのため、この研究は未だ実現できていない。

34

たとえポロニウムが新元素であることが証明されたとしても、少なくとも鉱石から取り出された後は、この元素が高放射能状態で無期限に存在することはあり得ないというのは真実である。その場合、この問題は2つの異なる観点から考察できる。1) ポロニウムの放射能はすべて、それ自体が放射能を持つ物質に近接することで誘発される放射能である。その場合、ポロニウムは永続的に原子核活性化する能力を持つことになるが、これはいかなる物質にも属さない特性である。2) あるいは、ポロニウムの放射能は、特定の条件下では自発的に破壊され、鉱石中に存在する他の特定の条件下では持続する固有の放射能である。接触による原子核活性化現象は未だ十分に理解されていないため、この問題について一貫した見解を形成する根拠が不足している。

マルクワルド氏によるポロニウムに関する研究[36]が最近発表されました。マルクワルド氏は、ピッチブレンド処理の残留物から抽出されたビスマスの塩酸溶液に純粋なビスマスの棒を浸しました。しばらくすると、棒は高活性の沈殿物で覆われ、溶液には不活性なビスマスのみが含まれていました。マルクワルド氏はまた、放射性ビスマスの塩酸溶液に塩化スズを加えることによって高活性の沈殿物を得ました。このことから、マルクワルド氏は活性元素がテルルと類似していると結論付け、それを放射性テルルと名付けました。マルクワルド氏の活性物質は、その起源とそれが放出する高吸収性の放射線の両方においてポロニウムと同一であると思われます。この物質に新しい名前を選択することは、現在の研究段階ではまったく不要です。

純粋な塩化ラジウムの調製。—ラジウム含有塩化バリウムから純粋な塩化ラジウムを抽出するために私が採用した方法は、35塩化物混合物は、まず純水中で、次に純塩酸を加えた水中で分別結晶化されます。この方法は、2種類の塩化物の溶解度の違い、つまり塩化ラジウムは塩化バリウムよりも溶解度が低いことを利用して行われます。

分留工程の初めに、純粋な蒸留水を使用します。塩化物を溶解し、沸点で飽和状態にした後、蓋をした容器で冷却して結晶化させます。すると、底に美しく付着性のある結晶が形成され、飽和した上澄み液は簡単にデカンテーションできます。この溶液のサンプルを蒸発乾固させると、得られた塩化物は結晶化した塩化物よりも活性が約5倍低いことがわかります。こうして塩化物はAとBの2つの部分に分けられ、A部分はB部分よりもはるかに活性が高くなります。同じ操作を塩化物AとBそれぞれに対して繰り返し、それぞれから2つの新しい部分を得ます。結晶化が完了すると、活性の低い塩化物Aの部分を活性の高い塩化物Bの部分と混ぜ合わせます。これら2つの物質はほぼ同じ活性を持っています。次に、3つの部分に対して同じ処理を行います。

分割数は連続的に増加させないでください。分割数が増えると、最も溶解性の高い部分の放射能が低下します。この部分の放射能が無視できるほど低くなった場合は、分留から除外します。必要な分割数に達した時点で、最も溶解性の低い部分（ラジウム含有量が最も高い部分）の分留も停止し、分留から除外します。

一定回数に分けて操作します。各操作の後、1回の飽和溶液を次の結晶に注ぎます。36次の部分です。ただし、ある一連の工程の後、最も溶解性の高い部分が除去された場合、次の一連の工程の後には、最も溶解性の高い部分から新たな部分が形成され、最も活性の高い部分を構成する結晶が除去されます。これらの2つの方法を交互に行うことで、非常に規則的な分別機構が得られます。この機構では、部分の数とそれぞれの活性は一定のままで、各部分は次の部分の約5倍の活性を持ち、一方（尾部）からはほぼ不活性な生成物が除去され、もう一方（頭部）からはラジウム濃縮塩化物が収集されます。さらに、各部分に含まれる物質の量は必然的に減少し、活性の高い部分ほど、含まれる物質の量は少なくなります。

当初は 6 つの部分で操作しましたが、末端で除去された塩化物の放射能はウランの放射能のわずか 0.1 でした。

不活性物質がほぼ除去され、留分が小さくなった場合、このような低放射能レベルでは、これ以上の除去はもはや有益ではありません。代わりに、分留の末端から一部を除去し、先に回収した活性塩化物から形成された部分を先端に加えます。その結果、得られる塩化物は、以前よりもラジウム含有量が増加します。このプロセスは、先端結晶が純粋なラジウム塩化物になるまで続けられます。分留が非常に徹底的に行われていれば、すべての中間生成物はごく少量しか残りません。

分留が進み、各部分の物質の量が少なくなると、冷却が急速になり、溶液の体積が減少するため、結晶化による分離の効率は悪くなります。37デカンテーションが小さすぎる場合は、水に特定の割合の塩酸を加えることをお勧めします。この割合は、分留が進むにつれて増加する必要があります。

この添加の利点は、溶液の量を増やすことができることです。塩化物は純水よりも塩酸水に溶けにくいからです。さらに、分留は非常に効率的で、同じ製品から得られる2つの分画の差は顕著です。多量の酸を含む水を使用することで、優れた分離が得られ、3回または4回の分画で操作できます。物質の量が十分に少なくなり、この手順を問題なく実行できるようになった時点で、この方法を採用することが非常に有利です。

強酸性溶液中に析出した結晶は非常に細長い針状で、塩化バリウムと塩化ラジウムで全く同じ外観をしています。どちらも複屈折性があります。ラジウムを含む塩化バリウムの結晶は無色で析出しますが、ラジウムの含有率が十分になると、数時間後には黄色、オレンジ色、時には美しいピンク色に変化します。この色は溶解すると消えます。純粋な塩化ラジウムの結晶は発色しないか、少なくとも急速には発色しないため、この色はバリウムとラジウムが同時に存在するためと考えられます。最大の色は特定のラジウム濃度で得られ、この特性に基づいて分留の進行状況を監視できます。最も活性の高い部分が発色している​​限り、そこには相当量のバリウムが含まれています。最初の部分が変色しなくなり、次の部分が変色する場合、最初の部分は本質的に純粋な塩化ラジウムであることを意味します。

38

時折、結晶からなる沈殿物が形成されるのに気づきました。沈殿物の中には無色のまま残るものもあれば、有色化するものもありました。無色の結晶は選別によって分離できるようでしたが、試みませんでした。

分割の終了時には、連続する部分の活動の比率は開始時と同じでも規則的でもありませんが、分割の進行に重大な障害は発生しません。

ラジウムを含む塩化バリウム水溶液をアルコールで分別沈殿させると、最初に沈殿する塩化ラジウムを単離できます。当初この方法を用いていましたが、後に、より均一な沈殿が得られる前述の方法に切り替えました。しかし、少量の塩化バリウムを含む塩化ラジウムを精製するために、アルコール沈殿法を用いることは今でも時々あります。塩化バリウムはわずかに水に溶けやすいアルコール溶液中に残留するため、除去することができます。

ギーゼル氏は、私たちの初期の研究発表以来、放射性物質の調製に携わっており、臭化物混合物の水中分別結晶化によるバリウムとラジウムの分離を推奨しています。私はこの方法が、特に分別の初期段階において非常に有利であることを観察しました。

使用される分留プロセスに関係なく、活性測定によってそれを制御すると便利です。

溶解したラジウム化合物を沈殿または結晶化によって固体に戻した直後は、溶解時間が長くなるにつれて活性が低下することに注意することが重要です。その後、活性は数ヶ月かけて増加し、ある一定の限界に達します。最終的な活性は39初期活性の5～6倍程度です。これらの変動については後述しますが、活性を測定する際には考慮する必要があります。最終的な活性はより明確に定義できますが、化学処理においては、固体生成物の初期活性を測定する方が実用的です。

高放射性物質の放射能は、その原料である鉱石の放射能とはまったく異なる桁のものです (10⁶倍も大きい)。 この研究の冒頭で説明した方法を使用してこの放射能を測定する場合 (装置図1)、石英板にかかる電荷をある限度以上に増やすことはできません。 私たちの実験では、この電荷は最大 4000 gで、25 静電単位に等しい電気放出量に相当します。 常に活性物質の表面積を使用して、1 対 4000 の比率で変化する放射能を測定できます。 測定限界を拡張するには、この表面積を既知の比率で変化させます。 そうすると、活性物質はプレート B 上で半径が既知の中央の円形領域を占めることになります。 これらの条件下では、放射能は表面積に正確に比例しないため、等しくない活性表面積を持つ放射能を比較できるように係数を実験的に決定します。

この資源自体が枯渇した場合、吸収スクリーンやその他の同等のプロセスに頼らざるを得なくなりますが、ここではそれらについては詳しく説明しません。これらのプロセスは、多かれ少なかれ不完全ではありますが、それでも研究を導くには十分です。

また、小型蓄電池と高感度検流計を接続回路にコンデンサを接続した際に、コンデンサに流れる電流を測定しました。検流計の感度を頻繁にチェックする必要があることが強調されました。40この方法を日常的な測定に使用することができませんでした。

ラジウムの原子量の測定[37]。私はこれまで、ラジウムを含む塩化バリウムの試料に含まれる金属の原子量を繰り返し測定してきた。処理後にラジウムを含む塩化バリウムを新たに入手するたびに、濃度を可能な限り高め、混合物のほぼすべての放射能を含む0.1 ～ 0.5gの物質を得た。この少量の物質から、アルコールまたは塩酸で数mgの塩化物を沈殿させ、分光分析に供した。

デマルセイの優れた手法のおかげで、スパークスペクトルの写真を撮るのに必要なのは最小限の物質だけで済みました。残りの生成物については、原子量の測定を行いました。

既知量の無水塩化物に含まれる塩素を塩化銀の形で滴定するという古典的な方法を用いました。対照実験として、同じ方法、同じ条件、同じ量の物質（最初は0.5g、次に0.1g ）を用いてバリウムの原子量を測定しました。得られた値は常に137から138の間でした。したがって、この方法は、このような少量の物質でも満足のいく結果をもたらすことがわかりました。

最初の2回の測定は塩化物で行われ、1回は230倍、もう1回は600倍であった。41ウランよりも活性が高い。これら2つの実験は、測定精度の限界において、純粋な塩化バリウムを用いた実験と同じ数値を示した。したがって、はるかに活性の高い製品を使用することによってのみ、差異を見つけることができると期待できた。次の実験は、ウランの約3500倍の活性を持つ塩化物を用いて行われた。この実験により、初めて小さいながらも明確な差異が観察された。この塩化物に含まれる金属の平均原子量は140であり、これはラジウムの原子量がバリウムよりも高いことを示唆していた。ラジウムスペクトルの強度が増加する、より活性の高い製品を使用することで、得られた数値も増加することを観察した。これは次の表に示されている（Aは塩化物の活性を示し、単位はウランの活性、Mは測定された原子量）。

もっている。 氏
3500 140 ラジウムのスペクトルは非常に弱い
4700 141
7500 145.8 ラジウムのスペクトルは強いですが、バリウムのスペクトルがはるかに優勢です。
大きさは10⁶。 173.8 2 つのスペクトルは、ほぼ同じ重要性を持っています。
225 バリウムは微量しか存在しません。
A列の数値はあくまでも目安としてお考えください。実際には、後述する様々な理由により、高放射性物質の放射能を評価することは困難です。

上記の処理を経て、私は 1902 年 3 月に0.12 gの塩化ラジウムを得ました。そのスペクトル分析は Demarçay 氏のご厚意により実施されました。42デマルセイの意見によれば、塩化ラジウムは実質的に純粋であったが、そのスペクトルには依然として顕著な強度でバリウムの 3 つの主線が示されていた。

私はこの塩化物を用いて 4 回連続して測定を行いました。その結果は次のとおりです。

 無水塩化ラジウム。   塩化銀。    氏

私 0.1150 0.1130 220.7
II 0.1148 0.1119 223.0
3 0.11135 0.1086 222.8
IV 0.10925 0.10645 223.1
その後、この塩化物をさらに精製し、さらに純度の高い物質を得ることに成功しました。そのスペクトルでは、最も強い2本のバリウムの線が非常にかすかに見えました。バリウムの分光反応の感度を考慮すると、デマルセイは、この精製塩化物には「原子量に顕著な影響を与えない程度のごく微量のバリウム」しか含まれていないと推定しています。この完全に純粋な塩化ラジウムを用いて、3回の測定を行いました。結果は以下の通りです。

 無水塩化ラジウム。   塩化銀。    氏

私 0.09192 0.08890 225.3
II 0.08936 0.08627 225.8
3 0.08839 0.08589 224.0
これらの数値の平均は 225 です。これらは、前の数値と同様に、塩化物の化学式が RaCl 2であるラジウムを 2 価元素と見なし、銀と塩素の数値として Ag = 107.8、Cl = 35.4 を採用して計算されました。

これらの実験は、43ラジウムのRaは225です。この数値は1単位以内の精度だと考えています。

計量には、完璧に校正された非周期キュリー天秤が使用され、その精度は1/20ミリグラムでした。この天秤は直読式であるため、非常に迅速な計量が可能で、天秤内に乾燥剤を入れてもゆっくりと水分を吸収する無水ラジウムおよびバリウム塩化物の計量には不可欠です。計量対象物は白金るつぼに入れられました。このるつぼは長年使用されていたもので、1回の操作で重量が1/10ミリグラム以上変化しないことを確認しました。

結晶化によって得られた水和塩化物をるつぼに入れ、オーブンで加熱して無水塩化物に変換した。実験の結果、塩化物を100℃で数時間保持した場合、その重量は一定のままであり、温度を200℃に上げて数時間保持しても一定であることが示された。したがって、このようにして得られた無水塩化物は完全に定義された物質である。

この主題に関連する一連の測定を以下に示します。塩化物 (1 dg ) を 55°C のオーブンで乾燥させ、無水リン酸の入ったデシケーターに入れます。その後、非常にゆっくりと重量が減り、まだ水分が含まれていることがわかります。12 時間で、3 mg の損失がありました。塩化物をオーブンに戻し、温度を 100°C まで上げます。この操作中に、塩化物から 6.3 mgが失われます。オーブン内に 3 時間 15 分放置すると、さらに 2.5 mgが失われます。温度を 100°C から 120°C の間で 45 分間維持すると、0.1 mgの重量が失われます。その後、125°C で 30 分間放置すると、塩化物から何も失われません。150°C で 30 分間維持すると、0.1 mgが失われます。最後に、200℃で4時間加熱すると、重量が減少します。440 mg、15。これらすべての操作中、るつぼは0 mgから0.05まで変化しました。

原子量の測定後、ラジウムは以下のように塩化物状態に変換された。滴定後、過剰の硝酸ラジウムと硝酸銀を含む溶液に純塩酸を補充する。塩化銀を濾過により分離する。溶液を過剰の純塩酸で数回蒸発乾固する。経験上、この方法で硝酸を完全に除去できることが示されている。

塩化銀サンプルは依然として放射能を帯びており、発光していた。含まれる銀の量を測定することで、測定可能な量のラジウムが含まれていないことを確認した。この目的のため、るつぼ内の溶融塩化銀を、亜鉛で希釈した塩酸の分解によって発生した水素ガスで還元した。洗浄後、るつぼを、含まれていた金属銀を含めて重量測定した。

ある実験では、再生された塩化ラジウムの重量が操作前と同じであることも観察しました。他の実験では、洗浄水がすべて蒸発するのを待たずに、新たな操作を開始しました。

これらのチェックは直接的な実験と同じ精度はありませんが、重大なエラーが発生していないことを確認することができます。

ラジウムは化学的性質に基づき、アルカリ土類元素系列に属する元素です。この系列内では、バリウムの高次同族元素にあたります。

原子量によれば、ラジウムはメンデレーエフの表においてアルカリ土類金属の列でバリウムの後に位置し、ウランとトリウムと同じ行に位置することになる。

45

ラジウム塩の特性。塩化物、硝酸塩、炭酸塩、硫酸塩などのラジウム塩は、固体状態で調製された直後はバリウム塩と同じ外観をしていますが、すべてのラジウム塩は時間の経過とともに色が変わります。

ラジウム塩はすべて暗闇で光ります。

ラジウム塩の化学的性質は、対応するバリウム塩と完全に類似しています。しかし、塩化ラジウムは塩化バリウムよりも溶解度が低く、窒素酸塩の水への溶解度は実質的に同じです。

ラジウム塩は、自発的かつ継続的に熱を放出する場所です。

純粋な塩化ラジウムは常磁性である。その比磁化係数K（単位質量の磁気モーメントと磁場強度の比）は、P.キュリー氏とC.シェヌヴォー氏によって、二人の物理学者が開発した装置[38]を用いて測定された。この係数は水の磁化係数と比較し、空気磁気の影響を補正することで測定された。その結果、以下の結果が得られた。

K = 1.05 × 10⁻⁶。

純粋な塩化バリウムは反磁性であり、その比磁化係数は

K = – 0.40 × 10⁻⁶ .

さらに、これまでの結果と一致して、約17％の塩化ラジウムを含むラジウム含有塩化バリウムは反磁性であり、特定の係数を有することがわかった。

K = – 0.20 × 10 -6 [39]。

46

通常の塩化バリウムの分留。市販の塩化バリウムに、当社の測定装置では検出できない微量の塩化ラジウムが含まれているかどうかを確認しようと試みた。この目的のため、市販の塩化バリウムを大量に分留し、もし存在するならばこの方法で微量の塩化ラジウムを濃縮することを期待した。

市販の塩化バリウム50キログラムを水に溶解し、硫酸を含まない塩酸で沈殿させて、沈殿した塩化物20キログラムを得た。これを水に溶解し、塩酸で部分的に沈殿させて、沈殿した塩化物8.5キログラムを得た。この塩化物に対して、ラジウム含有塩化バリウムの分留法を適用し、最も溶解度の低い部分に相当する塩化物10グラムを分留の上部で除去した。この塩化物は、当社の測定装置で放射能を示さなかったため、ラジウムを含んでいなかった。したがって、この元素はバリウムを生成する鉱石には存在しない。

47

第３章新しい放射性物質の
放射線

放射線の研究方法。放射性物質から放出される放射線を研究するには、放射線のあらゆる特性を利用することができます。例えば、写真乾板に対する放射線の作用、空気を電離させて導電性にする特性、あるいは特定の物質に蛍光を発させる特性などです。今後、これらの様々な方法について述べる際には、簡潔にするために、放射線法、電気法、透視法という表現を用います。

最初の2つの方法は、当初からウラン線の研究に用いられてきました。蛍光法は、ウランやトリウムなどの弱放射性物質は顕著な蛍光を発しないため、新しく放射性の高い物質にのみ適用できます。電気法は、正確な強度測定を可能にする唯一の方法です。他の2つの方法は、主にこの点で定性的な結果を得ることに適しており、大まかな強度測定しか提供できません。検討した3つの方法で得られた結果は、互いに非常に大まかに比較できる程度であり、全く比較できない場合もあります。感光板、電離ガス、蛍光スクリーンはすべて、エネルギーを吸収するために必要な受容体です。48 放射線とその別の形態のエネルギー（化学エネルギー、イオンエネルギー、または光エネルギー）への変換。各受容体は放射線の一部を吸収しますが、その量は本質的にその受容体の性質に依存します。放射線は複雑であり、異なる受容体によって吸収される放射線の量は、量的にも質的にも異なる場合があります。最後に、吸収されたエネルギーが受容体によって完全に観測したい形態に変換されるかどうかは明らかではなく、またありそうにもありません。このエネルギーの一部は熱に変換されたり、二次放射線の放出に変換されたりする可能性があります。二次放射線は、場合によって、観測された現象の生成に使用されたり、使用されなかったり、観測されたものとは異なる化学反応などに変換されます。そしてここでも、私たちが考えている目的に対する受容体の有用な効果は、本質的にその受容体の性質に依存します。

図 1 のトレイ装置で、ラジウムとポロニウムを含む 2 つの放射性サンプルを比較してみましょう。これらのサンプルは、同じ放射能を持っています。それぞれのサンプルを薄いアルミニウム板で覆うと、2 番目のサンプルは最初のサンプルよりもかなり放射能が低く見えます。同じ蛍光板の下に置いた場合、蛍光板が十分に厚い場合、または 2 つの放射性物質から一定の距離を置いて置いた場合も、同じ結果になります。

放射線エネルギー。どのような研究方法を採用しても、新しい放射性物質の放射線エネルギーはウランやトリウムのそれよりもかなり大きいことが常に分かっています。したがって、近距離では写真乾板はいわば瞬時に露光されますが、24時間露光では49これは、ウランやトリウムを扱うときに必要です。新しい放射性物質と接触すると蛍光スクリーンは明るく光りますが、ウランやトリウムでは光の痕跡はまったく見えません。最後に、空気に対する電離効果もかなり強くなり、約10⁶倍になります。ただし、ウランの場合のように、前述の電気的方法を使用して放射線の総強度を評価することはもはやできません(図1)。確かに、たとえばウランの場合、放射線はプレートを隔てる空気の層で非常に粗く吸収され、限界電流は 100 ボルトの電圧で達します。しかし、これは高放射性物質の場合はもはや当てはまりません。ラジウム放射線の一部は、コンデンサーと金属プレートを通過し、プレート間の空気を電離するのに使用されない、非常に透過性の高い放射線で構成されています。さらに、限界電流は利用可能な電圧で常に得られるとは限りません。例えば、反応性の高いポロニウムの場合、電流は100ボルトから500ボルトの間でも電圧に比例します。したがって、測定結果に明確な意味を与える実験条件が満たされておらず、得られた数値は総放射線量を表すものとは考えられません。この観点から見ると、それらはあくまでも大まかな近似値に過ぎません。

放射線の複雑な性質— 様々な物理学者（ベクレル氏、マイヤー氏、フォン・シュヴァイドラー氏、ギーゼル氏、ヴィラール氏、ラザフォード氏、キュリー夫人）の研究は、放射性物質からの放射線が非常に複雑であることを示しています。3種類の放射線を区別する必要があり、ラザフォード氏が採用した表記法に従い、α、β、γの文字でこれらを指定します。

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1. アルファ線は透過力が極めて弱い放射線であり、放射線の大部分を占めていると考えられています。これらの放射線は、物質による吸収を支配する法則によって特徴付けられます。磁場はこれらの放射線に非常に弱い影響を与え、当初は磁場の作用を受けないと考えられていました。しかし、強い磁場中では、アルファ線はわずかに偏向します。偏向の仕組みは陰極線の場合と同じですが、偏向の方向は逆になります。これはクルックス管のチャンネル線の場合と同じです。
2. ベータ線は、これまでの放射線に比べて全体的に吸収されにくい。磁場によって、陰極線と同じように同じ方向に偏向する。

3° ガンマ線は磁場の作用に影響されない透過性放射線であり、レントゲン線に匹敵します。

同じグループの放射線でも、β線で証明されているように、透過力は非常に広い範囲内で変化することがあります。

次のような実験を想像してみましょう。ラジウムRを鉛Pの塊に掘られた小さく深い空洞の底に置きます（図4）。空洞からは直線的でわずかに広がった光線が放出されます。空洞の周囲には、図の平面に垂直で、図の平面の奥に向かう非常に強力で均一な磁場が張られていると仮定します。すると、α線、β線、γ線の3つのグループが分離されます。弱いγ線は、偏向の痕跡を残さずに直進します。β線は陰極線のように偏向し、図の平面内で半径が広い範囲で変化する円軌道を描きます。空洞を写真乾板上に置くと、51AC、すなわちプレートのBC部分、β線を受光する部分が照射されます。最終的に、α線は非常に強いビームとなり、わずかに偏向した後、空気によって急速に吸収されます。これらの放射線は、図の平面内で非常に大きな曲率半径を持つ軌道を描きます。偏向の方向はβ線の場合とは逆になります。

図4.

