原題は『The Atomic Fingerprint: Neutron Activation Analysis』、著者は Bernard Keisch です。
例によって、プロジェクト・グーテンベルグさまに御礼をもうしあげます。
図版は省略しました。
索引が無い場合、それは私が省いたか、最初から無いかのどちらかです。
以下、本篇です。（ノー・チェックです）
*** プロジェクト・グーテンベルク電子書籍「原子指紋：中性子放射化分析」の開始 ***
原子指紋：中性子放射化分析
原子指紋：
中性子放射化分析
バーナード
・カイシュ
コンテンツ
導入4
中性子放射化分析とは何ですか?5
中性子放射化分析の感度10
使い方と場所19
物理学実験室で19
病院で28
プラスチック工場32
博物館で35
犯罪学研究室で42
まとめ：今後の展望46
付録49
読書リスト52
映画54
米国エネルギー研究開発局
広報室
ワシントン D.C. 20545
米国議会図書館カタログカード番号: 79-182556
1972
写真、渦巻銀河
米国エネルギー研究開発局は、一般向けに一連の小冊子を出版しています。
タイトルリストまたは特定の主題に関する情報については、次の住所までご連絡ください。
USERDA—技術情報センター
私書箱62
テネシー州オークリッジ 37830
2
写真: 食器が置かれた棚
中性子放射化法によって修復された19世紀の写真。スミソニアン協会所蔵のこの写真は、原子炉で中性子を照射し、その後現代の写真フィルムと接触させて復元された。1834年に写真家としてのキャリアをスタートさせたウィリアム・ヘンリー・フォックス・タルボットが撮影したオリジナルは、ひどく色褪せている。
4
導入
あなたはトランジスタの製造に用いられる材料である半導体の特性を研究している物理学者です。ある標本の電気特性は、これまで研究してきた他の標本とは全く異なっています。この標本は何が違うのでしょうか？
または
あなたは医師として、重度のカルシウム欠乏症により骨粗鬆症（骨が軟らかくなる病気）を患っている患者さんを治療しています。治療は正しい方向に向かっていますか？
または
あなたはプラスチック製造会社で働く分析化学者です。工場長から、工場から出荷されるプラスチックの一部が変色している原因を突き止めるよう依頼されました。
または
あなたは大きな博物館で古代貨幣コレクションを担当する学芸員です。寄贈者から、おそらく約1500年前の金貨50枚が博物館に寄贈されました。これらは本物でしょうか？
または
あなたは大都市の犯罪学研究所で働く科学者です。刑事が、ひき逃げ事件の被害者の衣服から採取したごく微細な塗料サンプルを持ってきました。刑事は、そのサンプルと一致すると思われる車の塗装の容疑者を追っています。あなたは彼の有罪か無罪かを判断できますか？
中性子放射化分析は、これらの問題をはじめ、その他多くの問題を解決するために使用できます。これらの問題に対する解決策は、19～46ページで説明されています。
5
原子指紋：
中性子放射化分析
（バーナード・ケイシュ著）
中性子放射化分析とは何ですか?
中性子放射化分析を理解するには、いくつかの基本的な概念を知っておく必要があります。原子核は、一定数の中性子と陽子を含む場合にのみ安定します。原子核内の陽子の数は元素の種類を決定し、中性子の数は通常、その原子が放射性であるか非放射性（安定）であるかを決定します。[1]
したがって、すべてのナトリウム原子は11個の陽子を含みますが、安定しているのは12個の中性子を含むナトリウム原子のみです。放射性ナトリウム原子は中性子の数が異なります。他の元素では、安定をもたらす中性子の数が複数存在する場合があります。例えば、スズには10個の安定原子（同位体）があり、それぞれ原子核内の中性子の数が異なります。
原子核が追加の中性子を吸収し、多くの場合、安定な原子核が放射性原子核に変化するという事実は、中性子放射化分析を可能にする。放射性原子核は独特な方法で崩壊し、しばしば異なる放射線を放出するため、 6これらの放射線は微量であっても測定できるため、測定によって存在する放射性原子の種類と数を特定することができます。
最も一般的なタイプの放射化分析では、試料への中性子照射が原子炉内で行われます。原子炉では、標的原子に衝突する中性子が減速され、運動エネルギーが非常に小さくなっています。この場合、標的原子と中性子の間の通常の反応により中性子が捕獲され、元の原子量よりも1単位大きい原子核が生成されます。したがって、自然界に存在するナトリウム（記号²³Na）の場合、
ナトリウム23 + 中性子 → 放射性ナトリウム24 + ガンマ線[2]
数字は原子の原子量、つまり原子核内の陽子と中性子の総数を表します。
原子炉では、この反応に利用できる中性子が非常に多く存在します。毎秒、標的面積1平方センチメートルあたり約10¹²から10¹⁴（10¹²は100万の100億、10¹⁴は10¹²の100倍）の中性子が通過します。これらの中性子のすべてがナトリウム原子核に衝突するわけではありません。衝突した中性子も、すべてが捕捉されるわけではありません。標的面積1立方センチメートルあたり1秒間に何個のナトリウム24原子が生成されるかについては、以下の数式が成り立ちます。
N₂₄ = N₂₃φσt
ここで、N₂₄は、ターゲットの1立方センチメートルあたりに1秒間に生成されるナトリウム24原子の数であり、N₂₃は、ターゲットの1立方センチメートルあたりに生成されるナトリウム23原子の数である。 7ターゲット、φは1平方センチメートルあたり1秒間に横切る中性子の数（中性子束と呼ばれる）、tはターゲットが原子炉内にある時間（秒）、σはナトリウム23からナトリウム24への転換が起こる確率を表す数値です。この最後の数値は「断面積」と呼ばれ、「バーン」という単位で表されます。1バーンは10の-24乗平方センチメートルに相当し、これは典型的な原子核の断面積とほぼ等しくなります。
放射化分析実験において、分析者は標的原子（上記の例ではN₂₃）の数を決定したいと考えています。標的原子が原子炉内に存在していた時間を測定することができます。中性子束φを測定する方法はいくつかあり、また、断面積は標的原子核ごとに一定で一般的に分かっています。したがって、生成された放射性原子（N₂₄）の数を測定することで、標的原子の数を計算することができます。次の2ページの図をご覧ください。
実は、最も正確な結果を得るためには、精度を高めるための実用的なテクニックがいくつかあります。そのいくつかについては、この冊子の後半で詳しく説明します。
これらの「トリック」の中で最も重要なのは、「標準物質」または「コンパレータ」の使用です。このコンパレータは、測定対象のサンプルと形状と組成が類似していますが、測定対象の元素が既知量含まれています。分析手順は簡単です。
- サンプルと比較対象物を一緒に反応炉に入れ、中性子を照射します。
- それらを取り出し、サンプルから生成された放射能を測定します。
- サンプルと比較対象物質の放射能を比較し、サンプル中の元素の量を割合として計算します。
サンプル中の放射能
比較対象物質中の放射能
＝
サンプル中の元素の量
比較器内の要素の量
8
中性子放射化分析：プラスチックサンプル中のナトリウムの検出
ステップ 1. 石英管内でサンプルと標準物質を計量します。
プラスチック片; 標準 = 炭酸ナトリウム
ステップ 2. 原子炉照射用にチューブをパッケージに密封します。
密封アルミ缶；密封石英管；サンプル；標準
ステップ 3. 原子炉内で中性子を約 3 時間照射します。
中性子
ステップ 4. サンプルと標準物質をチューブから取り出し、別々のプラスチック容器に入れてガンマ線を測定します。
パルス波高分析装置；サンプル；標準；Na-24からのガンマ線；同じ容器、距離、検出器；ヨウ化ナトリウムシンチレーター
9
ステップ 5. サンプルと標準の両方でナトリウム 24 のガンマ線スペクトルを取得します。
（図）エネルギー対サンプルスペクトル；エネルギー —→標準スペクトル
ステップ 6. 標準を使用して、1 分あたり 1 グラムのナトリウムあたりにカウントされる 1.37 MeV のガンマ線 (c/m/gNa) を計算します。
c/m/gNa =
1.37ピークで測定されたカウント/分（上記の網掛け部分）
標準値に含まれることがわかっているナトリウムのグラム数（ステップ 1）
ステップ 7. サンプル中の c/m/gNa と 1 分あたりにカウントされる 1.37 MeV ガンマ線を使用して、サンプル中のナトリウムのグラム数を計算します。
サンプル中のNaグラム数 =
サンプルで測定されたカウント/分
c/m/gNa（ステップ6）
ステップ 8. サンプル中のナトリウムの割合を計算します。
ナトリウム含有量（％） =
サンプル中のナトリウムグラム数（ステップ7）
サンプルの重量（ステップ1）
× 100
10
中性子放射化分析の感度[3]
この方法の感度を決定する要因はいくつかあります。いくつかは一定の範囲内で変動しますが、断面積のように固定されているものもあります。時間はある程度変動しますが、生成される核種の半減期によって部分的に決まり、実用的な上限は分析を待つ時間によって決まります。
分析手順における重要なステップは、生成された放射性原子の数を測定することです。
- 放射性原子がいくつ存在するかをどのように測定するのでしょうか?