タンクを薄いアルミスクリーン（0 mm 、1 mm 厚）で覆うと、α 線は大幅に抑制され、β 線は抑制がはるかに少なく、γ 線は大幅に吸収されないように見えます。

私が今説明した実験は、このような形で実行されたわけではなく、さまざまな放射線グループに対する磁場の作用を示す実験については後ほど説明します。

磁場の作用。放射性物質から放出される放射線は、大きな52陰極線とレントゲン線には共通する特性がいくつかあります。陰極線とレントゲン線はどちらも空気を電離させ、写真乾板に作用し、蛍光を励起し、正反射を示さないという特徴があります。しかし、陰極線は磁場の作用によって直線経路から逸らされ、負の電荷を帯びているという点でレントゲン線とは異なります。

磁場が放射性物質から放出される放射線に作用するという事実は、ギーゼル氏、マイヤー氏、フォン・シュヴァイドラー氏、そしてベクレル氏によってほぼ同時に発見されました[40]。これらの物理学者は、放射性物質からの放射線が磁場によって陰極線と同じように同じ方向に偏向することを認識しており、彼らの観察はβ線に関連していました。

キュリー氏は、ラジウム放射線には2つの異なるグループの放射線があり、1つは磁場によって容易に偏向される（β線）のに対し、もう1つは磁場の作用に影響されない（α線とγ線、これらは合わせて非偏向放射線と呼ばれる）ことを示しました[41]。

ベクレル氏は、我々が調製したポロニウム試料から陰極線放射を一切観測しませんでした。一方、ギーゼル氏は、自身が調製したポロニウム試料において初めて磁場の影響を観測しました。我々が調製した全てのポロニウム試料から陰極線放射が観測されたことはありませんでした。

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ギーゼル氏のポロニウムは、新しく調製されたときのみ陰極線のような放射線を放出しますが、この放出は、後述する誘導放射能の現象によるものである可能性があります。

以下の実験は、ラジウム放射線の一部のみが容易に偏向する放射線（ベータ線）で構成されていることを証明するものである。これらの実験は電気的方法を用いて行われた[42]。

図5.

放射性物質（図5）は、プレートPとP’の間をAD方向に放射線を放出する。プレートPは500ボルトの電位に保たれ、プレートP’は電位計と圧電水晶振動子に接続される。放射線の影響下で空気中を流れる電流の強度を測定する。図の平面に垂直な電磁石の磁場は、EEEE領域全体にわたって任意に発生させることができる。放射線が少しでも偏向すると、プレート間を透過できなくなり、電流は54 削除。光線が通過する領域は鉛の質量B、B’、B”と電磁石のアーマチュアによって囲まれており、光線が偏向すると、鉛の質量BとB’によって吸収されます。

得られた結果は、放射体Aからコンデンサの入口Dまでの距離ADに大きく依存します。距離ADが十分に大きい場合（7 cmより大きい）、コンデンサに到達するラジウム線のほとんど（約90％）が偏向され、電界強度2500単位で抑制されます。これらの放射線はベータ線です。距離ADが65 mm未満の場合、より少ない割合の放射線が電界によって偏向されます。さらに、この部分は2500単位の電界強度によってすでに完全に偏向されているため、電界強度が2500単位から7000単位に増加しても、抑制される放射線の割合は増加しません。

放射体とコンデンサ間の距離ADが短いほど、電界によって抑制されない放射線の割合は大きくなります。距離が短い場合、容易に偏向できる放射線は、総放射量のごく一部に過ぎません。

したがって、透過する放射線のほとんどは、陰極タイプの偏向放射線（β線）です。

上述の実験装置では、使用した磁場では磁場がアルファ線に与える影響はほとんど観察できませんでした。放射源から近距離で観測された、一見偏向していないように見える非常に顕著な放射線はアルファ線であり、遠距離で観測された偏向していない放射線はガンマ線でした。

ビームが吸収板（アルミニウムまたは黒紙）を通過すると、通過する光線のほとんどすべてが電場によって偏向され、55このように、スクリーンと磁場の助けにより、コンデンサー内の放射線はほぼすべて抑制され、残りは微量に存在するガンマ線のみによるものとなります。アルファ線はスクリーンによって吸収されます。

厚さ 1/100 ミリメートルのアルミニウム シートは、物体がコンデンサから十分離れている場合、偏向することが難しいほぼすべての放射線を抑制するのに十分です。距離が短い場合 (34 mmと 51 mm )、この結果を達成するには 1/100 ミリメートルのアルミニウム シートが 2 枚必要です。

活性が大きく異なる 4 つのラジウム含有物質 (塩化物または炭酸塩) に対して同様の測定が行われ、得られた結果は非常に類似していました。

すべてのサンプルにおいて、磁石によって偏向する透過放射線（β 線）は総放射線量のほんの一部に過ぎず、積分放射線を使用して空気の導電率を算出する測定では、透過放射線がほんの一部しか占めないことが分かります。

ポロニウムから放出される放射線は、電気的手法を用いて研究することができます。ポロニウムとコンデンサ間の距離ADを変化させた場合、距離が十分に大きい限り、最初は電流は観測されません。ポロニウムを近づけると、ある距離（研究対象サンプルでは4cm）で、かなり高い強度の放射線が突然感じられることが観測されます。ポロニウムをさらに近づけ続けると、電流は着実に増加しますが、これらの条件下では磁場は顕著な効果を及ぼしません。ポロニウムからの放射線は空間に閉じ込められ、物質を囲む一種のシース（鞘）を超えて空気中に広がることはほとんどなく、数センチメートルの厚さしかありません。

重要な一般的な留保を行う必要がある56今述べた実験の意義について。磁石によって偏向された放射線の割合を示す際、私はコンデンサに電流を誘導できる放射線のみを指しています。ベクレル放射線の測定試薬として蛍光や写真乾板への作用を用いた場合、この割合はおそらく異なるでしょう。なぜなら、強度測定は一般的に、用いられる測定方法との関係においてのみ意味を持つからです。

ポロニウム線はアルファ線です。先ほど説明した実験では、磁場がこれらの線に与える影響は観察されませんでしたが、実験装置の設定上、小さな偏向は検出されませんでした。

放射線透過法を用いた実験により、前述の実験結果が確認された。放射線源としてラジウムを用い、元のビームと平行で磁場に垂直なプレート上に像を受光すると、磁場の作用によって分離された2本のビーム（一方は偏向し、もう一方は偏向していない）の非常に鮮明な軌跡が得られる。偏向したビームはベータ線であり、わずかに偏向したアルファ線は偏向していないガンマ線ビームと実質的に区別がつかない。

偏向ベータ線—ギーゼル氏、マイヤー氏、そしてシュヴァイドラー氏の実験により、放射性物質からの放射線は磁場によって少なくとも部分的に偏向し、その偏向は陰極線の場合と同様に起こることが明らかになった。ベクレル氏は放射線透過法[43]を用いて磁場が放射線に及ぼす作用を研究した。実験装置は図4のとおりであった。ラジウムは57鉛タンクPは、黒紙で包まれた写真乾板ACの感光面上に置かれた。全体は電磁石の両極の間に配置され、磁場は図の平面に対して垂直に向くように配置されていた。

磁場がこの平面の裏側に向けられている場合、プレートのBC部分は、円軌道を描いてプレートに反射し、プレートと直角に交差するベータ線にさらされます。これらのベータ線はベータ線です。

ベクレル氏は、像が広く拡散した帯状の、真の連続スペクトルを形成することを実証しました。これは、光源から放射される偏向光線が、不均一な偏向性を持つ無数の放射線で構成されていることを示しています。プレートのゼラチンを様々な吸収スクリーン（紙、ガラス、金属）で覆うと、スペクトルの一部が抑制され、磁場によって最も偏向する光線、つまり円軌道の半径が最小となる光線が最も強く吸収されることが観察されます。各スクリーンにおいて、プレート上の像は放射源から特定の距離から始まり、この距離が大きいほどスクリーンの吸収率は高くなります。

偏向放射線の電荷。—陰極線は、ペラン氏が示したように、負に帯電している[44] 。さらに、ペラン氏とレナード氏[45]の実験によれば、陰極線はアースに接続された金属容器や絶縁板を通過して電荷を運ぶことができる。陰極線が吸収されるすべての点で、電荷の放出が起こる。58連続的な負の電気を帯びています。ラジウムの偏向β線についても同様のことが言えることが分かりました。ラジウムの偏向 β線は負に帯電しています[46]。

放射性物質をコンデンサの片方のプレートに塗布してみましょう。このプレートは金属的に接地されています。もう片方のプレートは電位計に接続され、物質から放出される放射線を受信・吸収します。放射線が帯電している場合、電位計で連続的な電流が観測されるはずです。この実験は空気中で行われたため、放射線からの電荷を検出することはできませんでしたが、この方法で行われた実験は感度が低いです。プレート間の空気は放射線によって導電性を持つため、電位計はもはや絶縁状態ではなく、比較的強い電荷しか記録できません。

α線が実験に干渉するのを防ぐために、放射源を薄い金属スクリーンで覆うことでα線を抑制することができ、実験の結果は変わりません[47]。

我々は、電位計に接続されたファラデーシリンダーの内部に光線を照射することで、この実験を空気中で繰り返したが、それ以上の成果は得られなかった[48]。

これまでの実験から、使用された放射製品の光線の電荷が弱いことがすでに分かっていました。

放射線を吸収する導体上のわずかな電気の放出を観察するには、この導体は59電気的に十分に絶縁されている必要があります。そのためには、真空状態の管内に入れるか、良質な固体誘電体で囲むかのいずれかの方法で、空気から保護する必要があります。私たちは後者の方法を採用しました。

導電性ディスク MM (図6) は金属棒tによって 電位計に接続されています。ディスクと棒は両方とも絶縁材料iiiiで完全に囲まれています。アセンブリ全体は、アースに電気的に接続された金属シース EEEE で覆われています。ディスクの片面では、絶縁体ppと金属シースは非常に薄くなっています。この面は、外側の鉛のトラフ[49]に配置されたラジウム含有バリウム塩 R からの放射線にさらされます。ラジウムから放出された放射線は金属シースと絶縁層 ppを通過し、金属ディスク MM によって吸収されます。その後、ディスクは連続的で一定の負電荷を放出し、それが電位計で観測され、圧電石英を使用して測定されます。

図6.

こうして生じた電流は非常に弱い。高活性の放射性塩化バリウムが2cm²の層を形成すると、 560表面が 0 cm 2 で厚さが 0 cm 2 の場合、10 -11アンペアのオーダーの電流が得られます。使用された光線は、MM ディスクに吸収される前に、0 mm 2 のアルミニウム厚さと 0 mm 3のエボナイト厚さを通過します。

MM ディスクには鉛、銅、亜鉛を順に使用し、絶縁体にはエボナイト、パラフィンを使用しましたが、結果は同じでした。

放射源 R が遠ざかったり、活性度の低い製品が使用されたりすると、電流は減少します。

MMディスクを、空気で満たされ、外側を絶縁材で包んだファラデーシリンダーに置き換えても、同じ結果が得られました。薄い絶縁板ppで閉じられたシリンダーの開口部が放射源に面していました。

最後に、逆の実験を行いました。これは、ラジウムを入れた鉛のトラフを絶縁材の中央に、電位計と関連させて配置し (図7)、全体を地面に接続された金属製の筐体で包むというものです。

図7.

これらの条件下で、ラジウムを電位計で観測し、最初の実験で得られた負電荷と等しい大きさの正電荷を得る。ラジウム線は薄い誘電体板 ppを通過し、61内部導体に負の電気を流し去らせます。

ラジウムのアルファ粒子はこれらの実験では役割を果たさず、極めて薄い物質層によってほぼ完全に吸収されます。また、ここで述べた方法は、ポロニウム線の透過率も非常に低いため、ポロニウム線の電荷を調べるのにも適していません。アルファ粒子のみを放出するポロニウムでは電荷指数は観測されませんでしたが、前述の理由により、この実験から結論を導き出すことはできません。

このように、ラジウムの偏向ベータ線は、陰極線と同様に電気を運びます。しかし、物質に束縛されていない電荷の存在はこれまで認識されていませんでした。そのため、ラジウムの偏向ベータ線の研究では、現在陰極線の研究に用いられているのと同じ理論を用いることになります。W・クルックス卿によって提唱され、後にM・J・トンプソンによって発展・改良されたこの弾道理論によれば、陰極線は陰極から非常に高速で発射される極めて希薄な負電荷を持つ粒子で構成されています。同様に、ラジウムも負電荷を持つ粒子を宇宙空間に放出していると考えられます。

固体で薄く、完全に絶縁性のケースに封入されたラジウムのサンプルは、自発的に非常に高い電位に帯電するはずです。弾道仮説では、周囲の導体との電位差が十分に大きくなり、放出された荷電粒子が逃げるのを防ぎ、放射源に戻るまで、電位は上昇します。

62

ここで述べた実験は全くの偶然でした。高放射性ラジウムのサンプルがガラスアンプルに長期間封入されていました。アンプルを開けるため、ガラスナイフでガラスに切り込みを入れました。その時、はっきりと火花の音が聞こえ、拡大鏡でアンプルを観察すると、切り込みによってガラスが薄くなっていた部分に火花が当たっているのがわかりました。この現象は、過充電されたライデン瓶のガラスが破裂するのと全く同じです。

同じ現象が別の電球でも発生しました。しかも、火花が噴出した瞬間、電球を手に持っていたキュリー氏は、放電による感電を指で感じました。

ガラスの種類によっては、優れた断熱性を持つものがあります。ラジウムを密閉された断熱性の高いガラス球に封入した場合、そのガラス球はいずれ自然破裂すると考えられます。

ラジウムは、自発的に電荷を帯びる物質の最初の例です。

ラジウムの偏向β線に対する電場の作用— ラジウムの偏向β線は陰極線とみなされるため、陰極線と同様に、すなわち、負に帯電した物質粒子が高速で宇宙空間に打ち上げられた場合と同様に、電場によって偏向されるはずである。この偏向の存在は、一方ではドルン氏[50]によって、他方ではベクレル氏[51]によって示されている。

63

コンデンサの 2 つのプレートの間を通過する光線を考えてみましょう。光線の方向はプレートに平行であると仮定します。プレート間に電界が形成されると、光線はコンデンサを通過する経路の全長 ( lで示される) にわたって、この均一な電界の作用を受けます。この作用により、光線は正極プレートの方向に偏向し、放物線を描きます。電界を出ると、光線は出口点で放物線に接する直線に沿って経路を継続します。光線は、元の方向に対して垂直な写真乾板上に受光できます。プレート上に生成された印象は、電界がゼロのときと電界が既知の値のときに観察され、そこから偏差 δ の値が推定されます。この偏差は、光線の新しい方向と元の方向が、元の方向に垂直な同一平面と交差する点間の距離です。hがこの平面からコンデンサ、つまりフィールドの境界までの距離だとすると、簡単な計算で、

ここで、 mは移動する粒子の質量、eは電荷、vは速度、F は場の値です。

ベクレル氏の実験により、δのおおよその値を出すことができました。

ラジウムから放出される負に帯電した粒子の電荷質量比。質量mと負に帯電したeを持つ物質粒子が、その初速度に垂直な均一磁場中を速度vで発射されると、この粒子は磁場に垂直で初速度を通過する平面に半径ρの円弧を描く。64ここでHは体の値であり、次の関係が成り立つ。

同じ半径の電気偏向δと磁場内の曲率半径ρを測定した場合、これら2つの実験から速度vの比e / mの値を導き出すことができます。

ベクレル氏の実験は、この問題に関する最初の示唆を与えました。実験では、e / mの比は10⁷絶対電磁単位、vは1.6 × 10¹⁰と近似値を示しました。これらの値は、陰極線の場合と同程度の大きさです。

カウフマン氏[52]は、同じ主題について精密な実験を行った。この物理学者は、非常に細いラジウム線ビームに、均一で同じ方向、つまりビームの元の方向に対して垂直な電場と磁場を同時に作用させた。元のビームに垂直で、かつ光源に対して電場の限界より上に配置された板に生じる痕跡は曲線状となり、その各点は元の不均一なビームを構成する各光線に対応する。さらに、最も透過性が高く、最も偏向の少ない光線は、速度が最も大きい光線である。

カウフマン氏の実験によれば、速度が陰極線よりも大幅に速いラジウム線の場合、速度が増加するにつれてe / m比が減少することがわかります。

65

J.-J. トムソンとタウンゼントの研究[53]によれば、光線を構成する運動粒子は、電気分解における水素原子の電荷eに等しい電荷を持ち、この電荷はすべての光線において同じであることを認めなければならない。したがって、粒子の質量mは速度が増加するにつれて増加すると結論付けられる。

しかし、理論的考察から、運動する電荷の速度はエネルギーを消費せずには変化できないことから、粒子の慣性はまさに運動中の電荷の状態に起因するという結論に至る。言い換えれば、粒子の慣性は電磁気的な起源を持ち、粒子の質量は少なくとも部分的には見かけの質量、すなわち電磁質量である。アブラハム氏[54]はさらに踏み込み、粒子の質量は完全に電磁気的であると仮定している。この仮説のもとで、既知の速度vに対する質量mの値を計算すると、速度v が光速に近づくとm は無限大に近づき、速度vが光速よりはるかに遅いとmは一定値に近づくことがわかる。カウフマン氏の実験はこの理論の結果と一致しており、運動する小さな荷電物質中心のダイナミクスに基づいて力学の基礎を確立できる可能性を予見できるため、非常に重要である[55]。

66

カウフマン氏がe / mとvについて得た数値は次のとおりです。

e / m電磁気単位。 v cm/秒。
1.865 × 10⁷ 0.7 × 10 10 陰極線用。
1.31 × 10⁷ 2.36 × 10¹⁰ ラジウム線の場合（カウフマン）。
1.17 2.48 »
0.97 2.59
0.77 2.72
0.63 2.83
カウフマン氏は自身の実験と理論を比較して、比較的低速のラジウム線に対する e / m比の限界値は、陰極線に対するe / mの値と同じであると結論付けました。