- 通常、ターゲットには複数の元素が混ざっており、その多くが放射性物質となっているため、それらをどのように区別すればよいのでしょうか。
- 放射性原子は放射性崩壊によって絶えず「消滅」していくので、照射からしばらく経ってから測定を行って、生成された原子の数をどのように算出するのでしょうか？ また、原子炉内で他の原子が生成している間に崩壊する原子についてはどうなるのでしょうか？
放射性原子はほとんどの場合、負に帯電したベータ粒子を放出して崩壊し、通常はガンマ線を伴います。機器はこれらの種類の放射線を検出でき、その放射線を測定することで、存在する放射性原子の数を特定します。そのためには、測定対象の放射性原子が放出する放射線の種類を知る必要があります。幸いなことに、それぞれの種類の放射性原子は、科学者が「パターン」と呼ぶ独自の崩壊パターンを示します。 11「崩壊図」。次のページの図は、マンガンの放射化によって生成されるマンガン56の簡略化された崩壊図と、その崩壊図の意味を示す図を示しています。
数年前までは、放射性同位体の混合物から放出される特定のエネルギーのガンマ線の数を測定することは、エネルギーが大きく異なるガンマ線が少数しかない場合を除き、困難でした。今日では、複雑な混合物からそれらのガンマ線を実際に分離できる機器が利用可能です。したがって、電子機器を用いて、測定対象の放射性元素を「分離」することが通常は可能です。以下にいくつかの例を挙げ、これがどのように達成されるかを示します。
それぞれの放射性核種[4]には固有の半減期[5]があり 、これは放射性原子が他の元素の原子に変化（転換）する速度の尺度です。原子炉内では、標的内で放射性核種の原子が生成されると同時に、その核種の固有の半減期で崩壊しています。この過程を支配する数学的法則によれば、原子の数によって崩壊の量が決まります。つまり、原子の数が多いほど、一定時間内の崩壊の量は多くなります（その時間内に崩壊する割合は一定です）。その結果、標的は最終的に「飽和」、つまり生成速度と崩壊速度が等しくなります。照射が最初に開始されると、放射性原子の数は着実に増加します。しかし、最終的にこの増加率は低下し、飽和状態に達すると、それ以上の照射を行っても標的内の放射性原子の数が増加しなくなります。
12
ガンマ線のエネルギーは、ガンマ線放出に関与する 2 つのレベル間のエネルギー差に等しくなります。
エネルギー準位図。斜めの矢印はベータ粒子放出による放射性崩壊を示しています。いずれの場合も、マンガン56は鉄56の特定のエネルギー準位に崩壊します。右側には各準位のエネルギーが示されています。鉄56がベータ粒子放出によって高エネルギー（励起）状態になった後、原子核がゼロとマークされた準位まで脱励起されるまで、1本以上のガンマ線が放出されます。垂直の矢印は、脱励起過程で放出されるガンマ線を示しています。各ガンマ線のエネルギーは、変化に関与する準位間の差です。垂直矢印の上の数字は、その準位から放出される異なるエネルギーのガンマ線の相対的な割合を示しています。
照射プロセスを正確に説明する数学的な関係は次のとおりです。
A₀ = Nφσ (1 – e -λt )
ここで、A₀は生成される放射能（崩壊数/立方センチメートル/秒）であり、Nはサンプル中の立方センチメートルあたりの標的原子の数であり、φは中性子束（中性子数/平方センチメートル/秒）であり、σは反応断面積（平方センチメートル）であり、λは 13生成される放射性原子の崩壊定数[6] （1秒あたりの数）；数値「e」は自然対数の底；tは照射時間（秒）である。照射時間が短い場合（tが非常に短い場合）は1-e -λtがλtに近似するのに対し、照射時間が長い場合（tが非常に長い場合）は1-e -λt が1に近似する点に注意する。
グラフ: マンガン56の崩壊図
これは、マンガン56の崩壊時に放出されるベータ線とガンマ線の相対量に関して、崩壊図またはエネルギー準位図が示す内容を要約したものです。したがって、0.847MeVのエネルギーを持つガンマ線は、1.811MeVのエネルギーを持つガンマ線よりも3倍以上多く観測される可能性があります。マンガン56の原子1個の崩壊ではベータ線は1個だけ放出されますが、1回の崩壊でガンマ線が2個放出される場合もあることに注意してください。
もちろん、標的が原子炉から取り出されると、放射性原子の数は核種の固有の半減期に従って減少し始めます。単一の核種の放射性崩壊の過程を記述する数式は次のとおりです。
A t = A₀e -λt
ここで、A tは照射終了後のある時間 t における同位体の放射能であり、A₀ は照射終了時の放射能です。
14
飽和ナトリウム24の放射能の割合 vs 照射時間（時間）
ナトリウム23からナトリウム24への放射化。半減期は15時間です。1.0と記された水平線は、一定量のナトリウム試料を一定の中性子束で照射した場合の「飽和」放射能レベルを表しています。約120時間後、試料の放射能は飽和時の放射能値の1%以内に収まっており、これは特定のφにおいて試料が到達する最大の放射能です。また、最初の15時間（半減期1時間）後、試料は飽和時の放射能値のちょうど半分に達していることにも注目してください。このように、長時間照射は分析の感度を高めるのに有効ですが、その効果はある程度までに限られます。
15
これらすべての結果として、分析の感度は実際には多くの実際的要因と理論的要因に依存します。
- 対象要素の断面。
- 生成された放射性同位体の半減期。
- 照射に使用できる時間。
- 照射に利用できる中性子の束。
- 放射能測定を迅速に開始できることと、その測定の効率性。
- 同じ放射性元素を発生する元素、または非常に類似した放射線を発生する元素の存在により干渉が生じる可能性があります。
この冊子の次のセクションでは、これらが実際にどのように機能するかを示すいくつかの例を挙げています。しかし、感度に関してこれらの要因が何を意味するかをまとめるために、18ページの図表を見てみましょう。ここでは、すべての元素が周期表に沿って配置されています。感度は、測定可能な量を表すコード範囲に網掛けされています。これらの感度は、干渉がなく、中性子束が1平方センチメートルあたり毎秒10¹⁴個であり、ガンマ線検出器効率[7]が10%であると仮定して、毎分100本のガンマ線をそれほど困難なく測定できるという前提で計算されています。βで示される元素は、ガンマ線をほとんどまたは全く放出しない放射性同位体を生成するため、適切な化学分離手順を用いた中性子活性化と、それに続くベータ放射能測定によってのみ分析できます。このような化学分離手順（他の元素の不要な放射性同位体を除去するため） 16必要に応じて、ガンマ線放射体の分析感度を向上させるためにも役立つことがあります。
グラフ：「ナトリウム24の残存率」と「減衰時間（時間）」
ナトリウム 24 の放射性崩壊曲線。縦軸は 直線ではなく対数です。したがって、放射能の 2 倍ごとに、縦軸に沿って同じ距離が取られます。2 つのサンプルを放射化分析でナトリウム分析する場合、中性子束から取り除いた後、同時に比較する必要があります。この時間が異なる場合は、ここに示す崩壊曲線に基づいて、2 つの崩壊時間の差を考慮に入れるために、どちらか一方に補正を適用する必要があります。照射が完了した後、待つ時間が長すぎると、放射化生成物の半減期に応じて、分析の感度が大幅に低下します。この場合、サンプルを原子炉から取り出したばかりのときに測定した場合と比較して、2 日後に同じ放射能を生成するのに約 10 倍のナトリウムが必要になります。
17
黒い四角で示されている元素の中には、放射化分析で特定するのは現実的ではないものもあります。酸素や窒素（HEと表記）などは、加速器と呼ばれる装置で生成される高速（よりエネルギーの高い）中性子、陽子、重陽子[8]といった別の入射粒子を用いることで測定可能です。白い四角で示されている他の元素は非常に高い感度で検出できるため、ほとんどあらゆるものから検出可能です。例えば、一辺がわずか1ミリメートルの「純粋な」アルミニウムの立方体があれば、500億個のアルミニウム原子に対してたった1個の金原子しか含まれていなくても、その中に金を検出できます。
アルミの干し草の山から金の針を見つけたいと思うことは滅多にありませんが、次のセクションでは実用的な応用例をいくつか紹介します。これらの状況で問題を抱えている人の立場を想像してみてください。
18
元素周期表（感度コード付き）
- Th と U は放射性ですが、半減期が非常に長いため、
中性子放射化分析を使用して測定することができます。
† µg = マイクログラム（1グラムの100万分の1）
19
使い方と場所
物理学実験室で
問題
あなたは物理学者で、トランジスタの製造に用いられる材料である半導体の特性を研究しています。あるシリコン（半導体）の試料に電圧をかけると、これまで研究してきた他の試料とは全く異なる挙動を示します。この奇妙な試料の電気的特性は独特で興味深く、新しいタイプのトランジスタの開発につながる可能性があります。この試料は他の試料と何が違うのでしょうか？ ごく微量の不純物でも、半導体の電気的特性に大きな変化を引き起こす可能性があります。この材料の化学分析を行いたいのですが、化学の同僚から分析には試料のかなり大きな部分を溶解する必要があると言われ、手放すのをためらっています。どうすればよいでしょうか？
解決策
中性子放射化分析を試してみることにしました。すべての元素を検出することはできないと分かっていますが、半導体の性能に影響を与える可能性のある元素の多くは、かなり簡単に検出できるはずです。
何が必要でしょうか？物質を活性化するための中性子源と、その後物質からの放射線を測定するためのガンマ線分光計です。この分光計はガンマ線を検出・測定し、エネルギーに応じて分類します。廊下の向こうに住む原子核物理学者の友人が、リチウムドリフトゲルマニウム結晶を検出器として組み込んだガンマ線分光計を持っていることが分かりました。 20そして、パルス波高分析器です。ゲルマニウム検出器は、入射するガンマ線を感知し、ガンマ線のエネルギーに応じた電気信号を出力する装置です。数年前に発明されたばかりですが、非常に高い分解能を備えています。つまり、エネルギーがわずかに異なるガンマ線を容易に「選別」することができます。例えば、エネルギーが約1MeV（百万電子ボルト）のガンマ線の場合、わずか0.2～0.3%の差でガンマ線を区別することは珍しくありません。パルス波高分析器は、検出器から出力された電気パルスをエネルギーに応じて分類する電子機器です。
ガンマ線検出器
リチウムドリフトゲルマニウム結晶ガンマ線検出器。大きな容器は液体窒素の貯蔵庫で、検出器を摂氏-196度（華氏マイナス321度）に冷却します。鉛レンガのシールドは、室内の自然放射性物質から発生するガンマ線の大部分を遮断します。プラスチック製のスロットにはカードが差し込まれており、その上にサンプルを載せて計数します。検出器を垂直に設置し、サンプルをその上の棚に置くこともあります。
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ガンマ線検出器
照射用の中性子はどうですか？あなたの街には適切な原子炉[9]はありませんが、ジェット機で1時間ほどの大学に原子炉があります。照射後、サンプルをカウンターに届けるまでに数時間かかる可能性があるため、短寿命の核種を探すことはできません。 22放射化生成物、すなわち半減期が最大1時間のもの。ただし、これにより検出から除外される元素はごくわずかです。
パルス波高分析装置
ガンマ線分光分析に用いられる波高分析装置。ガンマ線スペクトルはテレビ画面に表示される。データは電気タイプライターで自動的に印刷され、左側の紙にグラフとしてプロットすることもできる。他のシステムでは、データはパンチ穴の開いた紙テープにコード化されることもある。このようなテープはコンピュータで「読み取る」ことができ、コンピュータはデータを用いて存在する放射性同位元素の種類とその量を計算するようにプログラムすることができる。
これで分析を始める準備が整いました。これは定性分析です。シリコン結晶に含まれる、著しく異なる元素を探すだけだからです。その元素がどれだけ含まれているかは、二次的な関心事です。したがって、何か異なる元素が見つかった場合は、その「量」を概算で算出することになります。
23
原子炉
この原子炉は「スイミングプール」型原子炉と呼ばれています。金属棒に組み込まれた核燃料が、深いプールの底にある枠組みの中に固定されているからです。水は作業員を放射線から守るシールドの役割を果たすだけでなく、中性子の速度を遅くして標的原子と反応しやすくすることで原子炉の稼働を助けます。「スイミングプール」型原子炉は中性子放射化分析によく使用され、通常、1平方センチメートルあたり毎秒10¹³（10兆億）個を超える中性子束を放出します。
24
クォーツカプセル
これらの密閉された石英カプセルには、原子炉で照射されるサンプルが入っています。これらのサンプルは、これからアルミ缶に詰められます。アルミ缶は密閉され、アルミニウム製のポールの先端に設置されます。このポールは「スイミングプール」型原子炉の炉心付近に設置されます。サンプルは多くの場合、プラスチック製のチューブに入れられ、空気圧によって空気圧チューブシステムで原子炉内外に搬出されます。
少量の物質を慎重に削り取り、高感度天秤で計量し、短い純石英管に入れます。比較のために普通のシリコン片でも同様に計量し、両方の管を酸素ガストーチで密封します。管はどちらも直径1/4インチ、長さ約1インチですが、最初の管の方がわずかに長いので、照射後にどちらがどちらかを判別できます。
チューブは、1平方センチメートルあたり毎秒約10¹³の中性子束で12時間照射し、原子炉から取り出した後できるだけ早く戻すようにという指示書とともに、丁寧に包まれたパッケージで原子炉に送られます。
25
翌週、サンプルは原子炉から取り出されてから約4時間後に届けられました。迅速かつ慎重に作業を進めると、サンプルは放射性物質ですが、通常の実験技術で容易に取り扱うことができることが分かりました。石英管を1本ずつ破り、2枚のシリコン片をそれぞれ粘着テープでカードに貼り付けます。次に、各カードを順番にガンマ線検出器の近くのホルダーに置き、10分間放置します。計測期間の終了時に、各サンプルについて観測されたエネルギー範囲における各エネルギー増分で記録された放射線量のグラフであるスペクトルが自動的にプロットされ、2つのサンプルの組成を比較できるようになります。（次の2ページの図を参照）。
2つのスペクトルは、疑わしいサンプルがチャンネル157に明らかに異なるピークを1つ、チャンネル183にやや小さいピークを持っている点を除けば、実質的に同一です。パルス波高分析器のエネルギー較正曲線を参照すると、これらのチャンネルはそれぞれ0.559 MeVと0.657 MeVに対応していることがわかります。ガンマ線エネルギー順に並べられた核種の表を調べると、この組み合わせはヒ素の放射化生成物であるヒ素76によって放出されていることがわかります。他のデータからも、ヒ素には1.216 MeV、1.228 MeV、0.624 MeV、1.441 MeVのエネルギーに対応するものを含む、いくつかの小さなピークが存在するはずです。疑わしいサンプルのスペクトルを詳しく見ると、これらのピークも存在することがわかります。
最後に、ヒ素76の半減期が約27時間であることを考慮し、1日待ってから、前回と同じ位置でサンプルを再度計測します。0.559MeVと0.657MeVのピークの高さが24時間で半分弱減少していることから、このサンプル中の異常元素はヒ素であることが確認できます。この半導体の特異な挙動を引き起こす不純物はヒ素だけではないかもしれませんが、有力な候補物質であると考えられます。
26
グラフ: 「3.8 KeVチャンネルあたり20分間のカウント数」対「チャンネル番号」
このタイプの半導体の「通常の」特性を有する「純粋な」シリコン試料を放射化した後に得られたガンマ線スペクトル。ごく微量の様々な微量不純物のみが示されている。
27
グラフ: 「3.8 KeVチャンネルあたり20分間のカウント数」対「チャンネル数」
「異常な」電気特性を持つシリコンサンプルを放射化した後に得られたガンマ線スペクトル。スペクトルの大部分は通常の材料から得られたものと一致するが、興味深い違いがある。
28
12ページに示されている式、半減期、サンプル重量、中性子束、照射期間および照射後の崩壊期間のおおよその既知の値、およびガンマ線スペクトロメーターで測定されたヒ素76原子の数の推定値を使用して、サンプル中のヒ素含有量は約44 ppmであると計算されます。（付録を参照。）
この情報を基に、半導体の特性に関するさらなる研究を進める準備が整いました。例えば、ヒ素の濃度を 2 倍にすると、その特性にどのような影響があるでしょうか。