カウフマン氏の最も完全な実験は、私たちが彼に提供した微量の純粋な塩化ラジウムを使って行われた。

カウフマン氏の実験によると、ラジウムから放出される特定のベータ線は光速に非常に近い速度を持っています。これらの極めて高速な放射線が物質に対して非常に高い透過力を持つのは当然のことです。

磁場のアルファ線への作用—最近の研究で、ラザフォード氏は[56]、強い磁場または電場の中では、ラジウムのアルファ線は高速で移動する正電荷粒子のようにわずかに偏向すると発表した。ラザフォード氏は実験から次のように結論付けている。67アルファ線の速度は2.5 × 10⁹ cm /sec程度であり、これらの線における電子/メートル 比は6 × 10³程度、つまり偏向ベータ線の10⁴倍である。ラザフォード氏のこれらの結論は、アルファ線の既知の特性と一致しており、少なくとも部分的には、この放射線の吸収則を説明していることは後述します。

ラザフォード氏の実験はベクレル氏によって確認された。ベクレル氏はまた、ポロニウム線が磁場中でラジウムアルファ線と同様に振る舞い、同じ磁場中ではラジウムアルファ線と同じ曲率を持つように見えることを示した。また、ベクレル氏の実験から、アルファ線は磁気スペクトルを形成するのではなく、すべての線が均等に偏向する均質な放射線のように振る舞うことも明らかになった[57]。

デ・クードレ氏は真空中におけるラジウムアルファ線の電気的・磁気的偏向を測定した。彼はこれらの線の速度をv = 1.65 × 10⁹ cm /sec、電荷質量比e / m = 6400（電磁単位）と算出した[58]。したがって、アルファ線の速度は光速の約20倍遅い。e / m比は、電気分解における水素のe / m = 9650 と同程度の大きさである。 したがって、各発射体の電荷が電気分解における水素原子の電荷と同じであると仮定すると、次の式が成り立つ。68この発射体の質量は水素原子の質量と同じ桁です。

さて、陰極線と最も遅いラジウムベータ線の場合、e / mの比は1.865 × 10⁷であることがわかりました。したがって、この比は電気分解で得られる値の約2000倍になります。負に帯電した粒子の電荷が水素原子の電荷と同じであると仮定すると、比較的低速におけるその限界質量は水素原子の約2000分の1になります。

したがって、β線を構成する粒子はα線を構成する粒子よりもはるかに小さく、かつより速い速度で移動します。したがって、β線がα線よりもはるかに高い透過力を持つことは容易に理解できます。

他の放射性物質の放射線に対する磁場の作用。ラジウムは、チャンネル線に似たアルファ線、陰極線に似たベータ線、そして透過性があり偏向しないガンマ線を放射することを既に見てきました。ポロニウムはアルファ線のみを放射します。他の放射性物質の中で、アクチニウムはラジウムに似た挙動を示すようですが、この元素の放射線の研究はラジウムの放射線ほど進んでいません。弱放射性物質としては、ウランとトリウムがアルファ線と偏向するベータ線の両方を放射することが知られています（ベクレル、ラザフォード）。

ラジウム放射線中の偏向ベータ線の割合。—すでに述べたように、ベータ線の割合は放射線源からの距離とともに増加します。しかし、これらの放射線は69ガンマ線は単独で存在することはなく、遠距離ではガンマ線の存在も常に観測されます。ラジウム放射線に透過性の高い非偏向性放射線が存在することは、ヴィラール氏[59]によって初めて観測されました。これらの放射線は電気的測定法で測定される放射線のごく一部に過ぎず、初期の実験ではその存在に気づかなかったため、当時は遠距離放射線には偏向性放射線しか含まれていないと誤って考えていました。

図5に示す装置と同様の装置を用いて電気的手法で行った実験で得られた数値結果を以下に示します。ラジウムは周囲の空気によってのみコンデンサから隔てられています。放射源からコンデンサまでの距離をdで示します。磁場がない場合の電流が各距離で100であると仮定すると、2行目の数値は磁場を印加した場合に残る電流値を示します。使用した装置ではα線の偏向はほとんど観察できなかったため、これらの数値はα線とγ線全体の割合を示していると見なすことができます。

距離が離れるとα線はなくなり、偏向されない放射線はγ型のみになります。

短距離で実施された実験:

dはセンチメートル単位です。 3.4 5.1 6.0 6.5
偏向していない光線 100 本の場合。 74 56 33 11
前回のシリーズで使用した製品よりもかなりアクティブな製品を使用して、長距離で実施した実験:

dはセンチメートル単位です。 14 30 53 80 98 124 157
100 本の偏向光線の場合。 12 14 17 14 16 14 11
70

ある距離を超えると、放射線中の偏向されない放射線の割合はほぼ一定になることがわかります。これらの放射線はおそらくすべてγ種に属します。2番目の線に見られる数値の不規則性は、2つの極端な実験における電流強度の総和が660対10であったことを考慮すると、過度に考慮する必要はないでしょう。測定は放射源から1.57mまで継続でき、さらに遠くまで測定することも可能です。

これは別の一連の実験です。ラジウムを非常に細いガラス管に封入し、コンデンサーの下、プレートと平行に設置しました。放射された放射線は、コンデンサーに入る前に、一定の厚さのガラスと空気を通過しました。

dはセンチメートル単位です。 2.5 3.3 4.1 5.9 7.5 9.6 11.3 13.9 17.2
偏向していない光線 100 本の場合。 33 33 21 16 14 10 9 9 10
以前の実験と同様に、距離d が増加するにつれて 2 行目の数値は一定値に近づく傾向がありますが、α 線は β 線や γ 線よりもガラスによって強く吸収されるため、以前のシリーズよりも短い距離で実質的に限界に達します。

薄いアルミニウム板（厚さ0.01mm）が主にアルファ線を吸収することを示す別の実験があります。この製品をコンデンサから5cm離れた場所に置き、磁場をかけると、非ベータ線の割合が71%であることがわかります。同じ製品をアルミニウム板で覆い、距離を同じにした場合、透過した放射線は磁場によってほぼ完全に偏向され、アルファ線はアルミニウム板によって吸収されることがわかります。71ブレード。吸収スクリーンとして紙を使用した場合も同様の結果が得られます。

ラジウムの放射線の大部分はアルファ線で、これはおそらく主に放射材料の表面層から放射される。放射材料層の厚さが変化すると、電流強度はこの厚さとともに増加する。この増加は放射線全体の厚さの増加に比例するわけではない。さらに、アルファ線よりもベータ線の方が顕著であるため、活性層の厚さとともにベータ線の割合が増加する。放射源をコンデンサから 5 cmの距離に置くと、活性層の厚さが 0.4 mmの場合、総放射線量は 28 となり、ベータ線の割合は 29% になることがわかる。活性層の厚さを 2 mm、つまり 5 倍にすると、総放射線量は 102 となり、偏差のあるベータ線の割合は 45% になる。したがって、この距離に残る放射線の総量は 3.6 倍に増加し、偏差β線は約 5 倍強くなります。

前述の実験は電気的手法を用いて行われた。放射線透過法を用いた場合、一見すると上記の結果と矛盾する結果がいくつか生じる。ヴィラール氏の実験では、磁場を与えられたラジウム線ビームを写真乾板の積層体に照射した。偏向のない透過ビームγは全ての乾板を透過し、それぞれの乾板に痕跡を残した。偏向ビームβは最初の乾板にのみ痕跡を残した。したがって、このビームには透過性の高い放射線は含まれていないように見えた。

72

対照的に、我々の実験では、空気中を伝播するビームは、観測可能な最長距離において、約 9/10 の偏向ベータ線を含んでおり、これは放射源が小さな密閉ガラス球の中に閉じ込められている場合でも変わりません。ヴィラード氏の実験では、これらの偏向透過ベータ線は、最初の固体障害物に遭遇すると、あらゆる方向に大部分が散乱し、ビームを形成しなくなるため、最初の写真乾板の先に配置された写真乾板を感光させません。我々の実験では、ラジウムから放出され、球のガラスを透過した放射線もガラスによって散乱されたと考えられますが、球が非常に小さかったため、球はその表面から放射される偏向ベータ線の発生源として機能し、我々は球からかなりの距離までこれらの放射線を観測することができました。

クルックス管から発せられる陰極線は、非常に薄いスクリーン（厚さ0.01mm以下のアルミニウムスクリーン）しか通過できません。スクリーンに垂直に到達した光線はあらゆる方向に散乱しますが、スクリーンが薄いほど散乱は小さくなり、非常に薄いスクリーンでは入射光線の延長である出射光線が存在します[60]。

ラジウムの偏向ベータ線も同様の挙動を示すが、透過した偏向ビームは、同じ厚さのスクリーンでは、それほど大きな変化は受けない。ベクレル氏の実験によれば、ラジウムの大きく偏向したベータ線（比較的低速のもの）は厚さ0mmのアルミニウムスクリーンによって強く散乱されるが、透過してわずかに偏向したベータ線（73高速陰極線（高速β線に見られるタイプ）は、この同じスクリーンを、スクリーンの角度に関わらず、大きな散乱やビームの歪みなく通過します。高速β線は、はるかに厚いパラフィン（数センチメートル）を散乱なく通過し、磁場によって生じるビームの曲率はこのパラフィン内で追跡できます。スクリーンが厚く、その材質が吸収性が高いほど、元の偏向ビームはより大きく変化します。これは、スクリーンの厚さが増すにつれて、散乱が透過力の強い新たな放射線群に影響を与え始めるためです。

空気は、ラジウムベータ線が通過する際に散乱を引き起こします。この散乱は、大きく偏向した線では非常に顕著ですが、それでも等厚の固体物質を通過する際に生じる散乱に比べればはるかに小さくなります。そのため、偏向したラジウムベータ線は空気中を長距離伝播します。

放射性物質からの放射線の透過力。放射性物質の研究が始まった当初から、これらの物質から放出される放射線が様々な遮蔽物によって吸収されるかどうかが問題となってきた。このテーマに関する以前の論文[61]では、 本論文の冒頭でウラン線とトーリック線の相対的な透過率を示すいくつかの数値を示した。ラザフォード氏はウラン線をより具体的に研究し[62]、それが不均一であることを証明した。オーエンズ氏もトーリック線について同様の結論に達した[63]。74その後、高放射性物質が発見され、その放射線の透過力は様々な物理学者（ベクレル、マイヤー、フォン・シュヴァイドラー、キュリー、ラザフォード）によって直ちに研究されました。最初の観測では放射線の不均一性が明らかになり、これは放射性物質に共通する一般的な現象であると考えられます[64]。このように、私たちはそれぞれ独自の透過力を持つ様々な放射線を放出する源に直面しています。この問題はさらに複雑化しており、放射線が物質を通過することでその性質がどの程度変化するかを調べる必要があり、その結果、各測定セットは使用される実験装置に対してのみ正確な意味を持つことになります。

これらの留保を行った上で、さまざまな実験を調整し、得られた結果をすべて提示することができます。

放射性物質は、空気中および真空中を伝播する放射線を放出します。この伝播は直線的です。この事実は、放射源と受光器として機能する感光板または蛍光板の間に放射線を透過しない物体を挟むことで生じる影の鮮明さと形状によって証明されます。この場合、放射源は受光器からの距離に比べて小さいです。ウラン、ラジウム、ポロニウムから放出される放射線の直線伝播を証明する様々な実験は、ベクレル氏によって行われました[65]。

放射線が発生源から空気中をどのくらいの距離を伝わるかを知ることは重要です。ラジウムは75数メートル離れた空気中で観測できる放射線。我々の電気測定の一部では、線源がコンデンサーの空気に及ぼす影響は、2 ～ 3メートルの距離で及んだ。また、同程度の距離で蛍光効果とレントゲン写真の痕跡も得られた。これらの実験は、非常に強力な放射線源でのみ容易に実施できる。なぜなら、空気による吸収とは無関係に、所定の受信機への影響は小さな線源までの距離の2乗に反比例して変化するからである。ラジウムから長距離を伝播するこの放射線には、陰極線型の放射線と偏向しない放射線の両方が含まれるが、上で引用した実験によると、偏向する放射線の方がはるかに多い。逆に、大きな質量の放射線（アルファ線）に関しては、空気中では線源から約7cmの距離までに限られる。

私は小さなガラス球に封入されたラジウムを用いていくつかの実験を行いました。この球から放射されたラジウム線は一定の空隙を通過し、コンデンサに受信されました。コンデンサを用いて、通常の電気的方法を用いてラジウム線の電離能を測定しました。線源からコンデンサまでの距離dを変化させ、その結果生じるコンデンサの飽和電流iを測定しました。一連の測定結果を以下に示します。

d cm。 私。 （i × d2 ） × 10-3。
10 127 13
20 38 15
30 17.4 16
40 10.5 17
50 6.9 17
60 4.7 17
70 3.8 19
100 1.65 17
76

ある距離を超えると、放射の強度はコンデンサまでの距離の二乗に反比例して大きく変化します。

ポロニウム放射線は、放射源から数センチメートル (4 cm～ 6 cm )の距離でのみ空気中を伝播します。

固体遮蔽物による放射線の吸収を考えると、ラジウムとポロニウムの根本的な違いが再び浮かび上がります。ラジウムは、例えば数センチメートルの鉛やガラスといった、かなりの厚さの固体を透過できる放射線を放出します[66]。かなりの厚さの固体を通過した放射線は極めて透過性が高く、実質的には、もはや何にも完全に吸収させることは不可能です。しかし、これらの放射線は全放射線のごく一部に過ぎず、その大部分は薄い固体​​層によって吸収されます。

ポロニウムは極めて吸収性の高い放射線を放射しますが、これは非常に薄い固体スクリーンのみを通過できます。

ここでは例として、厚さ0.01mmのアルミニウム板による吸収に関するいくつかの数値を示します。この板は物質の上方に、ほぼ接触するように設置されました。直接放射と透過放射は電気的方法（装置図1）によって測定され、いずれの場合も飽和電流にほぼ達しました。αは放射物質の放射能を表し、単位はウランの放射能です。

77

 もっている。  ブレードによって透過される放射線の割合。

放射性塩化バリウム 57 0.32
臭化物 » 43 0.30
塩化物 » 1200 0.30
硫酸塩 » 5000 0.29
硫酸塩 » 10000 0.32
金属ポロニウムビスマス 0.22
ウラン化合物 0.20
薄膜トリウム化合物 0.38
本論文の冒頭でウランとトリウムの化合物について既に述べたように、性質や活性の異なるラジウム含有化合物は、非常に類似した結果を示すことがわかります。また、放射線の質量全体と、問題の吸収板を考慮すると、様々な放射線物質は、放射線の透過率の減少する順に、トリウム、ラジウム、ポロニウム、ウランの順に並んでいることもわかります。

これらの結果は、ラザフォード氏がこの問題に関する回顧録で発表した結果と類似している[67]。

ラザフォード氏は、吸収物質が空気の場合にもこの順序は同じであると結論付けています。しかし、この順序は絶対的なものではなく、問題となっている遮蔽物の性質や厚さとは無関係に維持されるわけではない可能性が高いです。実際、経験から、吸収の法則はポロニウムとラジウムで大きく異なり、後者については、3つのグループからの放射線の吸収をそれぞれ個別に考慮する必要があることが分かっています。

ポロニウムは、私たちが所有するサンプルが78他の放射線を放出しない。私は、極めて高活性で最近調製したポロニウムのサンプルを用いて最初の一連の実験を行った。その結果、ポロニウム線は、通過した物質の厚さが厚いほど吸収されやすいことがわかった[68]。この特異な吸収法則は、他の放射線で知られている法則とは相反する。

この研究では、次の設定で電気伝導率測定装置を使用しました。

コンデンサの2枚のプレートPPとP’P’（図8）は水平に配置され、アースに接続された金属箱BBBBに収納されています。プレートP’P’と一体となった厚い金属箱CCCC内に配置された能動素子Aは、金属メッシュTを介してコンデンサ内の空気に作用します。メッシュを通過する電磁波のみが電流を発生させ、電界はメッシュで停止します。能動素子からメッシュまでの距離ATは可変です。プレート間の電界は電池によって生成されます。測定は79電流は電位計と圧電水晶を使用して生成されます。

図8.

アクティブボディのポイント A にさまざまなスクリーンを配置し、距離 AT を変更することで、さまざまな長さの経路に沿って空気中を移動する光線の吸収を測定できます。

ポロニウムで得られた結果は次のとおりです。

距離ATが特定の値（4cm以上）になると、電流は流れなくなります。つまり、放射はコンデンサを貫通しません。距離ATが減少すると、コンデンサにおける放射の出現は極めて急激になり、距離がわずかに減少するだけで、電流は非常に弱いものから非常に顕著なものへと変化します。その後、放射体がスクリーンTにさらに近づくにつれて、電流は規則的に増加します。

放射物質が 1/100 ミリメートルの厚さの積層アルミニウム板で覆われている場合、距離 AT が大きいほど、板による吸収が大きくなります。

2 枚目の同一のアルミニウム板を 1 枚目の上に置いた場合、各板は受ける放射線の一部を吸収しますが、この割合は 2 枚目の板の方が 1 枚目よりも大きいため、2 枚目の板の方が吸収率が高いように見えます。

次の表では、最初の行にポロニウムと T スクリーン間の距離 (センチメートル)、2 番目の行に 1 枚のアルミニウム シートによって透過される 100 個あたりの放射線の割合、3 番目の行に同じアルミニウムの 2 枚のアルミニウム シートによって透過される 100 個あたりの放射線の割合を示しています。

距離AT 3.5 2.5 1.9 1.45 0.5
ブレードを透過する光線100本に対して 0 0 5 10 25
2枚のブレードで100本の光線を透過 0 0 0 5 0.7
80

これらの実験では、プレートPとP’間の距離は3cmでした。アルミニウム板を介在させることで、近距離よりも遠距離の領域で放射強度が大きく減少することがわかります。

この効果は、前述の数値が示すよりもさらに顕著です。したがって、距離0.5cmにおける25%の透過率は、この距離を超えるすべての放射線の平均透過率を表しており、極端な放射線の透過率は非常に低いです。例えば、 0.5cmから1cmの間の放射線だけを集めれば、透過率はさらに大きくなります。実際、プレートPをP’から0.5cmの距離に近づけると、アルミニウムプレート（AT = 0.5cmの場合）を透過する放射線の割合は47 %になり、2枚のプレートを透過すると元の放射線の5%になります。

私は最近、同じポロニウムサンプルを使用して 2 回目の実験を行いましたが、その放射能は大幅に減少しており、2 回の実験の間には 3 年の間隔が置かれていました。

初期の実験では、ポロニウムは亜硝酸塩の形であったが、最近の実験では、亜硝酸塩をシアン化カリウムで溶かして得られた金属粒子の形であった。

ポロニウムからの放射線は、同じ本質的な特性を保持していることを観察しました。そして、いくつかの新しい結果も発見しました。以下は、距離ATの様々な値に対する、非常に薄い4枚のアルミニウム板を重ねて形成されたスクリーンを透過する放射線の割合です。

AT距離（センチメートル） 0 1.5 2.6
スクリーンを透過する光線100に対して 76 66 39
私はまた、放射線の割合を観察しました81所定のスクリーンによる吸収は、放射線が既に通過した物質の厚さに応じて増加しますが、これは距離ATが特定の値を超えた場合にのみ発生します。この距離がゼロの場合（ポロニウムがスクリーンに非常に近い場合、コンデンサの外側または内側にある場合）、複数の同一スクリーンを重ね合わせると、それぞれが受ける放射線の同じ割合を吸収することが観察されます。言い換えれば、放射線の強度は、通過する物質の厚さの関数として指数関数的に減少します。これは、性質の変化なしにプレートを透過する均一な放射線の場合に起こる現象です。

これらの実験に関連する数値結果をいくつか示します。

距離 AT が 1 cm 5 の場合、薄いアルミニウム スクリーンは、単独で動作しているときに受信する放射線の 0.51 を透過しますが、前に同様の別のスクリーンがある場合は、受信する放射線の 0.34 のみを透過します。

逆に、距離 AT が 0 の場合、この同じスクリーンは、両方のケースで受信する放射線の同じ割合を透過すると見なされ、この割合は 0.71 に等しくなります。したがって、前のケースよりも大きくなります。

ここでは、距離 AT が 0 で、非常に薄い重ね合わせたスクリーンが連続している場合に、各スクリーンの透過放射線と受信放射線の比率を示す数値を示します。

非常に薄い銅板9枚セット
。 非常に薄い
アルミシート7枚セット。
0.72 0.69
0.78 0.94
0.75 0.95
0.77 0.91
0.70 0.92
820.77 0.93
0.69 0.91
0.79
0.68
非常に薄いスクリーンを使用すること、およびスクリーンを接触させて重ね合わせることの難しさを考慮すると、各列の数値は一定であると見なすことができます。アルミニウムに関連する列の最初の数値のみが、後続の数値が示す吸収よりも強い吸収を示します。