病院で
問題
あなたは医師です。重度のカルシウム欠乏症のために骨粗鬆症（骨が軟らかくなる病気）を患っている患者を治療しています。治療は正しい方向に進んでいると考えていますが、治療を続けるべきか、それとも他の治療法を試すべきかを知るために、確信を得たいと思っています。患者の骨のカルシウム含有量の減少が止まっていることが分かれば、答えは見つかるでしょう。では、生きている人間の体内のカルシウム量をどのように測定できるのでしょうか？
解決策
骨中のカルシウム濃度を測定するための一般的な手法はあまり役に立たないことはご存じでしょう。それらの手法は、患者さんのカルシウム喪失が止まったかどうかを示すにはあまりにも不正確であるか、四肢の骨のカルシウム含有量の測定にしか使えないかのどちらかです。後者は、これらの少数の骨が骨格の残りの部分を代表していない可能性があるため、十分な結果とは言えません。
29
しかし最近、中性子放射化分析法を用いて人体全体の骨のカルシウム含有量を非常に高い信頼性で測定したという報告があります。これは、シアトルのワシントン大学医学部の科学者と医師によって達成されました。
あなたはなんとか患者の診察予約を取り、分析のために病院に付き添います。患者は回転台の上に置かれ、頭をプラスチック製のヘルメットで囲まれ、手足は水を満たしたプラスチック製の容器に浸されます。 次のページの写真をご覧ください。このプラットフォームは、15フィート離れたベリリウム ターゲットから放出される中性子ビーム内に位置し、このベリリウム ターゲットには 22 MeV サイクロトロンからの重陽子が照射されています。水の目的は、被験者の骨格のその部分の骨を、残りの骨格を取り囲む体組織と同等の中性子減速材で囲むことです (中性子減速材は中性子を減速させ、骨内のカルシウムを活性化しやすくなります)。患者の両側には、既知量のカルシウムを含む溶液が常に満たされている 2 つのプラスチック容器があります。これらは分析の標準として使用されます。
中性子ビームは35～40秒間照射されます。その後、照射台と患者を180度回転させ、照射を中断します。照射を再開することで、患者の前方と後方から均一な線量の中性子が照射されます。
放射線照射中、患者様は通常の胸部X線写真の約10倍に相当する放射線量を浴び、骨中のカルシウム同位体の一つ（カルシウム48）がカルシウム49に活性化されます。カルシウム49の半減期はわずか8.8分であるため、照射後すぐにカウントを開始する必要があります。
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忍耐強い
加速器で発生した中性子による全身照射を受ける患者。腕と脚は水を満たしたプレキシガラス製の容器に囲まれ、頭部はプレキシガラス製のヘルメットで覆われている。患者の両側には、カルシウム塩の水溶液を満たした標準容器が置かれている。患者はターンテーブルの上に立っており、照射の半分が終わるとターンテーブルは180度回転し、中性子線量が患者の前後に均一に分散される。
31
忍耐強い
全身ガンマ線スペクトロメトリーの体位をとる患者。検出器はシンチレーション結晶で、結晶に吸収されたガンマ線のエネルギーに比例した強度の光パルスを発生する。患者の頭から足まで約12分半かけてスキャンする。スキャン速度は、この間にカルシウム49の放射能が徐々に減衰するため、変化させる。患者の頭部付近には、プレキシガラス容器に入った2つのカルシウム標準溶液が置かれている。
患者はパッド入りのアルミ製の箱に横たわり、照射終了からわずか4分後、4台のガンマ線シンチレーション検出器[10]がリング状に並び、体から放出されるガンマ線の測定を開始する。厚さ4インチ、直径9⅜インチのこれらの検出器は、患者の頭から足まで体全体を通過していく。これには12分半かかり、カルシウム49は半減期8.8分で崩壊するため、検出器は照射後半の放射能の減少を補うために、徐々に速度を落としてスキャンする。 32カウント期間の一部です。次のページの図 は、患者のガンマ線スペクトルを示しています。3.1MeVのエネルギーに対応するピークに注目してください。このエネルギーピークには、体内の他の放射化生成物からのわずかな寄与があるため、これらの寄与を測定して差し引くために、後ほど（カルシウム49が崩壊した後）繰り返しカウントを行います。
照射から20分後、同じ機器でカルシウム標準物質の放射能を測定します。患者さんの体内の放射能と標準物質の放射能の比は0.210です。これは、その日の患者さんの体内のカルシウム含有量の指標となります。分析の再現性を高めるために細心の注意を払っているため、この指標の精度はおそらく1～2%程度です。
患者さんの病気により、体内のカルシウムは通常、年間約3%減少します。したがって、1年後に同じ測定を行うと、患者さんの骨のカルシウム濃度が危険な速度で減少しなくなったことがわかり、治療が成功したかどうかを判断できます。
プラスチック工場
問題
あなたはプラスチック製造会社で分析化学者として働いています。午前 11 時 30 分、工場長から電話がかかってきました。工場から出荷されるプラスチックの一部が黄褐色に変色しているからです。原因はいくつか考えられますが、どれが正しいのかを簡単に判断することはできません。1 つの可能性として、プラスチックを調製する銅製のタンクが、原料に含まれる過剰な酸によって何らかの形で腐食し、微量の溶解した銅がプラスチックを変色させているというものがあります。プラスチック中に銅が見つかれば、これが原因であると証明できますが、工場長はすぐに答えを求めています。生産が数時間遅れると貴重な契約が危うくなるからです。通常の化学分析では数時間かかります。プラスチックに銅が含まれているかどうかを迅速に判断するにはどうすればよいでしょうか。
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グラフ:「12.5 分あたりのカウント数/50 KeV チャネル」対「チャネル番号」
人体を中性子放射化した後に得られるガンマ線スペクトルの一部。ナトリウムと塩素の放射能により背景放射より高くなる3.10MeVのピークの面積は、被験者の体内のカルシウム量の指標となる。コンピュータは、他のガンマ線ピークの一部が重なり合うことで生じる背景放射の影響により、必要な補正を行う場合がある。
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解決策
この場合、通常の分析方法が非常に遅い理由の 1 つは、探している銅の量が非常に少ないため、測定するのに十分な銅を得るために大量のプラスチックを溶解する必要があることです。プラスチックのほとんどは炭素、水素、酸素で構成されており、これらの元素はいずれも低エネルギー中性子を照射されても容易に放射性になりません。表を見て、銅が容易に放射化されるかどうかを確認します。銅には、原子量が 63 と 65 である 2 つの安定同位体があることがわかります。これらはどちらも容易に放射化され、放射性同位体の銅 64 と銅 66 になります。後者の半減期は約 5 分で、測定が容易な 1.039 MeV のエネルギーを持つガンマ線を放出します。
隣の研究棟には、カプセル化されたサンプルに毎秒1平方センチメートルあたり10億個（10¹² 中性子/cm²/秒）の低エネルギー中性子を照射できる小型原子炉があります。計算すると、プラスチックの10分の1グラムを10分間照射した場合、プラスチックに含まれる銅の含有量が100万部中1部だけであれば、照射終了時に生成される放射性銅は毎秒400個を超えるガンマ線を放出することになります。照射されたサンプルを20秒で取り出せる空気圧チューブがあり、サンプルをカプセルから取り出して近くにあるガンマ線カウンタに入れるのには1、2分しかかからないと判断しました。このカウンタは、パルス波高分析装置に接続されたシンチレーションカウンタです。
10分間だけ計数すれば、適切なエネルギーのガンマ線を約1000個検出できます（検出器システムの非効率性を考慮すると）。これは 35きっと大丈夫でしょう。でも、良質なプラスチックにも銅は含まれているのでしょうか？どれくらいの量で変色するのでしょうか？
中性子放射化分析を用いて、不良プラスチック、正常プラスチック、そして銅箔の小片を標準試料として計量し、小さなポリエチレン袋に密封したものを分析することにしました。結果は以下の表のとおりです。