ラジウムアルファ線はポロニウム線のような振る舞いをします。これらの放射線は、磁場を用いてはるかに偏向しやすいベータ線を偏向させることで、ほぼ独立して研究することができます。ガンマ線は、実際にはアルファ線に比べて無視できるほど小さいように見えます。しかし、これは放射源から一定の距離を置いてからのみ行うことができます。以下は、そのような実験の結果です。厚さ0 mmのアルミニウム板を透過した放射線の割合を測定しました。この板は常に放射源の上方で、放射源から近い距離の同じ位置に配置されていました。図5に示す装置を使用して、プレートの有無にかかわらず、距離ADのさまざまな値に対してコンデンサで生成される電流を観察しました。

距離AD 6.0 5.1 3.4
アルミニウムを透過する光線100個について 3 7 24
アルミニウムに最も吸収されるのは、やはり空気中を最も遠くまで移動する放射線です。したがって、ラジウム放射線の吸収可能なアルファ成分とポロニウム放射線の間には強い類似性があります。

偏向ベータ線と非偏向透過線 83一方、γ線は性質が異なります。様々な物理学者、特にマイヤー氏とシュヴァイドラー氏[69]による実験は、ラジウム放射線全体を考慮すると、この放射線の透過力は、レントゲン線の場合と同様に、透過する物質の厚さに応じて増大することを明確に示しています。これらの実験では、α線はほとんど影響を与えません。なぜなら、α線は非常に薄い吸収スクリーンによって実質的に抑制されるからです。透過するのは、多かれ少なかれ散乱するβ線と、レントゲン線に類似したガンマ線です。

このテーマに関する私のいくつかの実験の結果は次のとおりです。

ラジウムはガラス球に封入されています。ガラス球から出た放射線は30cmの空気を通過し、厚さ1mmのガラス板に受けられます。最初のガラス板は受けた放射線の49%を透過し、2番目のガラス板は84%を透過し、3番目のガラス板は85%を透過します。

別の一連の実験では、ラジウムをガラス球に封入し、そのガラス球を集光器から10cm離れた場所に設置した。そして、厚さ0.115mmの同一形状の鉛スクリーンをガラス球の上に設置した。

透過放射線と受信放射線の比率は、各プレートごとに次の一連の数値で表されます。

0.40 0.60 0.72 0.79 0.89 0.92 0.94 0.94 0.97
4つのリードスクリーンのシリーズでは、それぞれ84厚さ1 mmの場合、透過放射線と受信放射線の比率は、連続するプレートごとに次の数値で示されます。

0.09 0.78 0.84 0.82
これらの実験から、貫通する鉛の厚さが 0 mm、1 mm、6 mmに増加すると、放射線の透過力が増加することがわかります。

指定された実験条件下では、厚さ1.8cmの鉛スクリーンは受光した放射線の2%を透過しますが、厚さ5.3cmの鉛スクリーンでも受光した放射線の0.4%しか透過しません。また、厚さ1.5mmの鉛スクリーンを透過した放射線には、偏向線（陰極線）がかなりの割合で含まれていることも観察しました。そのため、これらの陰極線は空気中を長距離透過するだけでなく、鉛などの吸収率の高い固体物質のかなりの厚さも透過することができます。

図2に示す装置を用いて、厚さ0.01mmのアルミニウム板が放射物質から常に一定の距離に設置され、コンデンサが可変距離ADに設置された状態で、ラジウム放射線全体に及ぼす吸収を調べると、3つの放射線群による吸収が重ね合わされた結果が得られます。遠距離で観測する場合、透過線が優勢となり、吸収は弱くなります。近距離で観測する場合、アルファ線が優勢となり、物質に近づくほど吸収は弱くなります。中間距離では、吸収は最大となり、透過は最小となります。

距離AD 7.1 6.5 6.0 5.1 3.4
アルミニウムを透過する光線100個について 91 82 58 41 48
85

しかし、吸収に関するいくつかの実験は、アルファ線と偏向ベータ線の間に明確な類似性を示しています。例えば、ベクレルは、固体スクリーンによるベータ線吸収効果は、スクリーンと線源との距離が離れるにつれて増大することを発見しました。そのため、図4のようにベータ線が磁場にさらされた場合、線源にスクリーンを向けて置くと、写真乾板に同じスクリーンを置いた場合よりも、磁気スペクトルの大部分が残留します。線源からの距離に応じてスクリーンの吸収効果が変化するこの現象は、アルファ線の場合と類似しており、透視法を用いて研究したマイヤーとフォン・シュヴァイドラーによって検証されました。キュリーと私は、電気的手法を用いて同じ事実を観察しました。この現象が発生する条件はまだ研究されていません。しかし、ラジウムをガラス管に封入し、薄いアルミニウム製の箱に封入されたコンデンサからかなり離れた場所に置くと、スクリーンを線源に向けるかコンデンサに向けるかは関係なく、どちらの場合も生じる電流は同じです。

アルファ線の研究を通して、私はこれらの放射線が、ある速度で発射された弾丸のように振る舞い、障害物を通過する際に運動エネルギーを失うと考えるようになりました[70]。しかしながら、これらの放射線は直線的に伝播し、ベクレル氏が以下の実験で実証しました。アルファ線を放出するポロニウムは、ボール紙に切り込まれた非常に狭い線状の空洞に配置されました。これが線状の放射線源となりました。直径1.5mmの銅線が、線源と平行に、かつ反対側に配置されました。864.9 mmの距離で、ワイヤーから8.65 mm離れたところに写真乾板を平行に置いた。10分間の露光後、ワイヤーの幾何学的な影が完全に再現され、予想通りの寸法と、光源の幅によく一致する非常に狭い半影が両側に現れた。同じ実験は、ワイヤーにアルミ板を二重に重ねて置き、光線を強制的に通過させた場合にもうまくいった。

これらはまさに完璧な幾何学的影を作り出すことができる光線です。アルミニウムを用いた実験では、これらの光線がプレートを通過する際に散乱しないこと、そしてこのプレートはレントゲン線の二次線に類似した二次線を、少なくとも有意な量では放出しないことが示されています。

アルファ線は、クルックス氏のスピンタリスコープ[71]で行われた非常に美しい実験において活性であるように見える線です。この装置は、基本的に、燐光性硫化亜鉛スクリーンの前に置かれた金属線の端にラジウム塩の粒を固定したもので構成されています。ラジウム粒はスクリーンから非常に近い距離（例えば0.5 mm）にあり、ラジウムに面したスクリーンの面を拡大鏡で観察します。このような条件下では、スクリーン上には、連続的に現れては消える光点のシャワーが目に映ります。スクリーンは星空のように見えます。明るい点は、スクリーン上のラジウムに近い領域でより密集しており、そのすぐ近くでは輝きが連続して見えます。この現象は気流によって変化しないようです。これは真空中で発生し、ラジウムと燐光スクリーンの間に非常に薄いスクリーンを置いても消えてしまいます。したがって、この現象は87これはラジウムからの最も吸収されやすいα線の作用によるものです。

リン光スクリーン上の明るい点の一つが、孤立した飛翔体の衝突によって引き起こされたと想像できます。この見方では、原子と同程度の次元を持つ粒子の個々の行動を区別できる現象を初めて扱うことになります。

輝点の外観は、網膜上に鮮明な画像ではなく回折点を生成する、明るく照らされた星や超微小物体の外観と同じであり、これは、各極小の輝点は単一の原子の衝突によって生成されるという概念とよく一致しています。

偏向しない透過性ガンマ線は、レントゲン線とは全く異なる性質を持つように思われ、類似しているように見える。さらに、ラジウム放射線には、粒子線によって隠蔽される可能性があるため、同じ性質を持つ弱い透過性ガンマ線が存在しないという証拠はない。

放射性物質からの放射線がいかに複雑であるかを見てきました。この放射線が物質によって選択的に吸収されるだけなのか、それとも多かれ少なかれ大きな変換も受けるのかを判断する必要があるため、研究の困難さはさらに増します。

この問題については、まだほとんど解明されていない。しかし、ラジウム放射線には陰極線とレントゲン線の両方が含まれるとすれば、この放射線はスクリーンを通過する際に変化すると予想される。実際、クルックス管からアルミニウムの窓を通して出る陰極線（レーナードの実験）は、強く88アルミニウムによって散乱され、さらにスクリーンを通過すると陰極線の速度が低下する。したがって、速度が 1.4 × 10 10センチメートルの陰極線は、厚さ 0 mmのアルミニウムを通過すると速度が 10 パーセント低下する[72] 。2° 陰極線が障害物に当たると、レントゲン線が発生する。3° レントゲン線が固体の障害物に当たると、部分的に陰極線である二次放射線が発生する[73]。

したがって、類推により、放射性物質の放射線についても前述のすべての現象の存在を予測することができます。

ベクレル氏は、アルミニウムスクリーンを通過するポロニウム線の透過を研究したが、二次線の発生も陰極型線への変換も観察されなかった[74]。

私はスクリーン交換法を用いてポロニウム線の変換を実証しようと試みた。重ね合わせた2つのスクリーンE1とE2を光線が通過する場合、スクリーンの通過によって光線が変換されないのであれば、通過順序は無関係である。逆に、各スクリーンが光線を透過する際に変換するのであれば、スクリーンの順序は無関係ではない。例えば、光線が鉛を通過する際に吸収性の高い光線に変換され、アルミニウムが同程度の同様の効果を示さない場合、鉛-アルミニウム系はアルミニウム-鉛系よりも不透明に見える。これはレントゲン線で起こる現象である。

89

私の実験では、この現象はポロニウム線で発生することが示されています。使用した装置は図8のものです。ポロニウムはCCCCボックス内に配置され、非常に薄い吸収スクリーンが金属メッシュT上に設置されました。

使用されたスクリーン。 厚さ
mm 電流が観測されました。
アルミニウム 0.01 17.9
真鍮 0.005
真鍮 0.005 6.7
アルミニウム 0.01
アルミニウム 0.01 150
錫 0.005
錫 0.005 125
アルミニウム 0.01
錫 0.005 13.9
真鍮 0.005
真鍮 0.005 4.4
錫 0.005
得られた結果は、放射線が固体スクリーンを通過する際に変化することを証明しています。この結論は、重ね合わせた2枚の同一の金属板のうち、1枚目の板の方が2枚目よりも吸収率が低いという実験結果と一致しています。したがって、スクリーンが放射線源から遠いほど、スクリーンによる変換効果は大きくなると考えられます。この点は検証されておらず、変換の性質についても詳細な研究は行われていません。

同じ実験を高活性ラジウム塩で繰り返した。結果は陰性だった。スクリーンの順序を逆にしても、透過放射線の強度にわずかな変化が観察されただけだった。試験したスクリーンシステムは以下のとおりである。

 んん      んん

アルミニウム、厚さ 0.55 プラチナ、厚さ 0.01
» » 0.55 鉛 ” 0.1
» » 0.55 錫 0.005
90 » » 1.07 銅 ” 0.05
» » 0.55 真鍮 0.005
» » 1.07 真鍮 0.005
» » 0.15 プラチナ » 0.01
» » 0.15 亜鉛 » 0.05
» » 0.15 鉛 ” 0.1
鉛-アルミニウム系はアルミニウム-鉛系よりもわずかに不透明であることが判明しましたが、その差は大きくありません。

そのため、私はラジウム線の顕著な変化を実証することができませんでした。しかし、ベクレル氏は様々な放射線実験において、ラジウム線を照射した固体スクリーンから放出される散乱線や二次線による非常に強い影響を観察しました。これらの二次線放出の観点から最も活性な物質は鉛であると考えられます。

絶縁液体に対するラジウム線の電離作用。キュリー氏は、ラジウム線とレントゲン線が空気と同様に液体誘電体に作用し、一定の導電性を与えることを示しました[75]。実験は次のように行われました（図9）。

図9.

試験対象となる液体は金属容器CDEFに入れられ、その中に細い銅管ABが浸漬されます。この2つの金属片が電極として機能します。容器は小型蓄電池によって既知の電位に維持され、蓄電池の一方の端子は接地されています。銅管ABは電位計に接続されています。液体に電流が流れると、圧電水晶振動子を用いて電位計の電位がゼロ調整されます。91電流測定用の銅管MNM’N’は接地されており、電流が空気中を通過するのを防ぐ保護管として機能します。管ABの底部には、ラジウムを含むバリウム塩を封入した電球を設置することができます。ラジウムは電球のガラスと金属管の壁を通過した後、液体に作用します。電球を壁DEの下に置くことで、ラジウムを活性化することもできます。

レントゲン線と作用するために、これらの放射線は DE 壁を通過します。

ラジウム線やレントゲン線の作用による導電率の増加は、すべての液体誘電体で発生すると思われますが、この増加を観察するには、液体自体の導電率が放射線の効果を隠さない程度に低くなければなりません。

キュリー氏はラジウムとレントゲン線を用いて、同程度の大きさの効果を得ました。

92

同じ装置を使用してベクレル線の作用下にある空気または他のガスの導電性を調べると、数ボルトを超えない限り、得られる電流の強さは電極間の電位差に比例することがわかります。ただし、電圧が高くなると、電流の強さの増加速度は遅くなり、100ボルトの電圧で飽和電流にほぼ達します。

同じ装置と高活性放射物質を用いて研究された液体は、異なる挙動を示します。電流強度は、電圧が0ボルトから450ボルトの間で変化すると、電極間の距離が6 mmを超えない場合でも、電圧に比例します。したがって、同じ条件下で作用するラジウム塩の放射によって、様々な液体に誘起される導電性を検討することができます。

次の表の数値に10⁻¹⁴ を掛けると、 1 cm³ あたりの導電率 (mhos、オームの逆数) が得られます。

硫化炭素 20
石油エーテル 15
アミレン 14
塩化炭素 8
ベンジン 4
エア・リキード 1.3
ワセリンオイル 1.6
しかしながら、液体と気体は同様の挙動を示すものの、液体の場合、電流は気体よりもはるかに高い限界まで電圧に比例すると仮定できる。気体の場合と類似して、はるかに弱い放射線を用いることで比例限界を下げることが可能であった。実験によってこの予測が検証された。使用した放射線積は、実験に使用した放射線積の150倍の活性であった。93最初の実験。電圧が50ボルト、100ボルト、200ボルト、400ボルトの場合、電流の強さはそれぞれ109、185、255、335という数値で表されました。比例関係はもはや成り立ちませんが、電位差が2倍になると電流は依然として大きく変化します。

調査した液体の中には、一定温度に保たれ、放射線から保護されている場合、ほぼ完全な絶縁体となるものがあります。これらには、液体空気、石油エーテル、ワセリン、アミレンが含まれます。そのため、放射線の影響を調べるのは非常に簡単です。ワセリンは石油エーテルよりも放射線の影響を受けにくいです。この事実は、これら 2 つの炭化水素の揮発性の違いに関係している可能性があります。実験容器内でしばらく沸騰した液体空気は、注ぎたての空気よりも放射線の影響を受けやすく、放射線によって生じる伝導率は前者の場合 4 分の 1 大きくなります。キュリー氏は、+10 °C と -17 °C の温度でアミレンと石油エーテルに対する放射線の影響を調べました。放射線による伝導率は、10 °から -17 °に下がっても、その値の 1/10 しか減少しません。

液体の温度を変化させる実験では、ラジウムを室温に保っても、液体と同じ温度にしても、どちらの場合も同じ結果が得られます。これは、ラジウムの放射線量が温度によって変化せず、液体空気の温度でも同じ値を維持するためです。この事実は測定によって直接検証されています。

放射性物質から放出される放射線の電離作用の様々な効果と応用。—新しい放射性物質からの放射線は空気を電離させる94強く。ラジウムの作用により、陰極線やレントゲン線の作用と全く同じように、過飽和水蒸気の凝縮を容易に引き起こすことができます。

新たな放射性物質から放出される放射線の影響下では、一定の電位差における2つの金属導体間の爆発距離が増大します。言い換えれば、放射線の作用によって火花の通過が容易になります。この現象は、最も透過性の高い放射線の作用によるものです。実際、ラジウムが厚さ2cmの鉛のカバーで囲まれている場合、通過する放射線が全体の放射線のごく一部に過ぎないにもかかわらず、ラジウムの火花への影響はそれほど弱まりません。

2つの金属導体（一方は接地、もう一方は十分に絶縁された電位計に接続）の近くで放射性物質の作用によって空気を導電性にすると、電位計が永久的に振れるのが観察され、空気と2つの金属によって形成されるセルの起電力（2つの金属が空気によって隔てられている場合の接触起電力）を測定することができる。この測定法はケルウィン卿とその弟子たちによって用いられ、放射物質はウランであった[76]。同様の方法は、以前にもペラン氏によって用いられており、彼はレントゲン線の電離作用を利用していた[77]。

放射性物質は大気電気の研究に用いられる。放射性物質は、電位計に接続された金属棒の先端に取り付けられた、小さく薄いアルミニウム製の箱に封入されている。その付近の空気は導電性を持つ。95棒の先端からラジウムが放出され、棒は周囲の空気の電位を吸収する。このように、ラジウムは、これまで大気電気の研究で一般的に用いられてきた炎やケルウィン卿の流水装置に代わる有利な手段となる[78]。

蛍光効果、発光効果。—新しい放射性物質から放出される放射線は、特定の物質に蛍光を発させます。キュリー氏と私は、アルミニウム箔を通してポロニウムを白金シアン化バリウムの層と反応させることで、この現象を初めて発見しました。同じ実験は、十分に放射能の高いバリウムを用いることでさらに成功しました。物質の放射能が高ければ、発生する蛍光は非常に美しいものとなります。

ベクレル線の作用により、多くの物質が燐光性または蛍光性を示す。ベクレル氏はウラン塩、ダイヤモンド、閃亜鉛鉱などへの影響を研究した。バリー氏は、光線やX線の作用により蛍光を発するアルカリ金属およびアルカリ土類金属の塩は、ラジウム線の作用下でも蛍光を発することを示した[79]。紙、綿、ガラスなどの蛍光もラジウム近傍で観察される。様々な種類のガラスの中でも、テューリンゲンガラスは特に発光性が高い。金属は発光しないようである。

白金シアン化バリウムは、透視法を用いた放射性物質の放射線研究に最適です。ラジウム線の影響は2メートル以上の距離でも観察できます。硫化物96燐光亜鉛は非常に明るく作られていますが、この物体には、光線の作用がなくなった後もしばらく明るさが維持されるという欠点があります。

ラジウムが発する蛍光は、蛍光板とラジウムを吸収板で隔てることで観察できます。バリウム白金シアン化物板の照射を人体を通して観察することができました。しかし、板をラジウムに直接当て、固体板で隔てずに照射した場合、その効果は比較にならないほど強くなります。あらゆる放射線群が蛍光を発することができるようです。

ポロニウムの作用を観察するには、固体のスクリーンを挟まずに、または少なくとも非常に薄いスクリーンだけを挟んで、物質を蛍光スクリーンの非常に近くに置く必要があります。

放射性物質にさらされた蛍光物質の輝度は、時間の経過とともに低下します。同時に、蛍光物質は変化します。以下にいくつかの例を示します。

ラジウム線はバリウム白金シアン化物を、より光度の低い茶色の物質へと変化させます（これはレントゲン線によって生じ、M.ヴィラールによって記述された作用に類似しています）。また、ウラニル硫酸カリウムも変化させ、黄色に変色させます。変化したバリウム白金シアン化物は、光の作用によって部分的に再生します。紙の上に広げたバリウム白金シアン化物の層の下にラジウムを置くと、白金シアン化物は発光します。この系を暗闇に置くと、白金シアン化物は変化し、その輝度は著しく低下します。しかし、全体を光にさらすと、白金シアン化物は部分的に再生し、全体を暗闇に戻すと、輝度はかなり強く回復します。このように、蛍光物質と放射性物質を用いることで、一つの系が作られました。97長時間持続する蓄光体として機能します。

ラジウムの作用によって蛍光を発するガラスは、茶色または紫色に変化します。同時に、蛍光性は低下します。この変化したガラスを加熱すると、脱色し、脱色に伴って発光します。その後、ガラスは変化前の蛍光特性に戻ります。

十分な時間ラジウムの作用にさらされた硫化亜鉛は、徐々に劣化し、ラジウムの作用下でも光の作用下でも燐光を発する能力を失います。

ダイヤモンドはラジウムの作用によりリン光を発するため、輝度が非常に低いラインストーンの模造品と区別することができます。

放射性バリウム化合物はすべて自発発光する[80]。無水の乾燥ハロイド塩は特に強い光を発する。この発光は明るい日光の下では見ることができないが、薄暗い場所やガス灯の部屋では容易に見ることができる。発光は十分に強く、暗闇の中に少量の物質を照射することで文字が読める程度には強い。発光は物質全体から放射されるが、通常のリン光体の場合は、主に照射された表面の一部から光が放射される。湿気の多い空気中では、放射性物質は発光度を大きく失うが、乾燥すると発光度を取り戻す（ギーゼル）。発光度は保持されるものと考えられる。数年後でも、弱活性物質の発光度には大きな変化は見られない。98密閉管に入れて暗所で保管します。非常に活性で明るい放射性塩化バリウムの場合、数ヶ月で光の色が変化し、紫色が濃くなり、かなり弱くなります。同時に、製品にも変化が起こります。塩を水に再溶解し、再び乾燥させると、元の明るさに戻ります。