サンプル 10分でカウント[11]
0.1グラムの不良プラスチック 10万
0.1グラムの良質なプラスチック 1,000
純銅0.1ミリグラム 1,000,000
うまくいきました！不良プラスチックには、良品プラスチックの100倍の銅、具体的には100ppm（百万分の一）が含まれています。（純銅0.1ミリグラムで1,000,000カウントが得られたとすると、不良プラスチック0.1グラムには（100,000/1,000,000）×0.1ミリグラム、つまり0.01ミリグラムの銅が含まれています。これはプラスチックの重量の1万分の1、つまり0.01%、つまり100ppmに相当します。）あなたは工場長に、彼が昼食を終える直前に情報を伝えました。これで彼は何をすべきかが分かり、危機は去りました。
博物館で
問題
あなたは、大規模な博物館の古代貨幣コレクションを担当する学芸員です。寄贈者が、 36博物館に、約1500年前のものと推定される50枚の金貨のコレクションがあります。数ヶ月にわたる綿密な調査の結果、ほとんどの金貨がその時代の真正な標本であることが確認されました。しかし、これまでの経験から判断すると、5枚ほどの小さなコレクションは明らかに偽造品であると判断しました。
しかし、他に偽造品ではないかと疑うものが3枚あるのですが、確信が持てません。本物の鋳造者も偽造者も、金貨を銀や銅などの安価な金属で薄めてコストを削減することが多かったことは知っています。偽造者が作った貨幣が本物の貨幣と同じ金、銀、銅の濃度である可能性は低いので、化学分析を行えば、疑わしい貨幣が本物か偽物かを見分けられるだろうと気づきました。
正確な化学分析を行うには、コインを博物館の標本として展示すると台無しになるほどの量のサンプルが必要です。極微量のサンプルにも適用できる分析方法が必要です。
解決策
あなたは科学者ではありませんが、中性子放射化分析について聞いたことがあります。そこで、地元の大学のこの分野の専門家である放射化学者に連絡を取りました。
彼は、考古学的に興味深い金属製品のサンプル採取に、ブルックヘブン国立研究所の科学者たちが開発したサンプリング手法を用いることにしました。あなたは彼から、片面が研磨された50枚の石英板を受け取ります。彼の指示に従い、各コインの縁の小さな部分を慎重に削り取ります。そして、削り取った部分を一枚の石英板の研磨面にこすりつけ、鉛筆の跡のような微細な金属の筋を残します。
科学者の研究室では、それぞれのプレートが石英管の中に慎重に入れられます。小さなプレートの重量を測る試みは一切行われません。 37金属濃度の比率を比較したいだけなので、金属の線で十分です。しかし、サンプルはかさばるため、科学者は各サンプルが「見る」中性子束の均一性を懸念します。そこで、各チューブに、標準中性子束モニターとして、金・銀・銅合金線（組成が既知）を等重量ずつ入れます。チューブは密封され、原子炉に持ち込まれ、12時間照射されます。
サンプルを原子炉から取り出した後、科学者は各石英管を慎重に開封し、サンプルと標準線をそれぞれ番号の付いた蓋付きのプラスチックカプセルに入れます。正確な比較のため、各カプセルは同じ手順で準備します。サンプルを原子炉から取り出してから約4時間後、科学者は放射能測定を開始します。
サンプルカプセルは自動サンプル交換機構に装填され、各カプセルはリチウムドリフトゲルマニウム検出器上の同一の位置に配置されます（19 ページから始まる章を参照してください）。ガンマ線スペクトルは、最初にサンプルから、次に付属の標準から、一日中収集されます。各カウントには 2 分かかり、カウント間にはデータの印刷とサンプル交換のために 3 分が必要です。典型的なガンマ線スペクトルは、次のページの図のようになります。この短い計数時間では、金（金-198）と銅（銅-64）だけが表示されることに注意してください。その後、より長い計数時間を使用して、銀（銀-110 m）からの放射能を測定できます。これが可能なのは、銅と金からの放射化生成物の半減期が比較的短い（それぞれ 12.8 時間および 2.7 日）のに対し、銀からの放射化生成物の半減期は 270 日であるためです。銀の分析感度を高めるため、科学者はサンプルとワイヤーを再包装し、100時間再照射します。銀110mは、同じ質量を持つ銀の2つの放射性同位体のうちの1つです。この場合、一方は他方よりも高いエネルギーを持ち、異なる崩壊様式で崩壊します。これは異性体状態と呼ばれ、銀だけでなく他の多くの元素でも発生します。
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グラフ: 「3.1 KeV チャネルあたりの 1 分間のカウント数」対「チャネル」
原子炉内で中性子に3時間曝露し、6時間後に計数した後、石英板上に塗布した金属片から得られたスペクトル。金と銅の放射化生成物が明確に存在し、わずか1分で容易に測定できます。
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グラフ: 「3.2 KeVチャンネルあたりの100分あたりのカウント数」対「チャンネル数」
同じ金属片を中性子に100時間再照射し、計測前に約2ヶ月の遅延を置いた後に得られたスペクトル。金と銅の放射化生成物は崩壊し、銀110mのガンマ線スペクトルが観測されている。この場合、サンプルは以前の測定時よりも検出器に近く、測定時間は100分である。
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2ヶ月後、科学者はサンプルと標準物質の計数手順を繰り返します。ただし、今回はプラスチックカプセルを検出器に近づけ、各計数を100分間行い、サンプルチェンジャーを約1週間作動させます。典型的なスペクトルは39ページの図のようになります。
科学者は各サンプル中の3つの元素の比率を計算し、標準物質と比較できるようになりましたが、コンピューターを使えばより速く、より少ないエラーで処理できると判断しました。そこで、2回の計測で収集されたデータはデータ処理センターに送信され、そこでコンピューターは50個のサンプルそれぞれについて、数分のうちに以下の処理を行います。
- 金198の0.411MeVガンマ線ピークを見つけます。
- ピークの合計数を決定します。
- 対応するワイヤ規格に対してこのプロセスを繰り返します。
- サンプルカウントと標準カウントの間の数分間に発生した少量の放射性崩壊を考慮して、ワイヤの合計カウントを補正します。
- 比率を計算します: [サンプルの総数/標準の総数(補正済み)]
- 銅 64 の 0.511 MeV ガンマ線と（長いカウントでは）銀 110 の 0.658 MeV ガンマ線に対して、上記のすべての手順を繰り返します。
- 比率を計算します: [サンプル対標準 (銅の場合) / サンプル対標準 (金の場合)] および [サンプル対標準 (銀の場合) / サンプル対標準 (金の場合)]。
- 手順 7 で求めた比率を表にして出力します。
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グラフ: 示された比率のコインの数と銅/金比率
50枚の「金」コインの放射能比率。上は銀と金の比率です。本物のコインは2つのグループに分かれています。5つの既知の偽造コインは、本物のコインよりもかなり高い比率を示しています。疑わしいコインのうち2枚も高い比率を示していますが、3枚目である容疑者Aは、本物のグループのいずれかに該当する比率を示しています。下は銅と金の比率です。ここでも、本物のコインは2つのグループに分かれています（上と同じコインが2つのグループを構成しています）。5つの既知の偽造コインは、ここでも本物よりも高い比率を示しており、ここでも同じ容疑者2人が偽造品であるように見えます。しかし、容疑者Aは、本物の標本の1つのグループと同様の比率を示しています。したがって、容疑者Aは本物であり、容疑者BとCは偽物であると結論付けられます。
例えば、サンプル1において、0.412MeVのピーク（金）に20,000カウント、0.511MeVのピーク（銅）に190カウント、0.654MeVのピーク（銀）に450カウントがあるとします。また、標準試料1では、これらの3つのピーク（崩壊補正後）にそれぞれ10,000、500、400カウントが得られたとします。この場合、金の比は(20,000/10,000) = 2.00、銅の比は(190/500) = 0.380、銀の比は(450/400) = 1.13となります。