ラジウムを多く含むバリウム塩溶液も発光します。この事実は、プラチナカプセルに溶液を入れることで観察できます。プラチナカプセル自体は発光しませんが、溶液のかすかな光を見ることができます。

放射線バリウム塩の溶液に結晶が沈殿している場合、これらの結晶は溶液内で発光し、溶液自体よりもはるかに明るいため、このような条件下では結晶だけが発光しているように見えます。

ギーゼル氏はラジウムを含む白金シアン化バリウムを調製した。この塩は、最初に結晶化すると、通常の白金シアン化バリウムと同様の外観を呈し、非常に明るい。しかし、徐々に結晶が二色性を示すようになると同時に、塩は自然に色を変え、茶色を帯びるようになる。この状態では、放射能は増加するものの、塩の明るさは大幅に低下する[81]。ギーゼル氏が調製した白金シアン化ラジウムはさらに急速に劣化する。

ラジウム化合物は、自発的に発光する物質の最初の例です。

ラジウム塩による熱放出。—ごく最近、キュリー氏とラボルド氏は、ラジウム塩が熱放出の場であることを発見しました。 99自発的かつ継続的な発熱[82]。この熱放出により、ラジウム塩は周囲温度よりも高い温度に維持される。また、この過剰温度は物質の断熱性にも依存する。この過剰温度は、2つの通常の水銀温度計を用いた大まかな実験によって実証することができる。2つの同一の真空断熱容器を使用する。一方の容器には、7 dgの純粋な臭化ラジウムが入ったガラスアンプルを入れ、もう一方の容器には、塩化バリウムなどの不活性物質が入った別の同一のガラスアンプルを入れる。各容器の温度は、アンプルのすぐ近くに球面が配置された温度計で示す。断熱容器の開口部は綿で密封する。温度平衡が確立されると、ラジウムと同じ容器内の温度計は、常にもう一方の温度計よりも高い温度を示す。観測された過剰温度は3°であった。

ラジウムの放出する熱量は、ブンゼン氷熱量計を用いて推定できます。この熱量計にラジウム塩を入れたガラス球を入れると、連続的に熱が放出され、ラジウムを取り除くとすぐに熱が止まります。長期間かけて調製したラジウム塩の測定結果によると、ラジウム1グラムあたり1時間あたり約80カロリーの微量熱量が放出されています。つまり、ラジウムは1時間でその重量の氷を溶かすのに十分な熱量を放出し、ラジウム1グラム原子（225g）は1時間で18,000カロリーを放出することになります。これは、100水素1グラム原子（ 1g ）の燃焼によって生成される熱量です。これほどの膨大な熱放出は、通常の化学反応では説明できません。特にラジウムの状態は何年も同じままであるように見えるからです。この熱放出はラジウム原子自体の変化によるものと考えられますが、その変化は必然的に非常に遅いものです。もしそうであれば、原子の形成と変化に関わるエネルギー量は莫大であり、私たちが知る限りの量をはるかに超えているという結論に至ります。

ラジウムが様々な温度で放出する熱は、ラジウムを用いて液化ガスを沸騰させ、放出されるガスの体積を測定することで評価できます。この実験は塩化メチル（-21℃）を用いて行うことができます。この実験は、デュワー氏とキュリー氏によって液体酸素（-180℃）を用いて行われました。101および液体水素（-252°C）で満たされています。この後者の物質は、この実験を行うのに特に適しています。真空断熱材で囲まれた試験管Aには、液体水素Hが含まれています（図10）。試験管Aには、水を満たしたメスシリンダーEにガスを収集するための配管tが取り付けられています。試験管Aとその断熱材は、液体水素H’の浴槽に浸されています。これらの条件下では、試験管Aからガスは放出されません。7 dgの臭化ラジウムを含むバルブをこの試験管の液体水素に導入すると、ガスが連続的に放出され、1分間に73 cm³のガスが収集されます。

図10.

調製したばかりの固体ラジウム塩は比較的少量の熱を放出しますが、この熱放出率は継続的に増加し、1ヶ月経っても一定値に達しないまま一定値に近づく傾向があります。ラジウム塩を水に溶解し、その溶液を密封管に封入すると、溶液から放出される熱量は当初はわずかですが、その後増加し、1ヶ月後には一定値に近づく傾向があります。そして、その熱放出率は、固体状態の同じ塩から放出される熱放出率と同じになります。

ブンゼン熱量計を用いてガラス球内のラジウム塩から放出される熱量を測定すると、ラジウムの透過線の一部は吸収されずに球と熱量計を通過します。これらの透過線がかなりの量のエネルギーを奪っているかどうかを確認するために、2mm厚の鉛板で球を囲んで測定を繰り返すことができます。この条件下では、熱放出量が約4%増加することがわかりました。つまり、透過線としてラジウムから放出されるエネルギーは決して無視できない値です。

102

新たな放射性物質による化学作用。着色。高放射性物質から放出される放射線は、特定の変化や化学反応を引き起こす可能性があります。ラジウム含有製品から放出される放射線は、ガラスや磁器に着色効果をもたらします[83]。

ガラスの着色は、一般的に茶色または紫色で、非常に強い。これはガラス内部で発生し、ラジウムを除去した後も持続する。すべてのガラスは、長期間使用すれば着色するが、鉛の存在は必ずしも必要ではない。この現象は、最近観察された、X線を発生する真空管のガラスが長期間使用後に着色する現象と比較できる。

ギーゼル氏は、アルカリ金属の結晶化したハロゲン塩（岩塩、シルバイト）が、陰極線と同様にラジウムの影響下で着色することを示した。ギーゼル氏は、アルカリ塩をナトリウム蒸気中に放置することで同様の着色が得られることを示した[84]。

ルシャトリエ氏よりこの目的のためにご厚意で貸与いただいた、組成が既知のガラスのコレクションの色彩を研究しました。色彩に大きな変化は見られませんでした。概ね紫、黄色、茶色、または灰色です。アルカリ金属の存在と関係があるようです。

純粋に結晶化したアルカリ塩を使用すると、より多様で鮮やかな色が得られ、元々白色であった塩は青、緑、黄褐色などに変化します。

ベクレル氏は、白リンがラジウムの作用によって赤リンに変化することを示した。

103

ラジウムの作用によって紙は変質し、変色します。紙は脆くなり、崩れ、ついには穴だらけの篩のような状態になります。

特定の状況下では、反応性の高い化合物の近傍でオゾンが発生します。ラジウムを封入した密封アンプルから放射された放射線は、通過する空気中にオゾンを生成しません。むしろ、アンプルを開けると強いオゾン臭が放出されます。一般的に、空気とラジウムが直接接触すると、空気中にオゾンが発生します。非常に細い導管を介した接触でも十分です。オゾン生成は、後述する誘導放射能の伝播と関連していると考えられます。

ラディファー化合物は、明らかに自身の放射線の影響を受けて、時間の経過とともに変化するようです。前述のように、析出時には無色であるラディファー塩化バリウム結晶は、徐々に黄色やオレンジ色、時にはピンク色に変化します。この色は溶解すると消えます。ラディファー塩化バリウムは酸素化塩素化合物を、臭化物からは臭素が放出されます。これらの緩やかな変化は、固体生成物の調製後しばらく経ってから明らかになることが多く、同時に外観と色が変化し、黄色または紫がかった色調を呈します。また、放射光もより紫色になります。

純粋なラジウム塩は、バリウムを含む塩と同様の変化を起こすようです。しかし、酸性溶液中に析出した塩化物結晶は、ラジウムを豊富に含む塩化バリウム結晶が鮮やかな色を呈するのに十分な時間、色の変化が顕著に現れません。

104

ラジウム塩存在下でのガス発生。臭化ラジウム溶液は連続的にガスを放出する[85]。これらのガスは主に水素と酸素であり、混合物の組成は水に近い。ラジウム塩存在下では水が分解していると考えられる。

固体ラジウム塩（塩化物、臭化物）もまた、連続的にガスを放出する。これらのガスは固体塩の細孔を満たし、塩が溶解すると大量に放出される。このガス混合物には水素、酸素、炭酸、ヘリウムが含まれており、ガススペクトルには未知の線もいくつか現れる[86]。

キュリー氏の実験中に発生した 2 件の事故は、ガスの放出に起因するものと考えられます。密封された薄壁ガラス製アンプルには、固体の乾燥した臭化ラジウムがほぼ完全に充填されていましたが、密封から 2 か月後にわずかな加熱によって爆発しました。爆発はおそらく内部のガス圧力によって引き起こされたと考えられます。別の実験では、しばらく準備されていた塩化ラジウムを含むアンプルが、非常に完全な真空が維持されているかなり大きな容器に接続されていました。アンプルが約 300 °C まで急速加熱されたとき、塩が爆発してアンプルが破損し、塩はかなりの距離まで飛び散りました。爆発当時、アンプル内に有意な圧力はかかっていなかったと考えられます。この装置は、ラジウム塩がない状態でも同じ条件下で加熱テストにかけられましたが、事故は発生していませんでした。

105

これらの実験は、長時間かけて調製したラジウム塩を加熱すると危険があること、また、ラジウムを密封管に長期間保管すると危険があることを示しています。

熱ルミネセンスの生成。蛍石などの特定の物質は加熱されると発光する。これらは熱ルミネセンス性を有し、しばらくすると発光度は低下するが、火花やラジウムの作用によって、これらの物質は加熱によって再び発光する能力を回復する。したがって、ラジウムはこれらの物質の熱ルミネセンス特性を回復させることができる[87]。加熱すると、蛍石は発光を伴う変化を起こす。次に蛍石がラジウムの作用を受けると、逆方向の変化が起こり、再び発光を伴う。

ラジウム線に曝露されたガラスにも、全く同様の現象が起こります。この場合も、ガラスはラジウム線の影響下で発光しながら、内部で変化を起こします。この変化は、色が現れ、徐々に濃くなることで証明されます。変化したガラスを加熱すると、逆の変化が起こり、色は消え、この現象に伴って光が発生します。これは化学変化を伴うものであり、光の発生はこの変化と関連している可能性が高いと考えられます。この現象は一般的に見られる可能性があります。ラジウムの作用による蛍光の発生と、ラジウム含有物質の発光は、光を発する物質の化学的または物理的変化と必然的に関連している可能性があります。

106

レントゲン写真。新しい放射性物質の放射線作用は非常に強力です。しかし、ポロニウムとラジウムの場合は手順が大きく異なります。ポロニウムはごく短い距離でしか作用せず、その作用は固体の遮蔽物によって著しく弱まります。薄い遮蔽物（1mmのガラス）を用いれば、実質的に容易に除去できます。ラジウムははるかに長い距離で作用します。ラジウム線の放射線作用は、放射性物質がガラス球に封入されている場合でも、空気中で2m以上の距離で観察されます。このような条件下で作用する放射線は、107これらの放射線はβ線とγ線に属します。これらの放射線は様々な物質の透過率の違いにより、レントゲン線と同様に、様々な物体のレントゲン写真を得ることができます。金属は一般的に不透明ですが、アルミニウムは非常に透明です。肉と骨の透過率に大きな差はありません。遠距離からでも非常に小さな線源で撮影できるため、非常に鮮明なレントゲン写真が得られます。レントゲン写真の画質を向上させるには、磁場を用いてβ線を横に偏向させ、γ線のみを使用することが非常に有効です。β線は、撮影対象物を通過する際に散乱し、ある程度のぼやけを引き起こします。β線を除去すると、露光時間は長くなりますが、結果は向上します。財布などの物体をX線撮影するには、数センチグラムのラジウム塩からなる放射線源をガラス球に封入し、物体の正面に位置する感光板から1メートルの距離に設置して、1日かけて撮影する必要があります。放射源がプレートから20cm離れている場合、1時間で同じ結果が得られます。放射源のすぐ近くにある場合、感光プレートは瞬時に露光されます。

図11.

ラジウム線で得られたX線。

生理学的影響：ラジウム線は表皮に作用する。この作用はワルコフ氏によって観察され、ギーゼル氏によって確認され、その後ベクレル氏とキュリー氏によって確認された[88]。

非常に高濃度のラジウム塩を含むセルロイドまたは薄いゴムのカプセルを皮膚に貼ると108ラジウムが放射性物質として皮膚に長時間照射されると、直ちに、あるいは長期間の照射後に赤みが現れます。照射時間が長いほど、赤みは弱く、照射時間も短くなります。この赤い斑点は放射線が照射された場所に現れ、局所的な皮膚の変化が火傷のように現れ、進行します。場合によっては水ぶくれができることもあります。照射時間が長くなると、治癒が非常に遅い潰瘍が発生します。ある実験で、キュリー氏は比較的弱い放射線に腕を10時間照射しました。するとすぐに赤みが現れ、その後、治癒に4ヶ月を要した傷ができました。表皮は局所的に破壊され、健康な状態に戻るにはゆっくりと痛みを伴い、非常に目立つ傷跡が残りました。30分の照射によるラジウム火傷は15日後に現れ、水ぶくれができ、15日で治癒しました。わずか8分の照射による別の火傷では、わずか2ヶ月後に赤い斑点が現れ、その影響はわずかでした。

ラジウムは金属を通して吸収されますが、その効果は弱まります。その影響を避けるため、鉛箔で包まない限り、ラジウムを長期間体内に留めておくべきではありません。

ラジウムの皮膚への作用は、サン＝ルイ病院のダンロス博士によって、特定の皮膚疾患の治療として研究されました。これは、X線や紫外線による治療に匹敵する治療法です。この点において、ラジウムは有望な結果をもたらしています。ラジウムの作用によって部分的に破壊された表皮は、健康な状態に再生します。ラジウムの作用は光よりも深くまで及び、X線や紫外線よりも容易に使用できます。適用条件の研究は、必然的にやや長くなります。109適用の効果をすぐに実感できないことです。

ギーゼル氏は、ラジウムが植物の葉に与える影響を観察しました。ラジウムにさらされた葉は黄色くなり、崩れ落ちました。

ギーゼル氏はラジウム線の眼への作用も発見した[89]。暗闇の中で、閉じたまぶたやこめかみの近くに発光物質を置くと、眼に光が充満する感覚が生じる。この現象はヒムシュテット氏とネーゲル氏によって研究された[90]。両物理学者は、眼球のすべての媒体がラジウムの作用によって蛍光を発することを示し、これが光覚の知覚を説明する。網膜に損傷のない盲人はラジウムの作用に敏感であるが、網膜に疾患のある盲人はラジウム線による光覚を経験しない。

ラジウム線は微生物コロニーの発達を阻害するが、その作用はそれほど強力ではない[91]。

最近、ダニス氏はラジウム線が脊髄と脳に強く作用することを明らかにした。実験動物は1時間後に麻痺を起こし、通常は数日以内に死亡する[92]。

温度が放射線に与える影響。放射性物質の放出が温度によってどのように変化するかについては、まだほとんど情報がありません。しかし、低温でも放出が持続することは分かっています。キュリー氏は空気中に置かれた110 ラジウムを含む塩化バリウム[93]を入れたガラス管。放射生成物の明るさはこれらの条件下で持続する。管を冷却室から取り出すと、室温よりもさらに明るく見える。液体空気温度では、ラジウムはウラニル硫酸カリウムの蛍光を励起し続ける。キュリー氏は、電気的測定によって、放射源から一定の距離で測定した放射線は、ラジウムが室温にあるときも、液体空気温度の室にあるときも同じ強度であることを確認した。この実験では、ラジウムは一端が閉じられた管の底に置かれる。放射線は開放端から管を出て、一定の空気空間を通過し、コンデンサーで集められる。コンデンサー内の空気に対する放射線の影響は、管を空気中に置くか、一定の高さまで液体空気で囲むことによって測定された。得られた結果はどちらの場合も同じだった。

ラジウムは高温に加熱されても放射能が持続します。溶融したばかりのラジウム含有塩化バリウム（約800℃）は放射能を帯び、発光します。しかし、高温で長時間加熱すると、製品の放射能は一時的に低下します。この低下は非常に顕著で、総放射能の75%に相当する可能性があります。吸収性放射線の場合、この低下率は透過性放射線の場合よりも顕著ではなく、透過性放射線は加熱によって大幅に抑制されます。時間の経過とともに、製品の放射能は加熱前の強度と組成に戻ります。この状態は、加熱後約2ヶ月で得られます。

111

第4章
誘導

放射能
もともと不活性な物質への放射能の伝達— 放射性物質の研究中、キュリー氏と私は、ラジウム塩の近傍に一定時間留まる物質は、それ自体が放射能を帯びるようになることを観察しました[94]。この主題に関する最初の論文では、もともと不活性な物質がこのようにして放射能を獲得するのは、これらの物質の表面に付着した放射性ダストの輸送によるものではないことを証明しようと努めました。現在では確実なこの事実は、ここで述べるすべての実験、特に、本来不活性な物質に誘導された放射能が、ラジウムの作用からこれらの物質が除去されると消失するという法則によって明確に証明されています。

私たちはこの新しく発見された現象を「誘導放射能」と名付けました 。

同論文において、誘導放射能の本質的な特性について概説しました。様々な物質の細片を固体のラジウム含有塩の近くに置いて放射化し、電気的手法を用いてこれらの細片の放射能を調べました。その結果、以下の事実が観察されました。

112

1° ラジウムの作用にさらされたブレードの活性は、曝露時間とともに増加し、漸近法則に従って一定の限界に近づきます。

2. ラジウムの作用によって活性化されたプレートの放射能は、その後この作用から外されると数日以内に消失します。この誘導放射能は、漸近法則に従って時間の経過とともにゼロに近づきます。
3. 他の条件が同じであれば、同じ放射性物質が様々なスライドに誘導する放射能は、スライドの種類に依存しません。ガラス、紙、金属は同じ強度で放射化されます。

4° さまざまな放射性物質によって同じスライド上に誘導される放射能には限界値があり、その値は物質の活性が高いほど高くなります。

その後まもなく、ラザフォード氏は、トリウム化合物が誘導放射能現象を引き起こす可能性があることを立証する論文を発表しました[95]。ラザフォード氏は、この現象について、先ほど述べたものと同じ法則を見出し、さらに、負に帯電した物体は他の物体よりもエネルギー的に活性化されるという重要な事実も発見しました。ラザフォード氏はまた、酸化トリウムを通過した空気が約10分間顕著な導電性を維持することを観察しました。この状態の空気は、不活性な物質、特に負に帯電した物質に誘導放射能を与えます。ラザフォード氏は、トリウム化合物、特に酸化物が、空気流によって運ばれ、正に帯電する特定の放射性エマネーションを放出することを認めて実験を解釈しています。このエマネーションが誘導放射能の原因となると考えられます。ドーン氏は、113ラザフォード氏が酸化トリウムを使って行った実験を、放射性バリウム塩を使って再現した[96]。

ドゥビエルヌ氏は、アクチニウムが近傍の物体に極めて強力な誘導放射能を引き起こすことを示しました。トリウムと同様に、放射能は空気流によってかなり引き込まれます[97]。

誘導放射能は非常に多様な形で現れ、大気中でラジウムの近くで物質の放射化が起こると、不規則な結果が得られます。キュリー氏とドゥビエルヌ氏は、この現象が密閉容器内で行われると非常に規則的になることを観察し、密閉室での放射化を研究しました[98]。

密閉室での放射化。—この処理を密閉室で行うと、誘導放射能はより強く、より安定します。放射性物質は、密閉室の中央にある点o （図11）に開口部を持つ小さなガラス球内に配置されます。密閉室に置かれた様々なプレートA、B、C、D、Eは、1日間の照射で放射性になります。プレートの種類に関わらず、同じ寸法のプレート（鉛、銅、アルミニウム、ガラス、エボナイト、ワックス、ボール紙、パラフィンなど）であれば、放射能は同じです。プレートの片面の放射能は、その面の反対側の自由空間が大きいほど大きくなります。

電球を完全に閉じた状態で前の実験を繰り返すと、誘導活動は得られません。

ラジウム放射線は直接介入しない114誘導放射能の生成において。したがって、先の実験では、厚い鉛スクリーンPPによって放射線から保護されたブレードDは、ブレードBおよびEと同様に放射化されました。

図12.

放射能は空気中を伝わり、放射性物質から放射化される人体へと、ある地点から別の地点へと伝わります。非常に細い毛細管を通して長距離を伝わることもあります。

固体の放射化ラディフェル塩をその水溶液に置き換えると、誘導放射能はより強力かつより規則的になります。

液体は誘導放射能を帯びやすい。例えば、ラジウム含有塩の溶液を入れた密閉容器に純水を入れると、純水は放射能を帯びるようになる。

一部の物質は、活性化チャンバー内に置かれると発光します（リン光性物質、蛍光性物質、ガラス、紙、綿、水、生理食塩水など）。リン光性硫化亜鉛は、これらの条件下で特に明るく発光します。しかし、これらの発光物質の放射能は、同じ条件下で活性化されても発光しない金属片などの物質の放射能と同じです。

115

閉鎖系で活性化される物質が何であれ、この物質は時間の経過とともに活性が増加し、同じ活性化物質と同じ実験設定で操作する場合、常に同じ限界値に達します。

誘導放射能の限界は、活性化室内のガス（空気、水素、炭酸）の性質と圧力とは無関係です。

同じ密閉容器内の誘導放射能の限界は、そこに溶解しているラジウムの量にのみ依存し、それに比例するように見えます。

誘導放射能現象におけるガスの役割。エマネーション。固体塩またはラジウム塩溶液を入れた容器内に存在するガスは放射性です。この放射能は、ガスをファンで吸引して試験管に集めると持続します。すると試験管の壁自体が放射性になり、ガラスが暗闇で光ります。試験管の放射能と輝度は完全に消失しますが、その消失は非常にゆっくりと進行し、1ヶ月後でも放射能が観測されます。

研究当初から、キュリー氏と私はピッチブレンドを加熱して高放射性ガスを抽出していましたが、前回の実験と同様に、このガスの放射能は最終的に完全に消失しました[99]。

したがって、トリウム、ラジウム、アクチニウムの場合、誘導放射能はガス中を点から点へと伝播し、活性元素からそれを収容する容器の壁まで伝播し、その放射化特性は116ガスが容器から抽出されるときに、ガス自体と一緒に運ばれます。

この装置（図1）を用いて電気的方法でラジウム含有物質の放射能を測定すると、プレート間の空気も放射能を帯びるようになります。しかし、プレート間に空気流を流しても、電流の強度に大きな減少は見られず、プレート間の空間に広がる放射能は固体状態のラジウム自体の放射能に比べて小さいことがわかります。

トリウムの場合は状況が全く異なります。トリウム化合物の放射能測定時に観察された不規則性は、当時私が空気に開放されたコンデンサを用いて測定していたことに起因していました。しかし、わずかな空気の流れでも電流の強度に大きな変化が生じます。なぜなら、トリウムの近傍で空間に拡散する放射能は、物質自体の放射能よりも重要だからです。

この効果はアクチニウムの場合さらに顕著です。活性の高いアクチニウム化合物は、空気流を吹き付けると活性が大幅に低下します。

したがって、放射エネルギーは特別な形で気体中に含まれています。ラザフォード氏は、特定の放射性物質が絶えず放射性物質ガスを放出していると仮説を立て、これをエマネーションと呼んでいます。このガスは、拡散した空間内の物質を放射性にする性質を持つと考えられています。エマネーションを放出する物質には、ラジウム、トリウム、アクチニウムがあります。

活性化固体の屋外での失活。活性化チャンバー内でラジウムによって十分な時間活性化され、その後チャンバーから取り出された固体は、屋外で失活します。117すべての物体に共通する指数法則に従い、次の式[100]で表される。

I₀はプレートをチャンバーから取り出した瞬間の放射線の初期強度、Iは時刻tにおける強度、aは数値係数a = 4.20、Θ₁とΘ₂は 時定数で、Θ₁ = 2420秒、Θ₂ = 1860秒です 。2時間または3時間後、この法則は実質的に単純な指数関数に減少します。つまり、2番目の指数関数がIの値に与える影響はもはや顕著ではなくなります。そして、不活性化の法則は、放射線の強度が28分で半減するというものです。この最終的な法則は、ラジウムによって活性化された固体の大気中での不活性化の特徴と考えることができます。

アクチニウムによって放射化された固体は、大気中では前述の指数関数的法則と同様の法則に従って失活する。しかし、失活の速度はやや遅い[101]。

トリウムで活性化された固体ははるかにゆっくりと失活し、放射線の強度は11時間で半分に低下します[102]。

密閉容器内での不活性化。放射性物質の消滅速度[103] .—ラジウムで活性化された密閉容器は、その作用から外されると、大気中での不活性化よりもはるかに遅い法則に従って不活性化する。例えば、この実験は、活性化されたガラス管を用いて行うことができる。118 管をラジウム塩溶液に一定時間接触させることで、内部で不活性化を行います。その後、管をランプに密封し、不活性化が進行する間に管壁から外部に放出される放射線の強度を測定します。

失活法則は指数法則であり、次の式で高い精度で表されます。

I 0初期放射の強度;

I、時刻tにおける放射線の強度。

Θ、時定数 Θ = 4.970 × 105秒。

放射線の強度は4日で半分に減少します。

この不活性化法則は、実験条件（チャンバーの寸法、壁の性質、チャンバー内のガスの性質、活性化時間など）に関わらず、絶対的に不変です。また、-180℃から+450℃までの温度範囲においても、不活性化法則は一定です。したがって、この不活性化法則は完全に特徴的なものであり、 完全に独立した時間基準を定義するために使用できます。

これらの実験では、ガスに蓄積された放射性エネルギーが壁の活性を維持しています。チャンバー内を真空にしてガスを除去すると、壁は急速不活性化モードに従って不活性化し、放射線強度は28分で半減します。チャンバー内の活性化空気を通常の空気に置き換えた場合も同様の結果が得られます。

エネルギーレベルが4日で半減する不活性化則は、ガス中に蓄積された放射性エネルギーの消失を特徴づけるものである。ラザフォード氏が用いた表現を用いると、次のように言える。119ラジウムの放出は時間の経過とともに自然に消え、4 日で半分に減少します。

トリウムの放射は性質が異なり、はるかに急速に消散します。その活性化力は約1分10秒で半減します。

アクチニウムの放射はさらに急速に消え、数秒で半分に減少します。

エルスター氏とガイテル氏は、放射性物質から放出される放射性物質に類似した放射性物質が、ごく微量ではあるものの、大気中に常に存在することを実証した。空気中に張られ、負電位に保たれた金属線は、この放射性物質の影響を受けて活性化する。特に、地面に挿入された管を通して吸い込まれた空気は、この放射性物質を多く含んでいる[104]。この放射性物質の起源は未だ解明されていない。

一部の鉱水から抽出された空気には放出物が含まれていますが、海水や河川水に含まれる空気には放出物はほとんど含まれていません。

放射性物質の放射の性質— ラザフォード氏によれば、放射性物質の放射とは、その物体から放出される放射性物質ガスのことである。実際、多くの点で、ラジウムの放射は通常のガスと同様に振る舞う。

二つのガラス容器を繋ぎ合わせ、一方にエマネーションを封入し、もう一方に封入しない場合、エマネーションは二つ目の容器に拡散する。平衡状態に達すると、通常の気体と同様に、エマネーションは二つの容器間で分配されることがわかる。二つの容器の温度が同じであれば、エマネーションはそれぞれの体積に比例して分配される。もし二つの容器の温度が同じであれば、エマネーションはそれぞれの体積に比例して分配される。120異なる温度において、それは理想気体のようにマリオットの法則とゲイ＝リュサックの法則に従ってそれらの間で分配する。この結果を確立するには、分配前後の最初のリザーバーからの放射を測定するだけで十分である。この放射は、リザーバーに含まれるエマネーションの量に比例する。しかし、エマネーションの拡散には平衡に達するまで一定の時間がかかるため、実験に関する計算の精度を高めるためには、エマネーションの時間の経過に伴う自然消滅を考慮する必要がある[105]。

ラジウムはガス拡散の法則に従って狭い管に沿って拡散し、その拡散係数は炭酸ガスの拡散係数に匹敵する[106]。

ラザフォード氏とソディ氏は、ラジウムとトリウムの放射が、その温度で液化可能な気体と同様に、液体空気の温度で凝縮することを示した。放射を含んだ空気流は、液体空気に浸したコイルを通過すると放射性特性を失う。放射はコイル内で凝縮したままとなり、コイルを加熱すると気体状態に戻る。ラジウムの放射は-150℃で凝縮し、トリウムの放射は-100℃から-150℃の間の温度で凝縮する[107]。次のような実験を行うことができる。2つの密閉されたガラス容器（一方は大きく、他方は小さく）を、蛇口の付いた短い管で接続する。容器にはラジウムで活性化したガスが満たされ、その結果、両方とも発光する。小さな容器を液体空気に浸すと、すべての放射がその中に凝縮する。一定時間後、121次に、バルブを閉じて2つのリザーバーを分離し、小さい方のリザーバーを液体空気から抜き取ります。小さい方のリザーバーにすべての放射能が含まれていることが観察されます。これを確認するには、両方のリザーバーのガラスの燐光を観察するだけです。大きい方のリザーバーはもはや光っておらず、小さい方のリザーバーは実験開始時よりも明るくなっています。両方のリザーバーの壁に燐光性の硫化亜鉛を塗布しておくと、この実験は特に鮮明になります。

しかし、ラジウムの放射が液化可能なガスと完全に同等である場合、冷却による凝縮温度は、一定量の空気に含まれる放射量の関数になるはずですが、これは報告されていません。

また、通常の物質ガスが極めてゆっくりとしか循環できない状況下でも、放射物は固体内の最も小さな穴や亀裂を非常に簡単に通過することにも注目すべきです。

最後に、ラジウムエマネーションは、密閉されたガラス管に封入されると自発的に崩壊するという点で、通常の物質ガスとは異なります。少なくとも、この条件下では放射性特性は消失します。さらに、この放射性特性は、現在のところ、私たちの知る限り、エマネーションを特徴づける唯一の特性です。なぜなら、エマネーションの特性スペクトルの存在も、それに起因する圧力も、まだ明確に確立されていないからです。

しかし、ごく最近、ラムゼー氏とソディ氏は、ラジウムから抽出されたガスのスペクトルに新たな線を発見しました。これは、ラジウムの放射に起因する可能性があると彼らは考えています。また、ラジウムから抽出されたガスにはヘリウムが含まれており、後者は122ラジウムエマネーションの存在下では、ヘリウムガスが自然に生成される[108]。これらの非常に重要な結果が確認されれば、エマネーションは不安定な物質ガスとみなされ、ヘリウムはこのガスの崩壊生成物の一つとなる可能性がある。

ラジウムとトリウムの放射は、さまざまな高エネルギー化学物質によって変化しないようであり、このためラザフォードとソディ両氏は、これらをアルゴン族のガスに例えています[109]。

活性液体と放射性溶液の放射能変化。—液体は、活性化チャンバー内の容器に入れられると放射能を帯びます。液体をチャンバーから取り出して大気中に放置すると、急速に不活性化し、その放射能が周囲の気体や固体に移ります。活性液体を密閉容器に封入すると、不活性化の速度ははるかに遅くなり、活性ガスを密閉容器に封入した場合と同様に、4日で放射能は半減します。これは、放射性エネルギーが液体中にも、気体中（エマネーションとして）と同じ形で蓄えられていると仮定することで説明できます。

ラジウム塩溶液も部分的に同様の挙動を示す。まず、ラジウム塩溶液を密閉容器にしばらく入れておくと、活性平衡に達した後は、同じ容器内の容器に入れた純水と同等の活性を示すことは極めて特筆すべきことである。ラジウム溶液を容器から取り出し、123大きく開いた容器に入れて空気にさらしておくと、放射能が拡散し、溶液はラジウムをまだ含んでいるものの、ほぼ不活性になります。この不活性溶液を密閉容器に入れると、約2週間かけて徐々に限界放射能を回復しますが、その限界放射能はかなりの水準になることがあります。逆に、ラジウムを含まず、空気中で不活性状態になった活性液は、密閉容器に入れても放射能を回復しません。

放射能の理論。キュリー氏とドビエルヌ氏によれば、これは誘導放射能の研究結果をまとめることができる非常に一般的な理論であり、私が先ほど提示した結果はいかなる仮説からも独立した事実を構成している[110]。

各ラジウム原子は、そのエネルギーの起源を特定する必要もなく、持続的かつ一定のエネルギー源として機能すると想定できます。ラジウムに蓄積される放射性エネルギーは、2つの異なる方法で消散します。1) 放射線（荷電線および非荷電線）、2) 伝導、すなわち、ある点から別の点へ、気体や液体を介して周囲の物体へ伝達（放射の放出および誘導放射能への変換）。

放射性エネルギーの損失は、放射能と伝導の両方によって、放射性物質に蓄積されたエネルギー量に応じて増大します。先ほど述べた二重の損失がラジウムからの継続的な入力を補うとき、必然的に定常平衡が確立されます。この視点は、熱現象の研究で用いられる視点と類似しています。もし、124何らかの理由で、体内で熱が継続的に放出され、放射と伝導による熱の損失が継続的な熱供給とバランスをとるまで、熱は体内に蓄積され、温度が上昇します。

一般に、特定の特殊な条件を除き、放射能は固体中をある点から別の点へ伝達しません。溶液を密閉管に保存すると、放射損失のみが残り、溶液の放射能は高い値になります。

逆に、溶液が開放容器内にある場合、伝導による点から点への放射活性の損失がかなり大きくなり、定常状態に達したときに溶液の放射活性は非常に弱くなります。

ラジウムを含む固体塩を大気中に放置した場合、放射能は著しく低下しません。これは、放射能が固体を伝導して伝播しないため、誘導放射能が発生するのはごく薄い表面層のみであるためです。実際、同じ塩を溶解すると、はるかに強力な誘導放射能が発生します。固体塩の場合、放射能エネルギーは塩内に蓄積され、主に放射線によって消散します。一方、塩を数日間水に溶解すると、放射能エネルギーは水と塩の間で分配されます。蒸留によってこれらを分離すると、放射能の大部分が水に持ち去られ、固体塩の放射能は溶解前よりも大幅に低下します（10～15分の1）。その後、固体塩は徐々に元の放射能を取り戻します。

ラジウムの放射能を想像することで、前述の理論をさらに洗練させることができる。125それ自体は、少なくとも大部分は、放射線の形で放出される放射性エネルギーを通じて発生します。

各ラジウム原子は、連続的かつ一定の放射線源であると仮定できます。この形態のエネルギーが生成されるにつれて、徐々にベクレル放射線の放射エネルギーに変換されます。この変換速度は、蓄積された放射線量に比例します。

ラジウムを含む溶液を容器に封入すると、エマネーションは容器内および壁を越えて拡散する。そこでエマネーションは放射線に変換されるが、溶液は微量のベクレル放射線しか放出しない。つまり、放射線はいわば 外部放出されていると言える。一方、固体ラジウムでは、エマネーションは容易に逃げることができず、蓄積され、その場でベクレル放射線に変換される。そのため、この放射線は高い値に達する[111]。

この放射能理論が一般論であるならば、すべての放射性物質が放射線を放出することを認めざるを得なくなるだろう。しかし、この放出はラジウム、トリウム、アクチニウムで観測されており、アクチニウムは固体状態でも大量の放射線を放出する。ウランとポロニウムはベクレル線を放出するものの、放射線を放出しているようには見えない。これらの物質は、前述の放射性物質のように閉鎖系で誘導放射能を生成しない。この事実は、前述の理論と完全に矛盾するものではない。実際、ウランとポロニウムが非常に急速に崩壊する放射線を放出するならば、この放射線の同調を観察することは非常に困難であろう。126空気中の放射能と、それによって生成される誘導放射能が近くの物体に与える影響。このような仮説は決してあり得ないものではない。ラジウムとトリウムの放射量が半減する時間は、5000と1の比に等しいからである。さらに、特定の条件下ではウランが誘導放射能を引き起こす可能性があることも見ていく。

誘導放射能の別の形。ラジウムによって放射化された固体の屋外での失活の法則によれば、1日後の放射能はほとんど感知できないほどになります。

しかし、セルロイド、パラフィン、ゴムなど、例外となる物質もあります。これらの物質は、十分な期間放射化されると、予想よりもゆっくりと失活し、放射能が不活性化するまでに15日から20日かかることがよくあります。これらの物質は、放射性物質の形で放射エネルギーを吸収する性質があり、その後、周囲に誘導放射能を発生させることで徐々に放射エネルギーを失っていくようです。

ゆっくりと増加する誘導放射能。—我々は、あらゆる物質を放射化室に数ヶ月間保存すると発生すると思われる、もう一つの形態の誘導放射能を観察しました。これらの物質を放射化室から取り出すと、その放射能は当初、通常の法則（30分で半減）に従って非常に低い値まで減少します。しかし、放射能が初期値の約2万分の1まで低下すると、それ以上減少しなくなります。少なくとも、非常にゆっくりと増加し、時には増加することもあります。我々は、このようにして6ヶ月以上も残留放射能を保持している銅、アルミニウム、ガラス板を保有しています。

127

これらの誘発活動の現象は、通常のものとはまったく異なる性質のものであり、はるかにゆっくりとした進行を示します。

この形態の誘導放射能の生成と消失にはかなりの時間がかかります。

ラジウムが溶解した物質に誘導される放射能。—ラジウムを含む放射性鉱石を処理してこの元素を抽出する際、処理が進んでいない限り、化学分離が行われます。この分離後、放射能は反応生成物の 1 つに完全に含まれ、もう 1 つの生成物は完全に不活性です。このように、一方ではウランの数百倍も活性が高い可能性のある放射性生成物が、他方では完全に不活性な銅、アンチモン、ヒ素などに分離されます。他の特定の元素 (鉄、鉛) は、完全に不活性な状態で分離されることはありませんでした。放射性元素が濃縮されるにつれて、これは当てはまらなくなり、化学分離によって完全に不活性な生成物は生成されなくなります。分離によって得られるすべての成分は、常に程度の差はあれ、活性を保っています。

誘導放射能の発見後、ギーゼル氏は、通常の不活性ビスマスを反応性の高いラジウム溶液に浸漬することで活性化を試みた最初の人物でした。こうして放射性ビスマス[112]が得られ、瀝青鉱から抽出されたポロニウムは、瀝青鉱に含まれるラジウムに近接することでビスマスによって活性化されたものであろうと結論づけました。

私はまた、活性の高いラジウム生成塩を含む溶液にビスマスを保存して、活性ビスマスを調製しました。

128

この実験の難しさは、溶液からラジウムを除去するために細心の注意を払わなければならないことにあります。1グラムの物質中に有意な放射能を生成するのに十分な微量のラジウムが含まれていることを考えると、活性化生成物が十分に洗浄・精製されたと感じることは決してありません。精製のたびに活性化生成物の放射能は低下しますが、これは微量のラジウムが実際に除去されるためか、あるいはこれらの条件下で誘導された放射能が化学変化に耐えられないためです。

しかし、私が得た結果は、ラジウムが分離された後も活性化が起こり、持続することを確実に証明しているように思われます。例えば、窒素溶液を水で沈殿させて活性化したビスマスから硝酸塩を分留すると、非常に慎重な精製の後、ポロニウムと同様に分留され、最も活性の高い部分が最初に沈殿することがわかりました。

精製が不十分な場合は逆の現象が起こり、活性化ビスマスに微量のラジウムが依然として含まれていることを示します。こうして得られた活性化ビスマスは、分留方向から高純度を示し、ウランの2000倍の活性を示しました。このビスマスは時間の経過とともに活性が低下します。しかし、同じ製品の別の部分を同じ注意を払って同じ方向で分留したところ、現在約3年間、顕著な活性低下なく活性を維持しています。

この放射能はウランの150倍です。

私は鉛と銀をラジウム溶液に浸して活性化させた。結果として生じた誘導放射能は、ほとんどの場合、時間の経過とともにほとんど減少しないが、活性化物質が複数回連続して化学変化を起こすと、通常は耐えられない。

129

ドゥビエルヌ氏[113]はバリウムをアクチニウムの溶液に放置して活性化した。この活性化バリウムはさまざまな化学変化を受けた後も活性を維持するため、その活性はかなり安定した原子特性である。活性化塩化バリウムはラジウム含有塩化バリウムと同様に分留し、最も活性な部分は水と希塩酸に最も溶けにくい。乾燥した塩化物は自発的に発光し、そのベクレル放射はラジウム含有塩化バリウムのものと類似している。ドゥビエルヌ氏はウランの1000倍も活性な活性化塩化バリウムを得た。しかし、このバリウムはラジウムのすべての特性を獲得したわけではなく、分光器で最も強いラジウムの線を示さなかった。さらに、その活性は時間とともに減少し、3週間後には最初の3分の1に弱くなった。

放射性物質を含む溶液中の物質の活性化については、包括的な研究を行う必要がある。実験条件によっては、原子誘導放射能の安定度が増す場合もあれば、低下する場合もあるようだ。これらの条件下で誘導される放射能は、おそらく、活性化チャンバー内で長時間遠隔活性化することで得られる、ゆっくりと変化する形態の放射能と同じであろう。原子誘導放射能が原子の化学的性質にどの程度影響を与えるのか、そして一時的あるいは永続的にその化学的性質を変化させる可能性があるのか​​を調査する価値はある。

遠隔的に放射化された物体の化学研究は、放射化が非常に薄い表面層に限定され、その結果、変換によって到達できる物質の割合が極めて小さいという事実によって困難になります。