42
最終的に、銅と金の活性比は (0.380/2.00) = 0.190 となり、銀と金の活性比は (1.13/2.00) = 0.565 となります。
各サンプルは同一の標準物質を用いて照射され、同一の配置で計数されているため、最後の2つの比率は、サンプル中の金、銀、銅の濃度が同一である場合に限り、異なるサンプル間でも同じになります。これは、原子炉内のどこで照射が行われ、どのくらいの期間照射が行われても当てはまります。
科学者がデータを提示します。あなたはすぐに次のことに気づきます。(a) 良質のコインは2つのグループに分けられます。1つは銀と金の活性比が約0.56、銅と金の活性比が約0.20で、もう1つはこれらの比率が約0.51と0.18です。(b) 偽造品だと確信していたコインは、銀と金の活性比が0.60から0.65、銅と金の活性比が0.23から0.30と、明らかに高い値を示しています。(c) 3枚の偽造品と疑われるコインのうち2枚は、活性比が既知の偽造品の範囲内ですが、1枚は活性比が0.552と0.198なので、おそらく本物です。
その結果をグラフの形で美術館長に提示すると ( 41 ページの図を参照)、数週間後には 43 枚のコインが美術館の常設展示品に追加され、7 枚は廃棄されます。
犯罪学研究室で
問題
あなたは大都市の犯罪学研究所で働く科学者です。刑事があなたに1分間の調査を依頼します。 43ひき逃げ被害者の衣服から採取した塗料のサンプル。そのサンプルと一致すると思われる車の塗装を持つ容疑者がいます。容疑者は事故現場からそう遠くない場所に駐車中の車の中で発見されました。2人の目撃者の特徴と一致しているようで、非常に神経質になっています。容疑者の車の最近損傷した部分から少量の塗料サンプルを削り取り、（顕微鏡を使って）被害者の衣服から採取した塗料と顔料の含有量が同じであることがわかりました。しかし、本当に同じ塗料なのでしょうか？
解決策
ご存知の通り、塗料には他のほとんどの物質と同様に、偶然に混入した微量の不純物が含まれており、有用な材料としての特性には影響しません。いわゆる微量不純物は、同じ塗料でも製造ロットごとに異なります。同じバッチのサンプルでない場合、2つのサンプルの微量不純物の種類と濃度が一致することは極めて稀です。
十分な数の異なる元素を測定することで、2つのサンプルが偶然一致する確率は、2人の指紋が重複するのと同じくらい稀になります。微量不純物の一致は、しばしば「指紋」法と呼ばれます。
中性子放射化分析法を用いれば、2つのサンプルの「指紋」を取得し、それらが一致するかどうかを確認できます。この種の証拠は法廷で証拠として用いるのは難しいかもしれませんが、一致すれば刑事は正しい方向に進んでいると判断できます。また、容疑者は証拠を突きつけられ、「捕まった」と悟れば自白するかもしれません。一方、不一致であれば容疑者を完全に無罪放免にすることができ、刑事は犯人を別の場所で探す必要があると判断できます。
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各サンプルを約1.3cm四方の小さなポリエチレン袋に密封します。1つは被害者の衣服から、もう1つは1つとほぼ同じ大きさの、自動車の損傷部分から採取します。これらのサンプルを準備する際は、分析で指のごく微細な汚れまで検出されることを考慮し、すべての材料を清潔なピンセットで扱います。
2つの袋を近くの原子炉で1時間一緒に照射し、2時間後に高解像度のリチウムドリフトゲルマニウムガンマ線分光計でサンプルの計数を開始します。これにより、マンガン（2.56時間）、銅（12.8時間）、ナトリウム（15時間）、ヒ素（27.7時間）など、半減期が比較的短い放射性同位体を生成する元素の一致（または不一致）が分かります。最初の計数が一致した場合、後でサンプルを再度「計数」し、鉄（45日）、クロム（27日）、銀（270日）、コバルト（5年）など、半減期が比較的長い放射性同位体を確認する予定です。
得られた2つのガンマ線スペクトルは、反対側のページの図のようになります。被害者の衣服から採取した放射線塗料からのガンマ線は、一般的な元素であるナトリウム、カリウム、銅の存在を示していますが、金、ランタン、ユーロピウムも顕著に存在しています。もう一方のサンプルからのガンマ線もナトリウム、カリウム、金を示していますが、その割合はかなり異なります。さらに注目すべきは、最初のサンプルでは示されていなかった銅と2種類の希土類元素が見られず、マンガンとヒ素が存在することです。
塗料のサンプルは明らかに一致しません。そのため、あなたは刑事に、容疑者は結局無実だと伝えます。あなたは自分の問題を解決しましたが、彼にはまだ問題が残っています。彼が真犯人を見つけたとき、同じ手法が確固たる証拠となるかもしれません。
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グラフ: 「3.3 KeVチャンネルあたりのカウント数/10分（任意スケール）」対「チャンネル数」
グラフ: 「3.3 KeVチャンネルあたりのカウント数/10分（任意スケール）」対「チャンネル数」
2つの塗料サンプルのガンマ線スペクトル。これら2つのスペクトルは明らかに異なっており、同じ発生源から生じたとは考えられません。
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まとめ：今後の展望
これら 5 つの状況は、中性子放射化分析がなぜ使用されるのか、いつ適用できるのか、そしてどのように機能するのかを示すことを目的としています。
現実の世界では、この種の分析が用いられる理由は多岐にわたります。ここで述べた状況のように、これが唯一実行可能な方法である場合もあります。複数の方法の選択肢があるにもかかわらず、活性化分析が用いられるのは、特定の利点があるため、あるいはたまたま最も簡便な場合です。しかし、他の分析方法を用いることができ、また用いるべき場合もあります。そのような状況は、求める元素が容易に活性化されない場合、あるいはより経済的または簡便な代替方法が存在する場合に生じます。活性化分析の使用について留意すべき点は以下のとおりです。
- 多くの場合、複雑なサンプル準備手順は必要ありません。
- 多くの元素にとって、これは最も感度の高い分析技術として知られています。
活性化分析の応用分野は非常に多様であり、今後もその傾向は続くでしょう。ここで挙げた例は、この手法が実際に用いられてきた状況のほんの一部に過ぎません。しかし、この手法が成功裏に用いられてきた例をいくつか挙げてみましょう。
- 生物学および医学の微視的な世界において;
- 広大な宇宙からやってくる隕石の場合
- 消費財の生産ラインにおいて
- 貴重な月の岩石のサンプルのため。
- 新たな鉱物資源を探すという最も現実的なビジネスにおいて。
- ナポレオンの死因を約150年前に調査したこと（次ページの写真参照）。今日、 47この方法が影響していない科学技術分野は事実上存在しません。
この冊子で解説されている状況で用いられる手順は、現在使用されている典型的な例です。他にも様々な手法が必要となる状況は数多くあります。中でも最も興味深い事例の一つは、将来ますます利用頻度が高まるであろうコンピュータの利用です。高解像度のガンマ線分光計で収集されたデータは、コンピュータに直接「取り込む」ことができることが実証されています。コンピュータは、未知の成分を同定し、分析者が関心を持つ元素の濃度を決定するようにプログラムできます。放射性崩壊、存在する他の元素からの干渉の可能性、その他多くの要因に対する補正を加えることも可能です。ここで解説されているような分析（そして他の分析も）が、将来的には自動的に行われ、エラーの可能性ははるかに少なく、おそらくより経済的になる可能性が非常に高いでしょう。
毛髪サンプル
ナポレオンの毛髪サンプル。これらの毛髪を中性子放射化分析した結果、彼がヒ素中毒であったことが明らかになった。（しかし、彼の死因はヒ素中毒ではなく、急性水銀中毒であった。）