130

誘導放射能は、ある物質をウランの溶液に放置することによっても得ることができます。この実験はバリウムで成功しています。ドゥビエルヌ氏が行ったように、ウランとバリウムを含む溶液に硫酸を加えると、沈殿した硫酸バリウムが放射能を誘導します。同時に、ウラン塩は自身の放射能の一部を失います。ベクレル氏は、この操作を数回繰り返すことで、ほとんど放射能のないウランが得られることを発見しました。このことから、この操作によってウラン以外の放射性物質がこの金属から分離され、その存在がウランの放射能を生み出したと考える人もいるかもしれません。しかし、そうではありません。数ヶ月後、ウランは元の放射能を取り戻すからです。逆に、沈殿した硫酸バリウムは獲得した放射能を失います。

同様の現象がトリウムにも起こる。ラザフォード氏はトリウム塩の溶液をアンモニアで沈殿させ、それを分離して蒸発乾固させた。こうして得られた少量の高活性残留物は、沈殿したトリウムの活性が以前よりも低下していることが判明した。ラザフォード氏がトリウムxと名付けたこの活性残留物は、時間の経過とともに活性を失うが、トリウムは元の活性を取り戻す[114]。

溶解によって引き起こされる放射能に関しては、さまざまな物体がすべて同じように反応するわけではなく、ある物体は他の物体よりも放射化される可能性がはるかに高いようです。

実験室における放射性粉塵と誘導放射能の拡散。高放射性物質の研究を行う場合、繊細な測定を行う際には特別な注意を払う必要がある。様々な物体が131 化学実験室で使用されていた機器や物理実験に使用されていた機器はすぐに放射能を帯び、黒い印画紙を通して写真乾板に影響を与え始めました。埃、室内の空気、そして衣服もすべて放射能を帯びていました。室内の空気は導電性です。私たちが働いている実験室では、この問題は深刻な段階に達しており、もはや適切に断熱された環境を維持することはできません。

したがって、活性粉塵の拡散を可能な限り避け、また誘発される活性現象を避けるために特別な予防措置を講じる必要があります。

化学器具は物理学実験室に決して持ち込んではならず、活性物質は可能な限り不必要に実験室に保管するべきです。これらの研究を始める以前、静電気の実験では、様々な機器間の通信を絶縁金属線で行っていました。金属線は接地された金属シリンダーで保護されており、外部からの電気的影響から保護されていました。しかし、放射性物質の研究では、この方法は完全に不適切です。空気は導電性であるため、金属線とシリンダー間の絶縁性は低く、金属線とシリンダー間の接触によって生じる起電力によって空気中に電流が生じ、電位計の偏向が生じるからです。現在では、接続線を例えばパラフィンなどの絶縁材で満たされたシリンダーの中央に配置するなどして、空気から保護しています。また、 これらの研究では、完全に密閉された電位計を使用することも有利です。

放射性物質に依存しない活性化。—生成するためのテストが実施された。132放射性物質の作用とは無関係に誘発される放射能。

ヴィラード氏[115]はクルックス管の中にビスマス片を対陰極として置き、陰極線を照射した。このビスマスは実際には極めて弱い方法で照射されたが、写真のような像を得るまでに8日間の照射を要した。

マック・レナン氏は様々な塩を陰極線にさらし、軽く加熱すると、これらの塩は正電荷を帯びた物体を放電する性質を獲得する[116]。

この種の研究は非常に興味深いものです。既知の物理的因子を用いることで、本来は不活性な物体に有意な放射能を発生させることができれば、特定の物質が自然放射能を帯びる原因を解明できる可能性があります。

放射性物質の放射能変動。溶解の影響。先ほど述べたように、ポロニウムは時間の経過とともに放射能が低下します。この低下は緩やかで、すべてのサンプルで同じ速度で起こるわけではないようです。硝酸ビスマスポロニウムのあるサンプルは、11ヶ月で放射能の半分を失い、33ヶ月で放射能の95%を失いました。他のサンプルでも同様の減少が見られました。

金属ポロニウムビスマスのサンプルは、亜硝酸塩を用いて調製されました。調製後、この金属はウランの10万倍の放射能を示しました。この金属は現在、中程度の放射能を持つ元素であり、ウランの2,000倍の放射能を持っています。その放射能は133 定期的に測定したところ、6ヶ月間でこの金属の活性は67%低下しました。

活性の低下は化学反応によって促進されることはないようです。迅速な化学操作では、通常、顕著な活性の低下は観察されません。

ポロニウムの場合とは異なり、ラジウム塩は永久放射能を持ち、数年後でも顕著な減少は見られません。

ラジウム塩を固体状態で調製した直後の活性は一定ではありません。調製時から活性は増加し、約1ヶ月後にはほぼ一定した限界値に達します。溶液の場合は逆のことが当てはまります。調製直後は非常に活性ですが、空気にさらされると急速に失活し、最終的には限界活性に達し、その値は初期値よりもかなり低くなることがあります。これらの活性の変化は、ギーゼル氏[117]によって初めて観察されました。これはエマネーションの観点から容易に説明できます。溶液の活性の低下は、宇宙空間に放出されるエマネーションの損失に対応しており、溶液が密閉管内にある場合、この減少ははるかに小さくなります。空気中で失活した溶液は、密閉管に封入されると、より高い活性を回復します。溶解後、固体状態に戻されたばかりの塩の活性が上昇する期間は、エマネーションが固体ラジウムに再び蓄えられている期間です。

このトピックに関するいくつかの実験を以下に示します。

放射性塩化バリウム溶液を 2 日間屋外に放置すると、活性は 300 分の 1 に低下します。

134

溶液を密閉容器に入れ、容器を開けて溶液をキュベットに注ぎ、活性を測定します。

アクティビティはすぐに測定されます 67
「2時間後」 20
» » 2日間 0.25
ラジウムを含む塩化バリウム溶液を密閉ガラス管に封入し、空気中に放置し、この管から放出される放射線を測定する。以下の結果が得られる。

アクティビティはすぐに測定されます 27
» 2日後 61
» » 3日間 70
» » 4日間 81
» » 7日間 100
» » 11日間 100
固体塩の調製後の初期活性は、溶解時間が長いほど低くなります。その後、活性の大部分が溶媒に移行します。以下は、限界活性が800の塩化物を用いて、一定時間溶解させた後、乾燥させて直ちに活性を測定した結果です。

活動を制限する 800
溶解後、直ちに乾燥すると初期活性を示す 440
塩が5日間溶解した後の初期活性 120
» » 18日間 130
» » 32日間 114
この実験では、溶解した塩は単に時計皿で覆われた容器に入っていました。

私は同じ塩で2つの溶液を作り、それを密封したチューブに入れて13ヶ月間保存しました。そのうちの1つは135この溶液は他の溶液よりも 8 倍濃縮されていました。

乾燥後の濃縮溶液中の塩の初期活性 200
乾燥後の膨張溶液中の塩の初期活性 100
したがって、溶媒の割合が高いほど、塩の不活性化は大きくなります。これは、液体に転移した放射性エネルギーが飽和すべき液体の体積と、満たすべき空間が大きくなるためです。このように、初期活性が異なっていた同じ塩の2つのサンプルは、当初は活性の増加速度が大きく異なっていましたが、1日後には同じ活性を示し、限界まで両者の活性の増加は全く同じように続きました。

溶解が広範囲に及ぶ場合、塩の失活は非常に速くなります。これは以下の実験で実証されています。同じラディフェル塩を3等分し、等量の水に溶解します。最初の溶液aは1時間大気中に放置した後、乾燥させます。2番目の溶液bは1時間空気流にさらした後、乾燥させます。3番目の溶液 cは13日間大気中に放置した後、乾燥させます。3つの塩の初期活性は次のとおりです。

部分Aの場合 145.2
» b 141.6
» c 102.6
同じ塩の限界活性は約470です。したがって、効果の大部分は1時間後には現れていたことは明らかです。さらに、溶液bを1時間通気した空気流は 、わずかな影響しか及ぼしませんでした。溶液中の塩分濃度は約0.5%でした。

136

放射性エネルギーは、空気中の固体ラジウムから放射性物質（エマネーション）として伝播しにくく、固体ラジウムから液体へ移行する際にも抵抗を受けます。硫酸ラジウムを水と1日中撹拌すると、その放射能は、同じ硫酸塩の一部を空気中に放置した場合と実質的に同じになります。

放射性塩の周囲に真空状態を作り出すことで、利用可能な放射性物質はすべて除去されます。しかし、6日間真空状態に保たれた放射性塩化物の放射能は、このプロセスによって大きく変化しませんでした。この実験は、塩の放射能は主に粒子内部で消費された放射性エネルギーによるものであり、真空状態を作り出すことでは除去できないことを示しています。

ラジウムが溶解状態を経る際に受ける放射能の損失は、吸収性放射線よりも透過性放射線の方が比較的大きい。以下にいくつか例を挙げる。

限界放射能470に達した塩化ラディフェルを溶解し、1時間溶液中に放置した後、乾燥させ、電気的方法を用いて初期放射能を測定する。初期放射能の総量は限界放射能の総量の0.3に等しいことが分かった。活性物質を厚さ0.01mmのアルミニウムスクリーンで覆って放射強度を測定すると、このスクリーンを通過する初期放射能は、同じスクリーンを通過する限界放射能のわずか0.17に過ぎないことがわかる。

塩が 13 日間溶液中に留まった場合、初期の総放射量については総限界放射量の割合が 0.22 となり、0 mm ,01 のアルミニウムを通過する放射量については限界放射量の割合が 0.13 となります。

137

どちらの場合も、溶解後の初期放射線と限界放射線の比率は、総放射線の場合、0 mm ,01 のアルミニウムを通過する放射線の 1.7 倍になります。

また、溶解後の製品を乾燥させる際には、製品が完全に固体でも完全に液体でもない、不明確な状態となる期間が避けられないことにも留意すべきである。また、水分を速やかに除去するために製品を加熱することも避けられない。

これら二つの理由から、溶解状態から固体状態へと変化する生成物の真の初期の活性を決定することはほとんど不可能です。前述の実験では、等量の放射性物質を同量の水に溶解し、その後、可能な限り同一の条件下で、かつ120℃または130℃以上に加熱することなく、溶液を蒸発乾固させました。

図13.

私は、固体の放射性塩の活性が、塩が溶解後に乾燥された瞬間から、138限界放射能に達する。以下の表では、放射強度Iを時間の関数として示している。限界強度は100と仮定し、時間は製品が乾燥された時点からカウントする。表I（図13、曲線I）は総放射量に関するものである。表II（図13、曲線II）は透過線（ 3cmの空気と0.01mmのアルミニウムを通過した放射線）のみに関するものである。

表I. 表II.
時間。 私。 時間。 私。
0 21 0 1.3
1日 25 1日 19
3 » 44 3 » 43
5 » 60 6 » 60
10 » 78 15 » 70
19 » 93 23 » 86
33 » 100 46 » 94
67 » 100
同様の測定を複数回行ったが、得られた曲線の全体的な形状は同じであったものの、それらは完全には一致していない。完全に規則的な結果を得ることは困難である。しかしながら、活動の再開には1ヶ月以上かかること、そして最も透過性の高い放射線は溶解プロセスの影響を最も深く受けていることがわかる。

3 cmの空気と 0 mm .01 のアルミニウムを通過できる放射線の初期強度は限界強度のわずか 1 パーセントですが、総放射線の初期強度は総限界放射線の 21 パーセントです。

溶解して乾燥させたばかりのラディフェル塩は、誘導活性を引き起こす同じ力を持っている（そして、その結果、139同じ塩を固体状態で調製した後、限界放射能に達するまでその状態を長時間維持したサンプルと同等の放射能（外部への放射能放出量）が得られます。しかし、これら2つの製品の放射能は非常に異なり、例えば、前者は後者の5分の1程度です。

加熱によるラジウム塩の活性の変化。ラジウム含有化合物を加熱すると、放射線を放出し、活性を失います。加熱が強く長時間にわたるほど、活性の低下は大きくなります。例えば、ラジウム含有塩を130℃で1時間加熱すると、総放射線量の10%が失われます。一方、400℃で10分間加熱しても目立った変化は見られません。数時間、赤熱するまで加熱すると、総放射線量の77%が失われます。

加熱による活性の損失は、吸収性放射線よりも透過性放射線の方が大きい。そのため、数時間の加熱で全放射線の約77%が破壊されるが、同じ加熱で、空気3cmとアルミニウム0.1mmを透過できる放射線はほぼすべて（99%）が破壊される。溶融塩化バリウム（放射体）を数時間（約800℃）保持すると、アルミニウム0.3mmを透過できる放射線の98%が破壊される。つまり、長時間の高強度加熱では透過性放射線は実質的に存在しないと言える。

放射性塩が加熱によってその活性の一部を失う場合、この活性の低下は持続しません。塩の活性は室温で自然に回復し、ある限界値に向かいます。私は、この限界値がより大きくなるという非常に興味深い事実を観察しました。140 加熱前の塩の放射能は、少なくとも塩化物に関しては、限界放射能よりも高い。以下に例を挙げる。固体状態で調製され、既に限界放射能に達している放射性塩化バリウムのサンプルは、総放射能が470で、0.01 mmのアルミニウムを透過できる放射能は157である。このサンプルを数時間、赤熱するまで加熱する。加熱から2ヶ月後、総放射能が690、0.01 mmのアルミニウムを透過できる放射能が227となり、限界放射能に達する。こうして、総放射能とアルミニウムを透過する放射能は、それぞれ690/470と227/156の比率で増加する。これら2つの比率はほぼ等しく、1.45となる。

図14.

固体状態で製造された後、限界活性 62 に達したラジウム含有塩化バリウムのサンプルを数時間溶融状態に保持し、その後溶融生成物を噴霧します。141製品は 140 に等しい新たな限界活性を回復します。これは、乾燥中に大幅に加熱されずに固体の形で製造された場合に到達できる限界活性の 2 倍以上です。

ラジウム含有化合物の加熱後の活性増加を支配する法則を研究しました。例として、2組の測定結果を示します。表Iと表IIの数字は、限界強度を100と仮定し、加熱終了から時間をカウントした、時間の関数としての放射線Iの強度を示しています。表I（図14、曲線I）は、ラジウム含有塩化バリウムサンプルの全放射線量を示しています。表II（図3、曲線II）は、ラジウム含有硫酸バリウムサンプルの透過放射線量を示しており、 3cmの空気と0.01mmのアルミニウムを通過する放射線の強度を測定しました。どちらの製品も7時間加熱され、チェリーレッド色になりました。

表I. 表II.
時間。 私。 時間。 私。
0 16.2 0 0.8
0.6日 25.4 0.7日 13
1 » 27.4 1 » 18
2 » 38 1.9 26.4
3 » 46.3 6 » 46.2
4 » 54 10 » 55.5
6 » 67.5 14 » 64
10 » 84 18 » 71.8
24 » 95 27 » 81
57 » 100 36 » 91
50 95.5
57 » 99
84 » 100
私はさらにいくつかの一連の決定を行ったが、142解散後、さまざまなシリーズの結果はあまり一貫していません。

加熱した放射性物質が溶解すると、加熱の影響は持続しません。活性が 1800 である同じ放射性物質の 2 つのサンプルのうち、一方を強く加熱したところ、加熱によって 670 まで活性が低下しました。その後、両方のサンプルを溶解して 20 時間溶液中に放置したところ、加熱前の製品の初期固体活性は 460、加熱後の製品の初期固体活性は 420 となり、これら 2 つの製品の活性に有意な差はありませんでした。ただし、2 つの製品が十分な時間溶液中に放置されない場合 (たとえば、溶解後すぐに乾燥させる場合)、加熱前の製品は加熱後の製品よりもはるかに活性が高く、溶解した状態で加熱の影響がなくなるまでにはある程度の時間が必要です。活性が 3200 の製品を加熱したところ、加熱後の活性はわずか 1030 でした。この製品を同じ製品の加熱していない部分と一緒に溶解し、両方の部分をすぐに乾燥させました。加熱していない製品の初期活性は 1450、加熱した製品の初期活性は 760 でした。

固体の放射性塩の場合、放射能を誘発する能力は加熱によって大きく左右されます。放射性化合物は加熱中、室温よりも多くの放射能を放出しますが、その後室温に戻すと、加熱前よりも放射能が大幅に低下するだけでなく、活性化力も大幅に低下します。加熱後、製品の放射能は増加し、元の値を超えることもあります。活性化力も部分的に回復しますが、赤熱するまで長時間加熱すると、143活性力はほぼ完全に消失しており、時間の経過とともに自然に再発現する可能性はありません。放射性塩の本来の活性力は、水に溶解し、120℃のオーブンで乾燥させることで回復します。したがって、焼成は塩を特定の物理的状態に置く効果があり、その状態では高温に加熱されていない同じ固体製品よりも放射能の放出がはるかに遅くなり、必然的に塩の限界放射能は加熱前よりも高くなります。塩を加熱前の物理的状態に戻すには、150℃以上に加熱せずに溶解し、乾燥させるだけで十分です。

このトピックに関する数値例をいくつか示します。

放射能1600の放射性炭酸バリウムのサンプルによって密閉容器内の銅片上に引き起こされる限界誘導放射能をaで指定します。

加熱されていない製品については次のように仮定します。

a = 100 です。

次のことがわかりました:

加熱後1日 a = 3.3
4 » » a = 7.1
10 » » a = 15
20 » » a = 15
37 » » a = 15
加熱により製品の放射能は90％減少したが、1か月後にはすでに元の値に戻っていた。

ここでは、活性度 3000 の radifer 塩化バリウムを使用して行った同様の実験を示します。活性化力は、前の実験と同じ方法で決定されます。

144

非加熱製品の活性化力：

a = 100 です。

3時間赤熱加熱後の製品の活性化力：

加熱後2日 2.3
5 » » 7.0
11 » » 8.2
18 » » 8.2
加熱せずに溶解し、150℃で乾燥させた製品の活性力 92
加熱溶解後150℃で乾燥させた製品の活性力 105
溶解および加熱後のラジウム塩の活性変化の原因に関する理論的解釈。—上記の事実は、ラジウムがエマネーションという形でエネルギーを生成し、それが放射エネルギーに変換されるという理論によって部分的に説明できます。ラジウム塩が溶解すると、生成したエマネーションは溶液から拡散し、発生源の外部に放射能を引き起こします。溶液を蒸発させると、得られた固体塩はエマネーションをほとんど含まないため、比較的不活性です。徐々にエマネーションは塩中に蓄積され、その活性は限界値に達するまで増加します。この限界値は、ラジウムによるエマネーション生成が、外部拡散および現場でのベクレル線への変換による損失を補ったときに到達します。

ラジウム塩を加熱すると、塩からの放射能放出率が大幅に増加し、誘導放射能は室温のときよりも強くなります。しかし、塩を室温に戻すと、まるで溶解したかのように完全に消失し、ラジウム含有量はごくわずかになります。145 放射活動は非常に弱まり、徐々に固体塩に再び放射が蓄積され、放射線量が増加しました。

ラジウムは一定量の放射線を放出し、その一部は外部へ放出される一方、残りはラジウム内部でベクレル線に変換されると想定されます。ラジウムを赤熱温度まで加熱すると、その放射能の大部分が失われます。つまり、外部への放射線放出率は低下します。その結果、ラジウム内部で利用される放射線の割合が増加し、生成物の限界放射能はより高くなります。

溶解または加熱された固体ラジウム塩の放射能増加を支配する法則を理論的に確立することを提案する。ラジウム放射線の強度は、各瞬間において、ラジウム中に存在する放射量qに比例すると仮定する。放射量は、各瞬間において、以下の法則に従って自発的に散逸することが分かっている。

（1）

q 0 は時間の原点における放射量であり、θ は 4.97 × 10 5秒に等しい時定数である。

Δをラジウムからの放射率とし、この値は一定であると仮定する。もし放射が周囲空間に漏れ出さなかった場合どうなるか見てみよう。その場合、発生した放射はすべてラジウム内部で放射を生成するために利用される。さらに、式(1)によれば、

そして、その結果、平衡状態では、ラジウムは146一定量の放射Qがあり、

（2）

そしてラジウムからの放射線は Q に比例することになります。

ラジウムを外部への放射能を失う条件に置いたとしよう。これはラジウム化合物を溶解するか加熱することによって達成できる。平衡は崩れ、ラジウムの放射能は減少する。しかし、放射能の喪失の原因が除去されると（物質が固体に戻るか、加熱が停止すると）、放射能は再びラジウムに蓄積され、放射能の放出速度Δが破壊速度q /θを超える期間が生じる。そして、以下の式が成り立つ。

したがって

（3）

q 0は、時刻t = 0におけるラジウム内に存在する放射量です。

式（3）によれば、ラジウムが平衡状態において含む放射量Qが、ある瞬間にラジウムが含む放射量qを超える量は、指数法則に従って時間とともに減少する。この法則は、放射量の自然消滅の法則そのものである。ラジウムの放射量は放射量に比例するため、限界放射強度が現在の放射強度を超える量も時間とともに減少するはずである。147この同じ法則に従って時間に応じて異なります。したがって、この超過分は約 4 日で半分に減少するはずです。