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将来的に利用が拡大する可能性のある他の新しい技術としては、人体全体の放射化分析法が挙げられます。原子力施設（サイクロトロンやその他の粒子加速器など）で生成される中性子、あるいは小型で可搬性のある同位体源で生成される中性子を利用することで、中性子放射化分析はさらに多用途化します。同位体源は、核反応の結果として中性子を生成します。そのような反応の一つとして、ポロニウム210（またはその他のアルファ線放出体）から放出されるアルファ粒子をベリリウム元素に衝突させるものがあります。別の種類の同位体源として、人工の放射性同位体であるカリホルニウム252があります。カリホルニウム252は、自発的に核分裂（分裂）して崩壊し、その過程で中性子を生成します。 (カリホルニウム 252 1 ミリグラムは、1 秒あたり 10⁹ 個を超える中性子を自発的に生成します。) カリホルニウム 252 は現時点では非常に高価ですが、将来的には生産コストが大幅に削減される可能性があります。
コンピューター、より便利な放射線源、ガンマ線検出器や核電子工学の技術の継続的な改善により、中性子放射化分析は分析者の日常的なツールとしてますます使われるようになるでしょう。
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付録
比較基準のないヒ素濃度の計算。
1.反応炉から出た時点での1マイクログラムのヒ素から生成されるヒ素 76 の放射能の測定 。
12ページの式を使います:
A₀ = Nφσ (1 – e -λt )
ここで、Nは標的原子の数である。（1マイクログラムのヒ素には、1モルあたり（10 -6グラム/ 75グラム[12]）×6.02×10²³原子が含まれており、これは8×10¹⁵原子のヒ素に相当します。）
φは中性子束です。（これは原子炉運転員には既知です。通常は、組成が既知の物質を挿入し、その放射化を測定することで測定されます。この場合、φ = 10¹³ 中性子/平方センチメートル/秒となります。）
σは放射化断面積です。（中性子の放射化断面積は科学者によって測定され、表にまとめられています。ヒ素75からヒ素76への放射化断面積は4.2 × 10 -24平方センチメートルであることが知られています。）
λはヒ素76の崩壊定数である。（ここで、λ = (ln 2 [13] /t ½、（時間）；ヒ素76の半減期t ½は26.6時間なので、λ = (0.693/26.6) = 0.026となる。）
tは照射時間です。（ここではtは12時間です。）
50
したがって、A₀、ヒ素76の活性は、
= 8 × 10¹⁵ × 10¹³ × 4.2 × 10 -24 × (1 – e -0.026 × 12 )
（注：eは物理定数、2.71以上）
= 9 × 10⁴ 崩壊/秒/マイクログラム
- サンプル中のヒ素の活性を測定し、反応器から取り出した時点に補正します。
次の式を使います:
A₁ =
R
E × F
e λt
ここで、Rは測定されたカウントレートです。（この場合、Rは0.559MeVガンマ線ピークで観測された1秒あたりのカウント数であり、20分間で5300カウント、つまり1秒あたり4.4カウントとなります。）
Eは検出器の効率です。（この場合、サンプル距離において放射性物質から放出される0.559MeVのガンマ線ごとに、0.559ピークで観測されるカウント数です。これは、他の測定によって使用されている検出器の効率として知られており、ここで使用されているセットアップでは0.010です。）
Fは、ヒ素76の崩壊ごとに放出される0.559MeVガンマ線の平均数です。（これはヒ素76の崩壊図から推測できます。13 ページのマンガン56の崩壊図を参照してください。ヒ素76の崩壊では、崩壊ごとに放出される0.559MeVガンマ線の数は約0.41です。）
λはヒ素76の崩壊定数である。（0.026、49ページを参照。）
tは減衰時間です。（これはサンプルがリアクターから取り出された時点から計測された時点までの時間数、つまり5時間です。）
51
したがって、A₁は、反応炉から取り出した時点でサンプル中に生成されたヒ素76の放射能であり、
＝
1秒あたり4.4カウント
0.010 × 0.41
e 0.026 × 5時間
= 1秒あたり1200回の崩壊
- サンプル中のヒ素濃度の計算。
次の式を使います:
濃度（百万分率）＝
A₁
A₀ × W
10⁶
ここで、A₁およびA₀は上記で決定され、Wは分析されたサンプルの重量、つまり300マイクログラム（0.0003グラム）です。
したがって濃度は
1200
9 × 10⁴ × 300
× 10⁶ = 44 ppm。
脚注
[1]例外もあります。いくつかの元素には安定した原子核が存在しません。また、他の要因によって特定の原子が放射性になる場合もあります。
[2]これらのガンマ線（中性子が捕獲されると瞬時に生成されるため即発ガンマ線と呼ばれる）も分析に使用できますが、実際に分析に使用されている場合もありますが、この冊子ではこの種の分析については説明しません。
[3]この場合の感度とは、未知の元素をどれだけ微量でも検出できるかを意味します。
[4]核種とは、元素のあらゆる原子形態を指す一般的な用語です。同位体は単一の元素の様々な形態（したがって核種の一群）であり、すべて同じ原子番号と陽子数を持ちますが、核種はすべての元素の同位体形態をすべて含みます。
[5]放射性核種の半減期とは、大きなサンプル中の核種の半分が崩壊するのにかかる時間です。核種の半分が消滅した後、2回目の半減期で残りの核種は半分に減少し、元の数の4分の1が残ることに注意してください。
[6]崩壊定数は半減期T ½と次の式で関係している：λ = 2/半減期の自然対数、または
λ =
2行目
T ½
＝
0.693
T ½
[7]検出器効率は、検出されたガンマ線の数とサンプルから放出されたガンマ線の数の比です。
[8]重陽子は重い水素（重水素）原子の核であり、1つの中性子と1つの陽子で構成されています。
[9]すべての原子炉がこの研究に適しているわけではない。例えば、発電用に設計された原子炉には、「短期間」の照射のために小さなサンプルを挿入したり取り出したりするための手段が組み込まれていない。
[10]シンチレーション検出器は、通常、少量のタリウムを含むヨウ化ナトリウムの結晶デバイスであり、核放射線からエネルギーが吸収されると光を発する性質を持っています。
[11] 10分間の照射と3分間の遅延後に計数し、減衰を共通時間に補正した。
[12] 1モルはグラムで表された原子または分子の原子量、または1モルあたり6.02×10²³の原子または分子の重量です。
[13] ln2は2の自然対数である。
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読書リスト
核科学に関する一般情報
Secrets of the Nucleus、Joseph S. Levinger、McGraw-Hill Book Company、ニューヨーク、1967 年、127 ページ、0.50 ドル。
『Working With Atoms』、Otto R. Frisch 著、Basic Books, Inc.、Publishers、ニューヨーク、1965 年、96 ページ、3.50 ドル。
『原子とその核』ジョージ・ガモフ、プレンティス・ホール社、ニュージャージー州エングルウッド・クリフス、1961年、153ページ、1.95ドル。
Inside the Nucleus、アーヴィング・アドラー、ジョン・デイ・カンパニー、ニューヨーク、1963年、192ページ、4.95ドル。
『ラジオアイソトープと放射線』、ジョン・H・ローレンス、バーナード・マノウィッツ、ベンジャミン・S・ローブ、ドーバー出版、ニューヨーク、1964 年、131 ページ、2.50 ドル。
『原子力エネルギー情報源（第3版）』、サミュエル・グラストン著、ヴァン・ノストランド・ラインホールド社、ニューヨーク、1967年、883ページ、15ドル。
核放射線計測における半導体革命、JM Hollander および I. Perlman、Science、154: 84 (1966 年 10 月 7 日)。
活性化分析について
人気レベル
中性子放射化分析、Vincent P. Guinn、「国際科学技術」、プロトタイプ号、 74 (1961)。
ナポレオンの髪の毛におけるヒ素の分布、ハミルトン・スミス、ステン・フォーシュフッド、アンダース・ワッセン、ネイチャー、 194: 725 (1962 年 5 月 26 日)。