前述の理論は、外部流動による放射損失を無視しているため不完全である。さらに、この損失が時間の経過とともにどのように発生するかを特定することは困難である。実験結果をこの不完全な理論の結果と比較しても、満足のいく一致は得られないが、問題の理論には一片の真実が含まれているという確信は残る。限界放射能が実放射能を上回る量が4日間で半減するという法則は、約10日間の加熱後の放射能回復率をある程度の精度で表している。溶解後の放射能回復の場合、この同じ法則は、製品の乾燥後2～3日後から始まり、10～15日間続く一定期間にわたってほぼ適用されると思われる。さらに、現象は複雑であり、提示された理論では、なぜ透過性放射線が吸収性放射線よりも大きな割合で抑制されるのかを説明できない。

放射能現象の性質と原因。
放射性物質の研究が始まった当初、その特性がほとんど理解されていなかった頃から、その放射線の自発性は物理学者にとって大きな関心事でした。今日では、放射性物質に関する知識ははるかに進歩し、非常に強力な放射性元素であるラジウムを単離する方法も分かっています。ラジウムの驚くべき特性を利用することで、放射性物質から放出される放射線の徹底的な研究が可能になりました。148 これまで研究されてきた様々な放射線群は、クルックス管内に存在する放射線群、すなわち陰極線、レントゲン線、そしてカナル線と類似している。これらは、レントゲン線によって生成される二次放射線[118]や、誘導放射能を獲得した物体から放出される放射線にも見られる放射線群と同じである。

しかし、放射線の性質は現在ではよく理解されているものの、自然放射能の原因は依然として謎に包まれており、この現象は私たちにとって依然として謎であり、深い驚きの対象となっています。

自発放射性物質、主にラジウムはエネルギー源を構成します。それらが生み出すエネルギー出力は、ベクレル放射線、化学作用、光作用、そして継続的な熱放出によって明らかになります。

放射性物質自体がエネルギーを生み出すのか、それとも外部からエネルギーを借りているのか、という疑問がしばしば提起されてきた。この二つの観点から提唱される数々の仮説は、いずれもまだ実験的に検証されていない。

放射性エネルギーは以前に蓄えられ、非常に長時間のリン光と同様に徐々に減少していると推測できます。放射性エネルギーの放出は、放射体を構成する原子の性質そのものの変化に対応しており、その原子は進化を遂げていると考えられます。ラジウムが継続的に熱を放出しているという事実は、この仮説を裏付けています。この変化は、149 質量の減少と、放射線を構成する物質粒子の放出を伴います。エネルギー源は重力エネルギーに求めることもできます。さらに、宇宙には未知の放射線が絶えず存在し、放射性物質を通過する際に停止し、放射性エネルギーに変換されていると考えることもできます。

これらの様々な視点には賛否両論の理由が挙げられますが、これらの仮説の帰結を実験的に検証する試みは、ほとんどの場合、否定的な結果をもたらしています。ウランとラジウムの放射エネルギーは、これまでのところ、時間の経過とともに減少したり、顕著な変化を見せたりしているようには見えません。デマルセは、純粋な塩化ラジウムのサンプルを5ヶ月ごとに分光器で検査しましたが、5ヶ月後のスペクトルには変化が見られませんでした。スペクトルに現れ、微量のバリウムの存在を示すバリウムの主線は、検討期間中に増強されていませんでした。したがって、ラジウムはバリウムに大きく変化していませんでした。

ヘイドヴァイラー氏が報告したラジウム化合物の重量変化[119]は、まだ確立された事実とはみなせない。

エルスター氏とガイテル氏は、深さ 850メートルの坑道の底ではウランの放射能は変化しないことを発見しました。したがって、この厚さの土の層では、ウランの放射能を引き起こす仮説上の一次放射線は変化しないことになります。

我々は、ウランの放射能を正午と真夜中に測定した。150太陽から発生したため、地球を通過する際に部分的に吸収される可能性があります。実験では、2つの測定値に差は見られませんでした。

最新の研究は、ラジウムの原子変化という仮説を支持している。この仮説は放射能研究の黎明期に提唱されたもので[120]、ラザフォード氏によって率直に採用された。彼はラジウムのエマネーションがラジウム原子の崩壊によって生じる物質ガスの一つであることを認めた[121]。ラムゼー氏とソディ氏による最近の実験は、エマネーションが不安定なガスであり、崩壊してヘリウムを生成することを証明しつつある。一方、ラジウムが継続的に放出する熱は、通常の化学反応では説明できず、原子の変化に起因する可能性がある。

最後に、ウラン鉱石には常に新たな放射性物質が見つかるということを指摘しておくべきでしょう。市販のバリウム中にラジウムを探しましたが、見つかりませんでした（46ページ参照 ）。したがって、ラジウムの存在はウランの存在と関連していると考えられます。ウラン鉱石にはアルゴンとヘリウムも含まれており、この一致もおそらく偶然ではありません。これらの様々な元素が同じ鉱石に同時に存在するということは、ある元素の存在が他の元素の形成に必要である可能性を示唆しています。

しかしながら、ラジウムの原子変化の考えを支持する事実は、異なる解釈も可能であることに留意することが重要です。ラジウム原子が変化するという解釈ではなく、この原子自体は安定しているものの、周囲の環境に作用すると考えることもできます。151（隣接する物質原子または真空エーテル）を原子変化を引き起こすような方法で破壊する。この仮説は元素変化の可能性も認めることになるが、その場合、ラジウム自体はもはや破壊過程における元素ではなくなる。

終わり。

目次

ページ
導入

1
歴史的

3
I.—ウランとトリウムの放射能。
放射性鉱物。
ベクレル線

6
放射線強度の測定

8
ウランおよびトリウム化合物の放射能

14
原子放射能は一般的な現象ですか?

17
放射性鉱物

19
II.—新しい放射性物質
研究方法

22
ポロニウム、ラジウム、アクチニウム

22
ラジウムスペクトル

25
新たな放射性物質の抽出

27
ポロニウム

31
純粋な塩化ラジウムの調製

34
ラジウムの原子量の測定

40
ラジウム塩の特性

45
通常の塩化バリウムの分留

46
III.—新しい放射性物質からの放射線
放射線の研究方法

47
放射線エネルギー

48
放射線の複雑な性質

49
磁場の作用

51
偏向光線β

56
偏向光線の電荷β

57
ラジウムのベータ線に対する電場の作用

62
ラジウムから放出される負に帯電した粒子の電荷質量比

63
磁場のアルファ線に対する作用

66
磁場が他の放射性物質の放射線に及ぼす影響

68
ラジウム放射線中の偏向ベータ線の割合

68
放射性物質からの放射線の透過力

73
絶縁液体に対するラジウム線の電離作用

90
放射性物質から放出される放射線の電離作用の様々な効果と応用

93
蛍光効果、光効果

95
ラジウム塩による熱放出

98
新しい放射性物質によって生じる化学作用。着色

102
ラジウム塩存在下でのガス放出

104
熱ルミネッセンス生成

105
X線

106
生理学的効果

107
温度が放射線に与える影響

109
IV.—誘導放射能
当初不活性であった物質への放射能の移行

111
密閉室での活性化

113
誘導放射能現象におけるガスの役割。放出

115
大気中での活性化固体の不活性化

116
閉鎖環境下での不活性化。排出物の破壊率

117
排出物の性質

119
活性液とラジウム含有溶液の活性の変化

122
放射能の理論

123
誘導放射能の別の形態

126
ゆっくり変化する誘導放射能

126
ラジウム溶液中に残留する物質に誘導される放射能

127
実験室からの放射性粉塵と誘導放射能の拡散

130
放射性物質の作用に依存しない活性化

131
放射性物質の活性の変化。溶解効果

155
加熱によるラジウム塩の活性の変化

139
溶解後および加熱後の放射性塩の活性の変化の原因に関する理論的解釈

144
放射能現象の性質と原因

147
目次の終わり。

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注記
[1]General Review of Sciences、1896年1月30日。

[2]報告書、t. CXXII、p. 312。

[3]報告書、t. CXXII、p. 386。

[4]報告書、t. CXXII、p. 564。

[5]ベクレル、報告書、1896年（いくつかの注釈）。

[6]ベクレル、報告書、1896年（いくつかの注釈）。

[7]ベクレル、レポート、t。 CXXVIII、p. 771.—エルスターと ガイテル、ベイブル。、t。 XXI、p. 455.

[8]キュリー 女史、「General Review of Sciences」、 1899年1月。

[9]シュミット、ヴィート。アン。、t。 LXV、p. 141.

[10]キュリー 女史、議事録、1898 年 4 月。

[11]P. キュリーとキュリー夫人 、議事録、 1898 年 7 月 18 日。

[12]ラザフォード、フィル・マガジン、1899年1月。

[13]サニャック、報告書、1897、1898、1899（いくつかの注釈）。

[14]この結果は、手で重りを支え、πプレートを徐々に押し下げることで簡単に得られます。こうすることで、電位計の像はゼロに保たれます。少し練習すれば、この操作を成功させるために必要な正確な技術をすぐに習得できます。この微弱電流の測定法は、M.J.キュリーの論文で説明されています。

[15]ベクレル、レポート、t。 CXXIV、p. 800、1897。ケルウィン、ビーティとスモラン、自然、t。 LVI、1897年。ビーティと スモルコウスキー、フィル。マグ。、t。 XLIII、p. 418.

[16]ラザフォード、フィル・マガジン、1899年1月。

[17]タウンゼント、フィル・マガジン、1901年、第6シリーズ、t. I、p. 198。

[18]キュリー 女史、議事録、1898 年 4 月。

[19]オーエンス、フィル・マガジン、1899年10月。

[20]ラザフォード、フィル・マガジン、1900年1月。

[21]ベクレル、レポート、t。 CXXII、p. 1086。

[22]研究に使用したサンプルを提供いただいた上記の科学者の皆様に深く感謝申し上げます。また、本研究のために金属ウランをご寄付いただいたモアッサン氏にも感謝申し上げます。

[23]エルスターとガイテル、ヴィード。アン。、1890年。

[24]Bloch、Société de Physique、1903 年 2 月 6 日。

[25]マック・レナンとバートン、『哲学雑誌』 、1903年6月号。—ストラット、 『哲学雑誌』、1903年6月号。—レスター・クック、『哲学雑誌』、1903年10月号。

[26]ラクロワ氏は博物館のコレクションからいくつかの鉱物サンプルを親切にも私に提供してくれました。

[27]カルノータイトは、フリーデルとクメンジによって最近発見されたウランバナデート鉱石です。

[28]デブレイ、アン。デ・チム。 et de Phys.、第3シリーズ、vol. LXI、p. 445

[29]P. キュリーとキュリー女史 、議事録、 1898 年 7 月。— P. キュリー、キュリー女史 、 G.ベモント、議事録、1898 年 12 月。

[30]Debierne、報告書、1899 年 10 月および 1900 年 4 月。

[31]この作業にご協力いただいた皆様に深く感謝申し上げます。マスカール氏とミシェル・レヴィ氏の温かいご支援に心より感謝申し上げます。シュエス教授のご尽力により、オーストリア政府から最初の1トンの処理済み残留物（ボヘミア州ヨアヒムスタールの国営工場からのもの）を惜しみなく提供していただきました。パリ科学アカデミー、産業振興協会、そして匿名の寄付者の方々からは、一定量の製品を処理するための資金を提供していただきました。友人のドゥビエルヌ氏は、セントラル・ケミカル・プロダクツ社の工場で行われた鉱石の処理を組織してくれました。同社は、利益追求を一切行わずに処理を実施することに同意してくれました。皆様に心より感謝申し上げます。さらに最近では、フランス研究所から放射性物質の抽出費用として2万フランのご支援をいただきました。この資金のおかげで、5トンの鉱石の処理を開始することができました。

[32]ギーゼル、ベル。ドイツ語。化学。ゲゼル。、t。 XXXIV、1901 年、p. 3775. —ホフマンとシュトラウス、Ber。ドイツ語。化学。ゲゼル。、t。 XXXIII、1900、p. 3126。

[33]私たちは最近、この著名な科学者を失うという悲しみに暮れました。彼は希土類元素と分光学に関する素晴らしい研究を、その完璧さと精密さは言葉では言い表せない手法を用いて、今もなお追求し続けていました。彼が私たちの研究への参加を快く引き受けてくださったことは、私たちにとってかけがえのない思い出です。

[34]Demarçay、レポート、1898 年 12 月、1899 年 11 月、1900 年 7 月。

[35]ギーゼル、物理学。ツァイシュリフト、1902 年 9 月 15 日。

[36]ベリヒテ d.ドイツ語。化学。ゲゼル。、1902年6月と1902年12月。

[37]キュリー女史、議事録、1899 年 11 月 13 日、1900 年 8 月、および 1902 年 7 月 21 日。

[38]物理学会、1903年4月3日。

[39]1899年、セント・マイヤー氏はラジウムを含む炭酸バリウムが常磁性であると発表しました（Wied. Ann.、第68巻）。しかし、マイヤー氏が研究していたのはラジウム含有量が非常に少なく、おそらくラジウム塩の1/1000しか含まれていなかったでしょう。この物質は反磁性であるはずでした。この物質には微量の鉄不純物が含まれていた可能性があります。

[40]ギーゼル、ヴィード。アン。、1899 年 11 月 2 日。—マイヤーとフォン・シュヴァイドラー、Acad.アンツァイガー・ウィーン、1899 年 11 月 3 日と 9 日。—ベクレル、 レポート、1899 年 12 月 11 日。

[41]P. キュリー、議事録、1900 年 1 月 8 日。

[42]P. キュリー、議事録、1900 年 1 月 8 日。

[43]ベクレル、コンテス レンドゥス、t。 CXXX、p. 206、372、810。

[44]Proceedings、第CXXI巻、p.1130。Annals of Chemistry and Physics、第II巻、1897年。

[45]レナード『ヴィード・アン』 LXIV、279頁。

[46]キュリー 夫妻、議事録、 1900 年 3 月 5 日。

[47]実際には、これらの実験では常に電位計の偏向が観察されますが、この変位は電位計に接続されたプレートと隣接する導体との間に存在する接触起電力の影響であることは容易に理解できます。この起電力は、ラジウムの放射線にさらされた空気の導電性により、電位計を偏向させます。

[48]ファラデーシリンダー装置は必須ではありませんが、照射面を通して強い散乱光が発生する場合には、ある程度の利点があります。散乱光が存在する場合、それを収集して利用することが可能になるかもしれません。

[49]絶縁シースは完全に連続していなければなりません。内部導体から金属シースまで空気を含んだ亀裂があると、ラジウムの作用による空気の導電性を利用した接触起電力により電流が発生します。

[50]ドルン、アブ。ハレ、1900年3月。

[51]ベクレル、コンテス レンドゥス、t。 CXXX、p. 819.

[52]カウフマン、ナハリヒテン、ゲゼル。 d.ウィス。ゲッティンゲン、1901年、Heft 2。

[53]Thomson , Phil. Mag. , t. XLVI, 1898.— Townsend , Phil. Trans. , t. CXCV, 1901.

[54]アブラハム、ナハリヒテン、ゲゼル。 d.ウィス。ゲッティンゲン、1902年、Heft 1。

[55]この問題に関するいくつかの展開、および荷電物質中心（電子または粒子）の非常に包括的な研究と関連研究への参照は、ランジュバン氏の論文に記載されています。

[56]ラザフォード、物理学。ツァイシュリフト、1903 年 1 月 15 日。

[57]ベクレル、1903 年 1 月 26 日および 2 月 16 日の報告書。

[58]デ・クードル、物理学。ツァイシュリフト。、1903年6月1日。

[59]ヴィラール、コンテス・レンドゥス、t。 CXXX、p. 1010。

[60]デ・クードル、物理学。ツァイシュリフト、1902 年 11 月。

[61]キュリー 女史、議事録、1898 年 4 月。

[62]ラザフォード、フィル・マガジン、1899年1月。

[63]オーエンス、フィル・マガジン、1899年10月。

[64]ベクレル、物理学会議報告書、1900年。—マイヤー とフォン・シュヴァイドラー、ウィーンアカデミー紀要、1900年3月（Physik. Zeitschrift、第1巻、209ページ）。

[65]ベクレル、コンテス レンドゥス、t。 CXXX、p. 979年と1154年。

[66]キュリー夫妻、 1900 年の 議会への報告書。

[67]ラザフォード、フィル・マガジン、1902年7月。

[68]キュリー女史、議事録、1900 年 1 月 8日 。

[69]マイヤーとフォン・シュヴァイドラー、物理学。ツァイシュリフト、t.私、p. 209.

[70]キュリー女史、議事録、1900 年 1 月 8日 。

[71]Chem. News、1903年4月3日。

[72]デ・クードル、物理学。ツァイシュリフト、1902 年 11 月。

[73]サニャック、博士論文。—キュリーとサニャック、議事録、1900 年 4 月。

[74]ベクレル、物理学会議報告書、1900年。

[75]P. キュリー、科学アカデミー紀要、1902 年 2 月 17 日。

[76]ケルウィン卿、ビーティーとスモラン、『ネイチャー』、1897年。

[77]ペラン、博士論文。

[78]パウルセン、物理学会議報告書、1900 年。—ヴィトコフスキー、クラクフ科学アカデミー紀要、1902 年 1 月。

[79]バリー、コンテス レンドゥス、t。 CXXX、1900、p. 776。

[80]キュリー、物理学会、1899年3月3日。—ギーゼル、ヴィード・アン、t. LXIX、p. 91。

[81]ギーゼル、ヴィード。アン。、t。 LXIX、p. 91.

[82]キュリーとラボルド、議事録、1903 年 3 月 16 日。

[83]M. とキュリー女史、 レポート、t。 CXXIX、1899 年 11 月、p. 823。

[84]ギーゼル、ドイツ物理学会、1900年1月。

[85]ギーゼル、ベル。、1903年、p. 347.—ラムゼイとソディ、物理学。ツァイチュル。、1903年9月15日。

[86]Ramsay and Soddy、同上。

[87]ベクレル、物理学会議報告書、1900年。

[88]ウォークホフ、写真。 Rundschau、1900 年 10 月 —ギーゼル、 ベリヒテ d.ドイツ語。化学。ゲゼル。、t。 XXIII.—ベクレルとキュリー、 レポート、vol. CXXXII、p. 1289年。

[89]ギーゼル、自然科学博物館、ミュンヘン、1899 年。

[90]ヒムシュテットとネーゲル、アン。物理学、t. IV、1901 年。

[91]アシュキナスとカスパリ、アン。物理学、t. VI、1901、p. 570.

[92]Danysz、レポート、1903 年 2 月 16 日。

[93]キュリー、Societe de Physique、1900 年 3 月 2 日。

[94]キュリー 夫妻、議事録、 1899 年 11 月 6 日。

[95]ラザフォード、フィル・マガジン、 1900年1月および2月号。

[96]ドーン、アブ。ナトゥールフォルシュ。ゲゼル。ハレ、1900年6月。

[97]Debierne、議事録、1900 年 7 月 30 日、1903 年 2 月 16 日。

[98]キュリーとドビエルヌ、議事録、1901 年 3 月 4 日。

[99]P. キュリーとキュリー夫人 、物理学会議への報告書、1900 年。

[100]キュリーとダンヌ、議事録、1903 年 2 月 9 日。

[101]デビエルヌ、報告書、1903 年 2 月 16 日。

[102]ラザフォード、フィル・マガジン、1900年2月。

[103]P. キュリー、議事録、1902 年 11 月 17 日。

[104]エルスターとガイテル、物理学。ツァイシュリフト、1902 年 9 月 15 日。

[105]P. CurieとJ. Danne、議事録、1903 年 6 月 2 日。

[106]P. CurieとJ. Danne、議事録、1903 年 6 月 2 日。

[107]ラザフォードとソディ、『フィル・マガジン』、1903年5月号。

[108]Ramsay and Soddy、Physikalische Zeitschrift、1903 年 9 月 15 日。

[109]Phil. Mag.、1902年、580ページ; 1903年、457ページ。

[110]キュリーとドビエルヌ、議事録、1901 年 7 月 29 日。

[111]キュリー、議事録、1903年1月26日。

[112]ギーゼル、ベルリン物理学会、1900年1月。

[113]デビエルヌ、報告書、1900 年 7 月。

[114]Rutherford and Soddy , Zeitschr. for physics. Chemistry. , t. XLII, 1902, p. 81.

[115]Villard、Societe de Physique、1900 年 7 月。

[116]マクレナン、フィル・マガジン、1902年2月。

[117]ギーゼル、ヴィード。アン。、t。 LXIX、p. 91.

[118]サニャック、博士論文。—キュリーとサニャック、議事録、1900 年 4 月。

[119]ハイドワイラー、物理学。ツァイチュル。、1902年10月。

[120]キュリー女史、「General Review of Sciences」、1899年1月30日。

[121]ラザフォードとソディ、『フィル・マガジン』、1903年5月号。

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*** プロジェクト・グーテンベルク電子書籍における放射性物質研究の終了 ***
《完》