核放射化分析、Richard E. WainerdiとNorman P. DuBeau、Science、139:1027（1963年3月15日）。
中性子放射化分析、WH Wahl および HH Kramer、 Scientific American、68: 210 (1967 年 4 月)。
53
技術レベル
Activation Analysis Handbook、Robert C. Koch、Academic Press、Inc.、ニューヨーク、1960 年、219 ページ、8 ドル。
放射化学における中性子活性化実験、KS Vorres、Journal of Chemical Education、37: 391 (1960年8月)。
放射能分析、HJM Bowen および E. Gibbons、オックスフォード大学出版局、ロンドン、イギリス、1963 年、295 ページ、8 ドル。
中性子照射および放射化分析、デニス・テイラー、ヴァン・ノストランド・ラインホールド社、ニューヨーク、1964 年、185 ページ、8.95 ドル。
活性化分析ガイド、William A. Lyon (編)、Van Nostrand Reinhold Company、ニューヨーク、1964 年、186 ページ、5.95 ドル。
活性化分析の進歩、第1巻、JMA LenihanおよびSJ Thomson（編）、Academic Press、Inc.、ニューヨーク、1969年、233ページ、9.50ドル。
活性化分析の原理と応用、JMA Lenihan および SJ Thomson（編）、Academic Press、Inc.、ニューヨーク、1965 年、211 ページ、8.50 ドル。
活性化分析の最新動向、第 1 巻および第 2 巻、JR DeVoe および PD LaFleur (編)、国立標準局特別出版番号 312、米国政府印刷局、ワシントン DC、1969 年、2005 年、8.50 ドル。
中性子放射化法による陶器の分析、I. Perlman および F. Assaro、「Archaeometry」、11: 21 (1969)。
書誌
活性化分析：参考文献、GJ Lutz、RJ Boreni、RS Maddock、WW Meinke（編）、米国標準局技術ノート467、米国政府印刷局、ワシントンDC、1969年、8.50ドル。
54
法医学：放射化分析論文の書誌、GJ Lutz（編）、国立標準技術ノート519、米国政府印刷局、ワシントンD.C.、1970年、0.50ドル。
金属中の軽元素の測定：放射化分析論文集、GJ Lutz（編）、国立標準技術ノート524、米国政府印刷局、ワシントンD.C.、1970年、0.75ドル。
『汚染分析：放射化分析論文文献目録』、GJ Lutz（編）、米国政府印刷局、1971年、0.45ドル。
14-MeV 中性子発生器の放射化分析: 参考文献、GJ Lutz (編)、米国政府印刷局、1971 年、1.00 ドル。
海洋学：選択された活性化分析文献の書誌、GJ Lutz（編）、米国政府印刷局、ワシントン DC、1971 年、0.50 ドル。
映画
USERDA-TIC Film Library、PO Box 62、Oak Ridge、TN 37830 から無料で貸し出されます。
『核の目撃者: 犯罪捜査における活性化分析』、28 分、カラー、1966 年。この映画は、殺人、窃盗、麻薬密売などの刑事事件の捜査に活性化分析を適用する方法を説明しています。
古代陶器の核指紋鑑定、20分、カラー、1970年。アニメーションを用いて、いくつかの分析手法を解説しています。映像の一部では、研究室で実際にどのように研究が行われているのかが紹介されています。
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『原子指紋』、12分半、カラー、1964年。中性子放射化分析の原理が解説され、使用されている機器が紹介されています。犯罪捜査、地質学・土壌科学、美術品・考古学遺物の分析、石油精製、農業、電子工学、生物学・医学、そして宇宙科学における応用例も紹介されています。
中性子放射化分析、40分、カラー、1964年。この映画は、中性子放射化分析の性質、可能性、そして応用について解説しています。使用される中性子源の種類と計数技術が示されています。犯罪捜査、地質学・地球化学、農業、医療、石油・化学産業、半導体産業における応用例も示されています。
写真クレジット
カバー 連邦捜査局
2 スミソニアン協会
30と31 ワシントン大学病院
47 ステン・フォルシュフヴド博士
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バーナード・カイシュ
著者
バーナード・ケイシュ博士は、レンセラー工科大学で理学士号、ワシントン大学で博士号を取得しました。現在は、ピッツバーグのカーネギーメロン大学にあるカーネギーメロン研究所のシニアフェローです。現在は、原子力技術の美術品鑑定への応用を扱うプロジェクトに従事しています。このプロジェクトは、国立美術館がスポンサーとなっており、過去には米国原子力委員会および国立科学財団からも支援を受けています。以前は、フィリップス石油会社の原子力研究化学者、および原子力科学工学株式会社のシニアサイエンティストでした。美術品の鑑定に関する論文を多数の雑誌に寄稿しています。ERDAでは、この小冊子に加えて、『The Mysterious Box: Nuclear Science and Art』、『Lost Worlds: Nuclear Science and Archaeology』、『Secrets of the Past: Nuclear Energy Applications in Art and Archaeology』を執筆しています。
ERDA について一言…
米国エネルギー研究開発局（ERDA）の使命は、あらゆるエネルギー源を開発し、国家のエネルギー自給率を基本的に高め、公衆衛生と福祉、そして環境を保護することです。ERDAのプログラムは、以下の6つの主要カテゴリーに分かれています。
· エネルギーの節約 – 既存のエネルギー源のより効率的な使用、石油への依存を減らすための自動車用の代替燃料とエンジンの開発、エネルギー消費の無駄な習慣の排除。
· 化石エネルギー – 石炭生産の拡大、石炭を合成ガスや液体燃料に変換する技術の開発、石油掘削方法の改善、シェール鉱床を使用可能な石油に変換する技術の改善。
· 太陽、地熱、および先進エネルギーシステム – 建物を暖め、冷やし、最終的には電化するための太陽エネルギー、地中の熱源をガスと電気に変換する方法、および発電用の核融合炉に関する研究。
· 環境と安全 – エネルギー技術の開発による健康、安全、環境への影響の調査、およびエネルギー生産からの廃棄物の管理に関する研究。
· 原子力エネルギー – 特に増殖炉コンセプトを活用し、医療、産業、研究用途の拡大と発電用原子炉技術の向上。
· 国家安全保障 – 民間と軍事の両方のニーズに応える核物質の製造と管理。
ERDAプログラムは、産業界、大学コミュニティ、その他の政府機関との契約および協力によって実施されています。詳細については、USERDA-Technical Information Center（PO Box 62, Oak Ridge, Tennessee 37830）までお問い合わせください。
ERDAシール
米国
エネルギー研究開発局
広報室
ワシントン D.C. 20545
転写者のメモ
印刷版からの出版情報を保持: この電子書籍は出版国ではパブリック ドメインです。
可能な場合は、UTF の上付き文字と下付き文字の数字が使用されます。一部の電子リーダー フォントではこれらの文字がサポートされない場合があります。
テキスト バージョンのみ、斜体のテキストは アンダースコア で区切られます。
テキスト バージョンのみ、上付きテキストの前にキャレットが付き、^{括弧} で区切られます。
テキスト バージョンのみ、下付きテキストの前にはアンダースコアが付き、_{角括弧} で区切られます。
テキスト バージョンのみ、各図に簡単なラベルを追加しました。グラフについては、可能な場合はデータの表形式の概要を提供しました。
*** プロジェクト・グーテンベルク電子書籍「原子指紋：中性子放射化分析」の終了 ***
《完》